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相似文献
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1.
采用热活化法辅以加压超声浸渍技术将硅酸盐水泥颗粒(PC)和Fe2O3负载于稻壳生物炭(RHC)的表面,得到了具有优异除磷效能和高选择性吸附性能的Fe2O3/PC功能化复合多孔炭材料(Fe-PC/RHC).基于磷吸附容量和磷去除率,对PC和Fe3+负载进行量的优化;选取优化炭进行比表面积、孔径分布、物相结构、表面结构、微观形貌和零电位点表征测定.结果表明:复合炭材料表面均匀分散着硅酸钙盐、硅酸铁盐和Fe2O3等矿物活性颗粒,对其比表面积、孔结构和吸附性能具有增强作用;当RHC:PC=0.8:1(质量比),Fe3+:RHC=2:1(2 mmol·g-1)时制备的炭材料Fe2-PC/RHC,投加0.2 g,处理100 mg·L-1的磷酸盐溶液,在pH=6~8的条件下表现出了优异的吸附性能;铁盐的掺杂能有效调控介质pH值从11.09降低至7.71,zeta电位从2.82提高到7.57;准二级动力学模型和Langmiur模型更适用于描述Fe2-PC/RHC吸附磷酸盐的过程,吸附4 h后逐渐趋于平衡,饱和吸附量为69.92 mg·g-1;在几种常见阴离子和阳离子共存的情况下,Fe2-PC/RHC对磷酸盐仍然表现出了优异的选择性吸附;结合吸附前后材料的表征结果,化学吸附是主要的除磷机理,此外还可能存在配体交换和静电吸引.  相似文献   

2.
分别以Zn(CH3COO)2·2H2O、Mn(CH3COO)3·2H2O和Co(CH3COO)2·4H2O为锌源、锰源和钴源,采用溶胶-凝胶自燃烧法成功制备了ZnMnxCo2-xO4x=0~2)复合物,并用X射线衍射和X射线光电子能谱对其进行表征.同时,还研究了Mn/Co物质的量比、催化剂用量及PMS用量对目标污染物降解的影响.结果表明,该复合物可催化活化过一硫酸钾(PMS)降解有机污染物,当催化剂中x=0.8,催化剂投加量为0.2 g·L-1,PMS用量为0.4 mmol·L-1(0.25 g·L-1)时,20 μmol·L-1(10 mg·L-1)罗丹明B(RhB)可在15 min内完全降解.ZnMn0.8Co1.2O4的高催化活性主要归功于Mn3+和Co2+的协同效应.将ZnMnxCo2-xO4-PMS体系用于亚甲基蓝、结晶紫、金橙、双酚A、4-氯酚等其他污染物的降解,也取得了较好的效果.基于电子自旋共振ESR和自由基猝灭实验的结果,可以推测该反应体系中活性物种为硫酸根自由基和羟基自由基.  相似文献   

3.
基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂Ox(NO2+O3)与PM2.5质量浓度的变化趋势.Ox+PM2.5复合超标污染定义为NO2和PM2.5质量浓度日平均值以及O3浓度日最大8 h平均值(O3 MDA8)同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM2.5年均质量浓度由(44±7)μg·m-3下降至(32±4)μg·m-3,实现PM2.5连续3 a达标.Ox年均质量浓度由2013年(127±14)μg·m-3下降至2016年(114±12)μg·m-3,2017年反弹至(129±13)μg·m-3,O3浓度上升明显(10 μg·m-3).以O3为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内Ox+PM2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点(78%)和郊区站点(22%).秋季发生复合超标污染天数最多(52%),是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型(43%)、高压控制型(30%)和热带低压型(27%).就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高(22%).在O3重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO2和PM2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.  相似文献   

4.
通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U (VI)初始浓度和温度等参数对U (VI)吸附性能的影响.实验结果表明:在c0=0.2 mg·L-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe2O4@SiO2@PIL-AO对U (VI)的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe2O4@SiO2@PIL-AO吸附U (VI)是一个自发进行的吸热反应,U (VI)吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U (VI)的吸附容量没有明显下降,可重复使用.  相似文献   

5.
Fe2+/过氧化钙类芬顿体系(Fe2+/CaO2)在实际应用中易受到铁离子循环缓慢的限制.因此,本研究利用商业WS2作为Fe2+/CaO2体系的助催化剂以促进Fe3+/Fe2+快速循环,进而高效降解双酚A(BPA).在最佳条件下,WS2/Fe2+/CaO2体系在15 min内对BPA(10 mg?L-1)的降解率为99.7%.同时,该体系展示出良好的应用前景,可适用于多种水体,亦可高效降解多种难降解有机污染物.自由基淬灭实验和EPR分析表明,羟基自由基(·OH)、单线态氧(1O2)和超氧自由基(·O2-)是BPA降解的主要活性氧物种,其中·OH贡献最大.WS2表面暴露的W4+还原性位点,促进了Fe2+的再生,进一步提高了类芬顿的催化性能.WS2具有良好的稳定性,6次重复循环使用后BPA的降解率仍高达99%.本研究为基于过氧化钙的类芬顿法处理有机废水提供了一种新的见解.  相似文献   

6.
超顺磁性纳米Fe3O4@SiO2功能化材料对镉的吸附机制   总被引:1,自引:0,他引:1  
张立志  易平  方丹丹  王强 《环境科学》2021,42(6):2917-2927
含镉废水的处理对于重金属镉的排放控制具有重要的意义.通过共沉淀法制备出了超顺磁性纳米Fe3O4@SiO2功能化材料(MFS),采用等温吸附实验和动力学实验方法研究了MFS对Cd2+的吸附热力学和动力学特征,并借助BET、XRD和SEM等结构表征研究了MFS对Cd2+吸附过程及机制.结果表明,MFS对Cd2+有较好的吸附效果,Langmuir方程能极好地描述吸附等温特征,最大吸附容量值为69.49 mg·kg-1;吸附反应的自由能变ΔG、焓变ΔH和熵变ΔS表明MFS材料对Cd2+的吸附是自发、吸热和熵增的过程;反应体系最佳初始pH为7;溶液中的Mg2+、SO42-、Ca2+和NO3-这4种干扰离子对吸附反应存在一定的抑制作用;拟二级动力学模型表明MFS对Cd2+的吸附过程分为快速的外扩散阶段与缓慢的内扩散阶段;MFS吸附Cd2+后经洗脱再生,材料重复使用3次后对Cd2+去除率仍达73%以上.BET、XRD、FTIR和VSM结构表征表明SiO2成功修饰在Fe3O4表面,MFS主要成球状,平均粒径为38.7 nm,饱和磁化强度为85.38 emu·g-1;XRD、EDS和XPS图谱揭示Cd2+被成功吸附到材料上,主要机制为Cd2+与材料表面的—OH发生配位反应.  相似文献   

7.
间歇曝气对硝化菌生长动力学影响及NO-2积累机制   总被引:2,自引:2,他引:0  
采用间歇曝气方法处理低氨氮浓度生活污水,在SRT 10、 5、 2.5和1.25 d条件下,SBR反应器出水中NO-2含量(以N计,下同)为18、 19、 14和5 mg/L,积累率达到73%、 85%、 91%和78%,而连续曝气SBR仅为14%、 21%、 31%和34%;同时氨氮去除率维持在97%、 95%、 76%和39%,与连续曝气SBR的92%、 97%、 71%和47%相当.对硝化菌的生长动力学分析表明,在间歇曝气硝化系统中,氨氧化菌(AOB)可以通过产率系数(YAOB)的增加来提高自身在反应器中的绝对生物量,并补偿因间歇曝气引起的比底物利用速率下降,从而使比增殖速率(μm)和NH+4的氧化速率不变.与此相反,亚硝酸盐氧化菌(NOB)却不具备这种补偿特性,导致其μm和对NO-2氧化速率降低,引起了NO-2在出水中积累.  相似文献   

8.
纳米Fe3O4负载的浮游球衣菌去除重金属离子的工艺研究   总被引:3,自引:2,他引:1  
以纳米Fe3O4负载浮游球衣菌(Sphaerotilus natans)制备复合生物吸附剂,对此吸附剂进行表征并考察了其吸附水中重金属离子的性能.红外光谱分析表明,此复合生物吸附剂表面的主要活性基团为酰胺基(—CONH—)和羟基(—OH).吸附性能研究表明,菌含量和流量是影响复合生物吸附剂吸附重金属离子的主要因素,在Cu2+初始浓度c0<20 mg/L,菌含量1.5 g/L(菌/ Fe3O4=3∶2),流量0.96 L/h 时吸附剂对Cu2+的吸附效果最好;用稀盐酸对复合生物吸附剂进行再生,吸附剂可重复使用10次以上,再生液可重复使用3次; 吸附选择性为:Pb2+ > Cu2+ > Zn2+>Cd2+.  相似文献   

9.
水体中硝酸盐是一种广泛存在的污染物,因此,开发用于水中硝酸盐还原的高效电催化剂受到广泛关注.采用溶胶-凝胶法耦合硼氢化钠还原法制备了碳负载富氧空位的NiCo2O4-x/C电催化剂,并研究其去除硝酸盐的性能.结果发现,在该体系中,耦合导电碳载体可改善半导体型电催化剂导电性,构建氧空位可促使原子H*生成,最终实现硝酸盐高效还原.NiCo2O4-x/C阴极在电流密度为20 mA·cm-2、pH=7的条件下,可于3 h内去除水中94.8%的NO3--N,相较于NiCo2O4及NiCo2O4/C阴极,NO3--N去除率分别提高了36.6%和12.2%.此外,NiCo2O4-x/C阴极在连续5次还原硝酸盐过程中性能并未有明显变化.结合掩蔽实验和电子顺磁共振波谱分析证实,NiCo2O4-x/C阴极除了可通过直接电子还原硝酸盐外,还可以通过生成原子H*间接还原硝酸盐.通过对实际废水处理进一步验证其转化硝酸盐的性能,研究表明,NiCo2O4-x/C阴极可有效去除焦化废水生物出水中硝酸盐.  相似文献   

10.
将人工智能应用于催化臭氧氧化催化剂SrFexZr1-xO3的开发过程,采用共沉淀法制备了50种不同配方的催化剂,考察聚乙二醇(PEG)投加量、煅烧时间、老化时间、氨水投加量和铁掺杂量对SrFexZr1-xO3催化剂催化臭氧降解间甲酚反应活性的影响.同时,利用人工神经网络(ANN)和响应面(RSM)对催化剂合成条件与TOC去除率和间甲酚转化率的关系进行拟合,训练集中ANN的R2值分别为0.91和0.97,高于RSM的R2值0.35和0.41;在4组测试集上ANN的均方误差(MSE)分别为9.87和17.67,远小于RSM的23.89和28.87.结果表明,ANN模型对催化剂制备过程的复杂体系具有更好的拟合和泛化能力.在ANN训练好的模型中通过枚举法寻找最优合成条件为:PEG投加量为19.00%,煅烧时间为1.25 h,老化时间为26.50 h,氨水投加量为6.21 mL,铁掺杂量为3.37%,所得催化剂为SrFe0.13Zr0.87O3-B.最佳反应条件下,间甲酚转化率和TOC去除率分别达到98.52%和17.21%,优于空白组的73.46%和1.86%.  相似文献   

11.
采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag3PO4/g-C3N4.利用X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能谱(XPS)以及紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag3PO4和g-C3N4相比,Ag3PO4/g-C3N4复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag3PO4/g-C3N4复合材料Z型异质结构的作用机制.  相似文献   

12.
采用共沉淀法制备了一种新型铁钇氧化物(Fe3O4/Y2O3)磁性吸附剂,并对其表面特性及磷吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)与X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,此吸附剂具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2nm.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为38.7emu·g-1,磁性较强,可方便地实现固液分离.吸附剂的等电点为6.8.磷吸附实验表明,25℃时,Langmuir吸附等温线可较好地拟合Fe3O4/Y2O3对溶液中磷的吸附(R2=0.989),最大吸附量(pH=5.0)为60.6mg·g-1(以P计);吸附速率较快,在120min内可完成吸附容量的80%以上,符合准二级动力学模型(R2=0.997);溶液pH对Fe3O4/Y2O3吸附磷的影响较为明显,离子强度则影响不大;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为Cl-相似文献   

13.
尹鹏  陈海  杨慧  杨琦 《环境科学学报》2018,38(2):467-474
采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.  相似文献   

14.
采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂样品,对样品NH3选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1%升高到8%时,催化剂比表面积下降了16 m2/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1%时,钨负载量从0升高到6%,催化剂比表面积仅下降了3 m2/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VOx物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.  相似文献   

15.
Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解   总被引:1,自引:1,他引:0  
用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).  相似文献   

16.
以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.  相似文献   

17.
开发了涂覆在金属丝网基体上的La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgAl_2O_4复合整体催化剂,用于低浓度甲烷(0.5%,体积分数)催化燃烧反应.首先用沉积-沉淀法制备了La_(0.8)Ca_(0.2)FO_3(LCF)钙钛矿与Mg Al_2O_4尖晶石复合的粉末催化剂LCF/Mg Al2O4,用程序升温微反应器(TPRS)测定了粉末活性,结合XRD、BET、SEM、TPR的表征结果,筛选出了最佳复合物质的量比和最适焙烧温度.当LCF与Mg Al_2O_4复合后,抗烧结能力增强,以拟一级反应速率常数(k,L·g~(-1)·s~(-1))计的活性提高了1倍左右.然后采用浆料涂覆法,在表面改性的金属丝网蜂窝基体上分层涂覆了作为第二载体的MgAl_2O_4和LCF/Mg Al_2O_4复合粉体涂层,考察了复合粉体球磨前焙烧的温度、第二载体及活性层涂覆量的影响.最后在空速GHSV=40000 h~(-1)条件下测试了甲烷催化燃烧反应的活性.与陶瓷基体相比,涂覆在金属丝网基体上的LCF/MgAl_2O_4活性在600℃时提升了48.1%.500 h长运转试验发现,催化剂活性在初期的200 h下降了20.3%,然后基本保持稳定.  相似文献   

18.
采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.  相似文献   

19.
采用水热合成法制备Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh-B)及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)、双酚A(BPA)和苯妥英(PHT)为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C3N4掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明:Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O2·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O2·-的缺电子Al中心;引入的g-C3N4以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H2O2存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H2O2,使其被还原为·OH;同时,体系中H2O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al2O3-g-C3N4体系中TOF值为0.516 s-1,是传统均相芬顿体系TOF值(1.53×10-2 s-1)的33倍以上.  相似文献   

20.
重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.  相似文献   

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