Bi_xAg_yO对水相孔雀石绿的降解研究

以NaBiO3·2H2O与AgNO3为原料用共沉淀法合成新型铋银氧化物BixAgyO,并首次研究了孔雀石绿(MG)溶液在BixAgyO作用下的降解行为。表征结果显示BixAgyO呈片状,粒径约为100~200 nm,基本保留了钙钛矿的结构特征。降解结果发现在与BixAgyO搅拌混合的情况下,MG染料溶液(60 mg/L)反应13 min后浓度下降98%,矿化度为26%。反应在常温常压下进行,无需外加能量或光照。检测出反应过程中生成的多种小分子MG降解产物,但是没有检出脱甲基降解产物,推测MG降解途径为直接破坏生色团。考察了NaBiO3·2H2O与AgNO3反应量、BixAgyO投加量、MG初始浓度和溶液pH值等因素对染料去除的影响。结果表明当NaBiO3·2H2O反应量为AgNO32倍时,BixAgyO活性最高;增加BixAgyO投加量,降低MG溶液初始浓度与降低溶液初始pH值可加快反应进程。     

铋银氧化物混合物高效氧化降解四溴双酚A的研究

以Ag NO3和Na Bi O3·2H2O为原料,采用离子交换-共沉淀法制备了铋银氧化物混合物(silver bismuth oxide,BSO),并利用它氧化降解溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA).研究了制备过程中银铋摩尔比及降解过程中BSO用量对TBBPA降解效果的影响.结果表明,当银铋摩尔比为1∶1,BSO用量为1 g·L-1时,40 mg·L-1TBBPA在7 min内可完全降解,其总有机碳的去除率高达80%.采用离子色谱、气相色谱-质谱联用仪及X射线光电子能谱监测降解过程中TBBPA的变化,发现TBBPA降解过程涉及脱溴、叔丁基碳的断裂和苯环的开环氧化等反应.利用Na N3作为分子探针,发现单线态氧是BSO氧化降解TBBPA的主要反应活性物种.     

UV/H_2O_2/草酸高铁铵体系中孔雀石绿的光降解研究

研究了UV/H2O2/草酸高铁铵体系下孔雀绿(Malachite green,MG)光降解过程中的影响因素,包括MG的初始浓度、初始pH值、投加H2O2浓度和草酸高铁铵浓度等。结果表明:MG初始浓度越低光降解越快,碱性条件有利于MG的降解,其最佳降解pH为11.0;随H2O2浓度的增加,MG降解率先增加后减少,在100mmol/L时,降解率最高;MG降解率随草酸高铁铵浓度增加而增加,于10.0mmol/L时MG降解率最高;UV/H2O2/草酸高铁铵体系的降解效果较强,交叉实验结果表明H2O2:草酸高铁铵浓度比在1～20:1时降解率均高于。因此该体系具有快速、简单、经济并高效率等特点,可应用于染料废水的降解和脱色工艺中。     

微波作用下过氧化氢氧化孔雀石绿染料废水研究

在微波作用下,H2O2可以高效氧化处理高浓度孔雀石绿(MG)模拟染料废水.经实验结果分析可知:含3.00%H2O2的400mg·L-1的MG溶液在输出功率为700W的微波辐射中反应8min脱色率就可达99.0%以上;效果明显优于相同条件下的电炉加热(82.5%)和日光照射(2.08%)两种处理方法.且经计算可知:无论是微波辐射还是电炉加热,孔雀石绿的氧化反应均符合一级反应动力学规律,但微波反应的速率常数(0.725)明显高于电炉加热的速率常数(0.443),充分体现了微波辐射在处理MG废水时的优越性.     

EDTA催化Fe3+/H2O2降解水中孔雀石绿

以孔雀石绿(malachite green, MG)为目标物,在pH=7的中性条件下,考察EDTA对Fe3 /H2O2降解水中孔雀石绿的影响,发现EDTA很大程度地促进了Fe3 /H2O2对孔雀石绿的降解. EDRA的加入可以使MG的脱色率由43%升至98.3%.在本实验条件下, EDTA的投加量增加5倍时, MG的脱色率上升40%.随着H2O2投量的增加, MG的脱色率显著上升.随着温度的升高, MG的脱色率显著上升.叔丁醇的加入抑制了EDTA对Fe3 /H2O2降解孔雀石绿的催化效果.总量相同H2O2的多次投加并未获得明显优于一次投加的去除效果. EDTA催化Fe3 /H2O2降解水中孔雀石绿并不遵循简单的羟基自由基机理,同时存在的中间价态铁的物种起着主要的氧化作用.随着反应的进行, EDTA被部分降解.     

树脂负载草酸铁光助类芬顿降解水中孔雀石绿

为了强化多相类芬顿反应的速率,在可见光下采用以草酸盐为配体的三价铁草酸络合物(Fe~(3+)C_2O_4/R)为催化剂催化过氧化氢降解水中孔雀石绿.结果表明,与Fe~(3+)/R相比催化剂Fe~(3+)C_2O_4/R具有更强的催化活性,能强化羟基自由基(·OH)的产生. 过氧化氢的初始浓度越高,反应速率越快,反应遵循一级反应动力学,反应速率常数与过氧化氢浓度具有很好的相关性.在pH值3～9的范围内,催化剂Fe~(3+)C_2O_4/R都能有效地对MG进行降解,最佳pH值为6.随着催化剂投量的增加,MG的去除效率明显提高.随着MG初始浓度的增加,MG的去除也由吸附为主转化为以氧化为主,但总体影响不大.催化剂重复使用后仍然具有较好的催化活性,说明铁在树脂表面负载比较牢固,催化剂具有反复使用的能力.反应中的氧化活性物种是羟基自由基和高价态铁同时共存.     

超声波/H2O2/CuO协同氧化降解苯酚

以CuO为催化剂,利用超声波(US)、H2O2及US/H2O2降解苯酚模拟废水,考察了多种因素的影响,并对其降解动力学进行了分析.结果表明,CuO催化作用明显;H2O2投加量的增加对降解反应先促进后抑制;溶液pH值先升高后降低,当溶液初始pH值为5.50时,苯酚的降解效果最好.在溶液初始pH值为5.50,CuO加入量为1mg/mL,H2O2投加量为40mmol/L时,US/H2O2/CuO降解苯酚的速率常数(k)为3.04(10-2min-1,明显大于US、US/H2O2、H2O2/CuO处理下的k值(5.25(10-4,2.31(10-3,2.31(10-2min-1),降解过程均符合表观一级反应动力学.     

UV/PMS降解水中罗丹明B的动力学及反应机理

采用紫外(UV)活化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性硫酸根自由基(SO_4~·-)降解人工染料罗丹明B(RhB).考察了溶液初始p H、氧化剂剂量、RhB初始浓度、天然有机物(NOM)、Fe~(2+)浓度、自由基淬灭剂(甲醇和叔丁醇)及水体中常见阴离子对降解效果的影响,并探测反应体系中生成的无机阳离子及小分子有机酸的种类和浓度.结果表明,降解反应遵循准一级反应动力学,其降解速率受到溶液初始pH的显著影响,当溶液酸性越强或碱性越强时,RhB的降解效果越好,且酸性条件下降解效果优于碱性条件.同时,加大氧化剂剂量及降低底物浓度也会对RhB的降解起促进作用.体系中投加过渡金属Fe~(2+)可显著促进RhB的降解效果,当Fe~(2+)与PMS的浓度比为1∶1时,降解效果最佳.水体中的NO_3~-对RhB的降解有着显著的促进作用,而H_2PO_4~-、C_2O_4~(2-)、Cl~-和NOM则对RhB的降解有抑制作用.采用离子色谱分析了UV/PMS体系降解RhB所产生的NH_4~+,以及甲酸、乳酸、乙酸和草酸,推测RhB在UV/PMS体系中的降解主要是通过共轭结构的破坏、N-位脱乙基并伴有苯环结构的破坏进行的.综合分析表明,UV/PMS工艺可有效运用于罗丹明B污染水体的修复处理过程.     

一种新型降解有机污染物的方法:鼓泡空化法

采用宅气鼓泡结合玻璃珠(鼓泡窄化)的方法,对酸性红B等染料的降解进行了研究,考察了各种因素(鼓泡时间,初始浓度,玻璃珠直径,溶液酸度和气体流速等)对酸性红B降解的影响.结果表明,在室温(25℃)条件下,当鼓泡时间为5.0 h、溶液初始浓度为10 mg·L-1、玻璃珠直径为3.0～3.5 mm、溶液酸度pH=6.0和气体流速4.5 L·min-1时,酸性红B的降解率可达97%以上.同时,还初步探讨了鼓泡空化的形成过程和降解有机污染物的机理.推测是气泡融合时气泡之间的内壁张力达到极限致使气泡破裂,放出大量能量,使水(H2O)和氧气(O2)反应乍成氧化性极强的氧氧自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-),使溶液中的有机污染物降解.     

Fe(Ⅲ)-草酸盐/H_2O_2体系对环丙沙星的紫外光降解

采用Fe(Ⅲ)/草酸钠/H_2O_2/UV体系对水中环丙沙星进行降解,探讨了Fe(Ⅲ)、草酸钠和H_2O_2的初始浓度及溶液pH对环丙沙星降解的影响,对环丙沙星的降解产物进行紫外光谱、傅里叶红外和GC-MS的分析,简单探讨了体系对环丙沙星降解的机理,并对反应过程进行了动力学分析。结果表明体系对环丙沙星具有良好的降解效果,反应过程中环丙沙星的分子结构被破坏,随着反应的进行,环丙沙星逐渐被降解成小分子物质。UV是体系降解环丙沙星的必要条件。在pH为2.0~6.0的范围内,体系对环丙沙星均具有降解效果,且溶液的pH值越小,降解效果越好。溶液中Fe(Ⅲ)、草酸钠和H_2O_2初始浓度的增加均对环丙沙星的降解有促进作用。动力学分析结果表明,体系对环丙沙星的降解符合拟一级动力学规律,且Fe(Ⅲ)是影响体系反应速率的主要因素。