北京地区大气可吸入颗粒物中多环芳烃分布特征

采集北京城乡结合区和郊区冬季12个大气可吸入颗粒物不同粒径样品,用色谱-质谱技术分析鉴定了75种多环芳烃化合物,并对各粒径中美国EPA优控的16种多环芳烃做了定量分析,研究其在不同粒径的分布规律。结果表明:城乡结合区大气颗粒物中优控多环芳烃总量明显高于郊区;郊区和城乡结合区大气分别有68%和85%的优控多环芳烃吸附在粒径小于2 0μm颗粒物上;可吸入颗粒物中都相对富集高环数的多环芳烃;2个地区主要污染源可能为化石燃料的燃烧排放,燃煤的影响相对较大。      

三种农作物秸秆燃烧颗粒态多环芳烃排放特征

收集3种农作物秸秆玉米,水稻和小麦露天燃烧排放的颗粒物样品,并利用气相色谱-质谱(GC-MS)对样品中的34种多环芳烃(PAHs)进行分析,研究颗粒态PAHs的排放因子及可用于源解析的诊断参数.结果表明,3种秸秆燃烧总PAHs的排放因子为644.18~1798.13μg/kg;其中4环PAHs在秸秆燃烧样品中含量最高,约占38.8%~58.8%,6环PAHs所占比例相对较小,约占5.72%~15.17%.PAHs中部分单体具有相对较强致癌性,对环境和人体健康的影响不可忽视.首次检测分子量为300的高分子多环芳烃二苯并[a,e]荧蒽.在玉米、水稻和小麦秸秆燃烧排放颗粒物中的排放因子分别为6.70,2.77和2.92μg/kg.此外,研究发现BaP/BghiP, Phe/Phe+Ant和Flu/(Flu + Pyr)比值可以作为较好的区分秸秆燃烧与其他来源的诊断参数.     

褐煤与烟煤燃烧排放可吸入颗粒物的特性

分别对燃烧褐煤与烟煤两个电厂排放可吸入颗粒物的粒度分布、显微结构及重金属和多环芳烃在可吸入颗粒物中分布特征进行研究。研究表明:不同煤种燃烧排放可吸入颗粒物的形态都以球形颗粒为主,表面比较光滑,同原状飞灰相比,可吸入颗粒物以实心结构为主,多孔和空心结构较少;随着可吸入颗粒物粒径的减小,重金属和多环芳烃含量呈现逐渐增加的趋势;褐煤燃烧排放可吸入颗粒物中重金属总量要高于烟煤燃烧排放重金属总量,尤其是褐煤燃烧排放As含量明显高于烟煤燃烧排放As含量,原因是由于褐煤中As含量大于烟煤中As含量;褐煤燃烧排放可吸入颗粒物中多环芳烃总量要高于烟煤燃烧排放多环芳烃总量与煤种的挥发份有很大的关系。研究旨在为大气颗粒物的源识别、可吸入颗粒物的污染控制与资源综合等方面提供科学的依据。     

多环芳烃在不同的颗粒物上的分解速度差别甚大

多环芳烃主要来源于煤的燃烧和炼焦、沥青的溶化、重油燃烧、石油化工产品的生产和汽车尾气的排放等。多环芳烃进入大气中后就会被颗粒物所吸附。颗粒物中的多环芳烃,经测定含有一定数量的多环芳烃致癌物,它可以诱发皮肤癌和肺癌。多环芳烃化合物并非直接的致癌物,必需经过细胞微粒体内的多功能氧化酶活化后才具有致癌性。多环芳烃类的化学结构与致癌活性有密切的关系,其中苯并芘     

长春秋季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源

利用大流量采样器采集了长春城郊2016年10月至2016年11月大气细颗粒物(PM_(2.5))样品共40套,分析了颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)以及非极性有机化合物(主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物)和生物质燃烧标志物左旋葡聚糖的质量浓度,并用分子标记物、特征比值及主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型等方法探讨了有机气溶胶的主要来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为(79. 0±55. 7)μg·m~(-3),OC和EC的平均质量浓度分别为(20. 7±15. 6)μg·m~(-3)和(2. 2±1. 1)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)的26. 2%和2. 8%.所测非极性有机化合物的总平均浓度为(186. 3±104. 5) ng·m~(-3),浓度高低顺序为正构烷烃[(101. 3±67. 0) ng·m~(-3)]多环芳烃[(81. 4±46. 0) ng·m~(-3)]藿烷类化合物[(3. 8±1. 9) ng·m~(-3),其主要来源包括煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源.主成分分析-多元线性回归模型得出该地区有机气溶胶主要排放源的相对贡献依次是煤燃烧源(47. 0%)、生物质燃烧源(42. 6%)和交通源(10. 4%).本研究结果可为我国东北地区有机气溶胶污染防控提供科学依据.     

邯郸市可吸入颗粒物上多环芳烃来源识别和解析

环境空气中多环芳烃的来源包括自然源和人为源,本文根据化学质量平衡（CMB）受体模型对邯郸市大气颗粒物中多环芳烃进行源解析,测定邯郸市非采暖季和采暖季可吸入颗粒物中多环芳烃的浓度,对其污染水平进行比较分析。根据污染源调查结果,确定市区多环芳烃的主要排放源类,并建立相应的源成分谱。应用化学质量平衡受体模型解析邯郸市可吸入颗粒物上多环芳烃主要来源的分担率,并根据分析结果针对性提出了多环芳烃污染防治对策。     

长三角背景大气PM2.5中非极性有机化合物组成特征及来源

为了探究长三角区域大气细颗粒物中非极性有机化合物的组成及来源特征,于2019年12月至2020年11月在临安区域大气本底站采集了129个PM_2.5样品,对其有机碳(OC)、元素碳(EC)和非极性有机化合物(NPOCs,包括多环芳烃、正构烷烃和藿烷类)进行了分析,并用分子示踪物、特征比值和正定矩阵因子分析模型等方法探究了有机气溶胶的主要来源.结果表明,临安ρ(PM_2.5)的年平均值约为(32.36±20.44)μg·m^-3,ρ(NPOCs)年平均值约为(59.05±40.39)ng·m^-3,呈现出冬高夏低的季节变化特征.正构烷烃主要源于化石燃料和生物质(草和木材等)燃烧等人为源,其次为高等植物角质层蜡排放;多环芳烃主要源于燃煤燃烧、机动车排放和生物质燃烧等非化石源的混合贡献;藿烷类物质主要源于机动车排放,其中冬季还受到燃煤源的影响.后向轨迹聚类分析和潜在源区分析表明临安主要受到外来气团输送的影响.结合正定矩阵因子分析模型对采样期间观测到的NPOCs进行源解析,得到了燃煤燃烧源、交通排放源和生物质燃烧等...     

拉萨市城区大气和拉鲁湿地土壤中的多环芳烃

对拉萨城区大气及郊区湿地土壤中多环芳烃的研究表明,大气中的多环芳烃,颗粒物占27.69%,气相状态占72.31%;由于高原高强度的紫外线辐射,无论是颗粒相还是气相状态存在的多环芳烃含量均是夜晚高于白天;颗粒物中的多环芳烃主要为3个苯环数以上的,而气相状态的多环芳烃多为2和3个苯环数的芳烃及芘.湿地土壤中的多环芳烃主要来自于大气,其中气相状态占52.56%,颗粒物占47.44%.     

餐饮排放有机颗粒物的质量浓度、化学组成及排放因子特征

餐饮废气是大气有机颗粒物的重要排放源.本研究基于模拟实验,研究了烹饪方式、食材以及油品等因素对餐饮废气排放有机颗粒物浓度、组成以及排放因子的影响.结果表明,餐饮排放有机颗粒物的特征受烹饪方式、烹饪食材与烹饪油品等因素影响较大.在所有模拟实验条件下,餐饮废气中可定量的有机颗粒物中,正构烷烃、甾醇和脂肪酸(包括饱和脂肪酸和不饱和脂肪酸)所占的平均质量分数分别为68. 9%、20. 3%和4. 2%,其余的有机物还包括二元羧酸、多环芳烃、单糖以及藿烷类化合物等.有机颗粒物的平均食材排放因子为0. 013 1 g·kg~(-1),变化范围为0. 001 4～0. 027 1 g·kg~(-1).肉类烹饪过程的食材排放因子远大于蔬菜烹饪过程.基于油品的平均排放因子为1. 823 0 g·kg~(-1),变化范围为0. 001 9～10. 173 0 g·kg~(-1).铁架烧烤烹饪方式的油品排放因子大于其他烹饪方式.     

首钢焦化厂环境中多环芳烃分布赋存特征研究

对首钢焦化厂炼焦过程中生成多环芳烃的分布特征进行了初步研究.焦化厂环境中共检测出40多种多环芳烃,其中属于美国国家环保局(EPA)优先控制污染物9种,且大多具有致癌和致突变性.多环芳烃的稳定碳同位素可以初步确定环境颗粒物中PAHs的来源,以及是否混有未燃烧、燃烧不完全或干馏中间产物的颗粒物.研究表明,煤中多环芳烃通过焦化作业以烟尘、煤粒、焦末以及外排废水形式迁移而污染大气、土壤和水环境.     

上海市郊道路地表径流多环芳烃污染特征对比及源解析

随着城市化发展,我国城市地表径流污染问题日益突出,交通道路地表径流多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)污染受到广泛关注.以上海中心城区(漕宝路)和郊区(嘉金高速)交通道路为研究对象,采集2017～2018年7场降雨地表动态径流水样,分析道路地表径流多环芳烃的质量浓度特征及组成比例,并采用特征比值法和正定矩阵因子法(positive matrix factorization,PMF)进行PAHs源解析,从而明确交通道路地表径流PAHs的污染特征及来源差异.结果表明,郊区嘉金高速Σ16PAHs的几何均值(5 539. 2 ng·L~(-1))高于市区漕宝路(548. 1 ng·L~(-1)) 10倍以上,与嘉金高速货车比例大且清扫频率相对较低有关.两个点位的苯并[a]芘[benzo(a) pyrene,Ba P]均超过国家排放标准,尤其嘉金高速超标21倍.漕宝路和嘉金高速径流PAHs组分比例差异不大,均以4～6环为主,占比约80%.通过特征比值法定性源解析发现,漕宝路PAHs主要来自燃煤源和交通源;嘉金高速PAHs主要来自石油、煤等燃烧源和交通源. PMF定量源解析表明,漕宝路径流PAHs来源以燃气、燃煤源为主,占48. 6%,其次为交通排放源和石油源,分别占29. 8%和21. 7%;嘉金高速道路径流PAHs来源贡献比从大到小依次为交通排放源、燃煤源、石油源以及炼焦源,其贡献率分别为38. 5%、34. 6%、14. 6%和12. 6%.市、郊道路的PAHs来源及贡献率存在显著差异,燃气、燃煤源是市区漕宝路地表径流PAHs主要来源,与其所在徐汇区人口密度大、燃气使用量相对较多有关;交通排放源是郊区嘉金高速地表径流PAHs主要来源,与其客、货车流量相对较大、其排放PAHs远高于轿车有关;另外嘉金高速PAHs来源还存在炼焦源,与青浦区工业煤炭使用量较大有关.     

交通源多环芳烃的排放特征研究进展

交通源排放的多环芳烃一直是科学研究的热点。文章总结了机动车排放多环芳烃的影响因素,详细介绍了燃油品质、工况条件以及添加剂的选择对多环芳烃排放的影响,分析了不同交通路段多环芳烃的污染特征以及交通职业人群多环芳烃的暴露水平,总结了交通源多环芳烃的相关研究,并对该领域今后的发展动向提出了一些建议。     

辽河口湿地表层土壤中PAHs的源解析研究

分别于2008年10月,2009年5月和8月采集31个辽河口湿地表层土壤样品,利用GC-FID技术定量分析其中多环芳烃(PAH)含量.结果表明, PAHs呈现出一定的时间分布特征,10月份的PAHs平均含量为1001.9ng/g,高于5月(877.1ng/g)和8月(675.4ng/g).应用比值法识别土壤PAHs主要来源,结果显示,2008年10月主要源于燃烧源,并表现出油类、生物质和煤的燃烧为主要来源的特征;2009年5月和8月均表现出石油源和燃烧源的混合源.正定矩阵因子模型解析结果表明,燃煤、交通燃油和生物质燃烧在2008年10月的贡献率最高,分别为26%、21%和20%.石油与交通污染、石油污染和生物质燃烧是2009年5月最重要的3种污染源,贡献率依次为33%、24%和17%.2009年8月以石油污染和交通污染与生物质燃烧混合源的贡献率最高, 贡献率分别为37%和19%.     

北京市交通路口大气颗粒物污染特征研究(Ⅲ)——大气颗粒物中多环芳烃污染特征

研究了北京市典型交通路口大气颗粒物中多环芳烃的污染特征及影响因素.于2000年6月在北京市主要交通路口之一的崇文门路口采集大气中TSP,PM₁₀和PM_2.5样品,并进行样品中ρ(PAHs)的分析及机动车流量调查.研究结果表明:机动车排放是交通路口大气颗粒物中PAHs的首要来源;多环芳烃在粒径较小的粒子中比例较高;白天ρ(PAHs)随机动车流量的增加而增加,夜晚ρ(PAHs)高于白天;污染源识别表明,交通路口大气颗粒物中的多环芳烃除主要来源于机动车尾气排放外,还有一部分来源于道路扬尘.      

昆明城区大气PM2.5中PAHs的污染特征及来源分析

2013年4月至2014年1月期间,在昆明城区3个采样点采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品,利用气相色谱-质谱联用仪对PM2.5载带的16种PAHs进行定量分析.结果表明:工业区(金鼎山)、交通密集区(东风东路)、清洁对照点(西山森林公园)PM2.5上PAHs平均含量分别为40.67,22.64,22.07ng/m3.通过常规气象因素及气团后向轨迹模型分析发现,起源于曲靖地区的污染气团传输及昆明大气高压形成的下沉气流是导致昆明PAHs浓度上升的重要原因.金鼎山、东风东路、西山森林公园的BaPeq浓度分别为6.28,4.00,2.94ng/m3,均高于国家环境空气质量二级标准(2.5ng/m3).源解析结果显示,工业区(金鼎山)和交通密集区(东风东路)的PAHs污染来源一致,主要来自机动车排放,其贡献率分别为50.80%和40.20%,其次为燃煤排放,贡献率为35.55%和39.23%,再次为生物质燃烧,贡献率为7.30%和7.98%;作为清洁对照点的西山森林公园的PAHs则来自汽车尾气排放(81.84%)和生物质燃烧排放(9.73%).     

2015年阅兵限行减排措施对北京市环境空气PM2.5中生物质燃烧排放有机物的影响

为了考察中国人民抗日战争暨世界反法西斯战争胜利70周年（大阅兵）北京及其周边地区施行的机动车单双号限行措施和工厂的限排减排措施对北京市环境空气中ρ（PM_2.5）、生物质燃烧排放的有机化合物（包括左旋葡聚糖、甾醇类和多环芳烃类化合物）分布状况的影响以及生物质燃烧潜在的风险评估,采集了2015年8月10日-9月1日环境空气PM_2.5样品,采用快速溶剂萃取仪提取目标化合物并用气相色谱质谱仪进行分析.结果表明:2015年8月10日-9月1日,减排措施使城市点和交通点位的ρ（PM_2.5）分别降低了23%和25%,减排加限行措施使得城市点、交通点和传输点3个点位的ρ（PM_2.5）分别降低了44%、45%和66%.控制措施使3个点位的ρ（左旋葡聚糖）降低了92.4%~96.1%,减排措施起了关键作用;但对β-谷甾醇（生物质燃烧的另一个重要示踪物）和餐饮源的典型示踪物--胆固醇却几乎没有影响;生物质的不完全燃烧能够产生大量的PAHs类化合物,采样期间控制措施对3个点位PAHs的排放抑制作用有限,在城市点位中以左旋葡聚糖为示踪物的生物质在燃烧过程中比其他2个点位可排放更多的PAHs类化合物,表明城市点位的风险高于其他2个点位.研究显示,研究不同时期生物质燃烧排放的化合物种类及其质量浓度的变化,以及对于生物质燃烧所带来的风险进行评估,对于制订合理的控制措施、保护空气质量和人类健康具有重要的意义.      

上海交通沿线农田土壤中PAHs分布特征及源解析

为探讨交通干线对周围农田土壤环境中16种优先多环芳烃（PAHs）累积的影响,采集了上海市交通干线旁与道路垂向分布的70个农田土壤表层样品及2个土壤柱样品,系统分析了土壤中16种优控PAHs的含量、组成及来源.结果表明上海交通干线旁农田表层土壤PAHs含量范围为23.16~21250.25ng/g,平均值为928.16ng/g,且随着与防护林距离的增加呈现出先下降后增加而后又下降的趋势,农田土壤柱中PAHs含量则表现出随着距土壤深度的增加而上升的趋势.基于正定矩阵因子分析（PMF）模型及特征因子比值法的来源辨析结果,表明表层土壤和土壤柱中的PAHs均主要来源于煤、生物质的燃烧及交通排放.     

基于PMF的土壤多环芳烃致癌风险定量源解析方法研究:以太原市为例

为实现土壤PAHs (多环芳烃)来源致癌风险的定量化,选取太原市城乡土壤为研究对象,分析PAHs污染水平并建立含量成分谱,利用PMF (正定矩阵因子分解)模型识别污染源,采用蒙特卡罗模拟进行健康风险评估,并联合PMF模型和健康风险模型量化PAHs污染源的健康风险,比较不同污染源对土壤PAHs含量和对致癌风险贡献的差异. 结果表明:①太原市土壤PAHs污染严重,城市地区人群暴露于土壤PAHs的致癌风险超过了可接受风险水平(10?6),农村地区人群超过可接受阈值的概率在10%~50%之间. ②城市土壤中PAHs主要来自燃煤交通混合源(41.5%)、燃煤源(26.0%)、石油源(16.2%)、焦炉排放源(8.2%)和交通排放源(8.1%),农村土壤PAHs主要来自燃煤源(43.3%)、生物质燃烧源(22.3%)、交通排放源(22.7%)和焦炉排放源(11.7%). ③燃煤交通混合源是城市地区致癌风险的最大来源,贡献率为53.7%;交通排放源和燃煤源是农村地区致癌风险的主要来源,贡献率分别为46.3%和45.6%. ④不同污染源对PAHs含量的贡献与其对致癌风险的贡献存在差异,对于城市地区,燃煤交通混合源、交通排放源对PAHs含量的贡献率分别为41.5%、8.1%,而其对致癌风险的贡献率分别为53.7%、13.0%;对于农村地区,交通排放源对PAHs含量的贡献率为22.7%,但其对致癌风险的贡献率为46.3%. 研究显示,规避交通排放源是降低PAHs致癌风险的关键,建议将基于健康风险的定量源解析技术应用到土壤风险管控中,以期更为有效地降低健康风险,保护人体健康.      

Variations in traffic-related polycyclic aromatic hydrocarbons in PM2.5 in Kanazawa, Japan, after the implementation of a new vehicle emission regulation

A three-year sampling campaign was conducted at a roadside air pollution monitoring station in the urban area of Kanazawa, Japan. Due to a new emission regulation, PAHs levels decreased over the sampling campaign, exhibiting values of 706 ± 413 pg/m³ in 2017, 559 ± 384 pg/m³ in 2018, and 473 ± 234 pg/m³ in 2019. In each year, similar seasonal variations in PAHs levels were observed, with higher levels observed in winter and lower levels in summer. Among the PAHs isomer ratios, we observed that the ratio of benzo[b]fluoranthene (BbF) and benzo[k]fluoranthene (BkF), [BbF]/([BbF] + [BkF]), and the ratio of indeno[1,2,3-cd]pyrene (IDP) and benzo[ghi]perylene (BgPe), [IDP]/([BgPe] + [IDP]), showed stability over the sampling campaign and were less affected by the new emission regulation, seasonal variations, and regional characteristics. When using the combined ratio ranges of 0.66 - 0.80 ([BbF]/([BbF] + [BkF]) and 0.26-0.49 ([IDP]/([BgPe] + [IDP]), traffic emissions were clearly distinguished from other PAHs emission sources. Principal component analysis (PCA) and positive matrix factorization (PMF) were also performed to further analyse the characteristics of traffic-related PAHs. Overall, this study affirmed the effectiveness of the new emission regulation in the reduction of PAHs emissions and provided a combined range for identifying PAHs traffic emission sources.     

大气气溶胶中硝基多环芳烃分析方法的建立及应用

硝基多环芳烃类化合物是一类强致突变和致癌物.大气中的硝基多环芳烃主要由化石类燃料燃烧时直接释放,或由前体化合物多环芳烃经光化学反应生成,其浓度远低于多环芳烃.利用高效液相色谱法,分离并富集目标组分,结合气相色谱-质谱技术,建立大气气溶胶中硝基多环芳烃类化合物的检测方法,仪器检测限为1.17～2.94pg,硝基多环芳烃指...