广州大气PM_(2.5)中含碳组分的污染特征及来源解析

于2015年1月至11月在广州利用大流量大气颗粒物采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,并利用热光反射法(TOR)测定大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,广州ρ(PM_(2.5))年均值为(69.5±35.6)μg·m~(-3),是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM_(2.5)年均质量浓度二级标准限值(35μg·m~(-3))的2.0倍,表明广州大气细颗粒物污染严重。OC、EC和总碳气溶胶(TCA)的年均质量浓度分别为(8.31±4.53)、(3.56±2.72)和(16.85±9.60)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的13.2%、5.9%和27.0%,表明含碳组分是PM_(2.5)的重要组成部分。OC和EC浓度季节变化规律存在差异性,OC浓度在冬季最高,而EC浓度在秋季最高。OC和EC的相关性弱和比值高的特征结果表明冬季二次有机碳(SOC)污染最严重,其平均质量浓度为6.9μg·m~(-3),占OC质量浓度的62.4%。主成分分析结果表明,冬季和春季广州PM_(2.5)中碳组分来源较复杂,主要包括机动车尾气、燃煤和生物质燃烧,夏季碳组分的主导污染来源是燃煤和机动车尾气,而秋季碳组分主要来源于机动车尾气。     

山东禹城夏季PM_(2.5)中碳质组分污染特征

为研究华北平原夏季PM2.5中有机气溶胶污染特征,于2015年6月20日至2015年7月30日对山东禹城生态站大气中PM_(2.5)进行了观测研究.结果表明,观测期间禹城大气PM_(2.5)日平均浓度为87.15±32.27μg·m~(-3),与我国《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级标准75μg·m~(-3)相比,超标率为58.53%.检测到的10种糖醇的平均总浓度为177.89±145.38 ng·m~(-3)(白天)和226.97±196.88 ng·m~(-3)(晚上),分别占WSOC的3.18%(白天)和4.97%(晚上).脱水糖(左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖)是检测到的糖类化合物中的主要组成部分,分别占总浓度的58.52%(白天)和75.61%(晚上).EC、OC、WSOC的平均质量浓度分别为2.68±2.8μg·m~(-3),7.51±4.4μg·m~(-3)、5.57±3.95μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的3.08%、8.62%和7.34%.WSOC占OC的74.16%,表明有机碳中大部分是水溶性组分.利用EC示踪法和WSOC法估算的二次有机碳(SOC)的质量浓度分别为4.08±2.25μg·m~(-3)和4.90±3.11μg·m~(-3),且两种方法计算的SOC呈现很好的相关性(r=0.77,P0.001).估算得到的SOC为白天高于夜间,与白天光化学反应比较强烈、产生的二次有机物较多一致.相关性分析表明,OC、WSOC和SOC与相对湿度呈现显著的负相关,与SO_2表现出较强的正相关关系,与温度均没有表现出相关性.     

太原市城区大气PM_(2.5)和PM_(10)时空分布特征

研究太原市城区大气颗粒物质量浓度时空变化规律,可以为实施更有效的大气污染综合治理手段提供科学依据。以太原市9个国家空气质量自动监测站的数据为基础,运用统计分析和Kriging插值法,对太原市城区2019年大气颗粒物的时空分布进行了分析。结果表明,2019年太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)年均质量浓度分别为56μg·m~(-3)和107μg·m~(-3),是国家二级标准限值的1.60、1.53倍,以PM_(2.5)和PM_(10)为首要污染物占总超标天数的44.03%和12.58%;PM_(2.5)/PM_(10)年均值为0.52,PM_(2.5)对PM_(10)贡献较大;PM_(2.5)季平均质量浓度为冬季(87μg·m~(-3))秋季(50μg·m~(-3))春季(49μg·m~(-3))夏季(34μg·m~(-3)),PM_(10)为冬季(123μg·m~(-3))春季(120μg·m~(-3))秋季(98μg·m~(-3))夏季(64μg·m~(-3));PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度月变化呈U型,二者平均质量浓度1月最高,8月最低;PM_(2.5)和PM_(10)24h质量浓度变化呈"单峰单谷"型,峰值在10:00,谷值在17:00;取暖期PM_(2.5)与CO、SO2和NO_2相关性高于其他时段;太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度空间分布总体上呈北低南高之势,PM_(2.5)春夏秋季的空间分布格局与太原市城区生产、生活、交通干道分布格局比较吻合。以上结果提示秋冬季是太原市城区颗粒物治理的关键时期,位于南部的小店和晋源区为重点防控治理区域。     

保定市餐饮源排放PM_(2.5)中有机污染物特征及来源分析

餐饮源是城市大气细颗粒物PM_(2.5)的一个重要来源,为了解餐饮源PM_(2.5)排放特征及来源,测定了室外烧烤和食堂两种不同类型餐饮源排放的PM_(2.5)浓度以及PM_(2.5)中的有机污染物;利用气相色谱-质谱仪(GC/MS)检测出主要污染物为正构烷烃、酸类、醛类、酮类、酯类、烯烃、多环芳烃等有机污染物,通过与大气对照样品的对比分析,对污染物的来源做了简要解析.比对结果显示,室外烧烤样品PM_(2.5)浓度为905.6±160.9μg·m~(-3)、食堂样品PM_(2.5)浓度为343.9±30.6μg·m~(-3)、大气对照样品PM_(2.5)浓度为76.7±1.7μg·m~(-3).室外烧烤是食堂排放PM_(2.5)质量浓度的2—3.4倍,是环境大气PM_(2.5)质量浓度的9.5—13.6倍.烧烤油烟排放的PM_(2.5)中有机物主要为有机酸(47.29%),其次是醛酮类(12.97%);校园食堂油烟样品中除了烷烃类(45.2%),脂肪酸类(11.76%)和醛酮类(8.84%)排放也较明显;脂肪酸类可能由动物脂肪灼烧产生,而醛、酮类物质可能来源于香精等食品添加剂的高温分解.大气对照样品中检测到少量醛酮类有机物,未检测到酸类有机物,由此推测醛、酮、酸可能是餐饮油烟中典型排放的污染物.     

上海大气PM_(2.5)中水溶性氨基酸的浓度及组成特征

氨基酸是大气颗粒物中一类重要的极性有机物,一定程度上可以反映生物气溶胶的贡献,也是大气氮沉降的重要部分,目前人们对大气细颗粒物中氨基酸的浓度和组成了解还很少。为了解上海大气细颗粒物中水溶性氨基酸的分布特征,利用大流量采样器采集了不同季节的PM_(2.5)样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了水溶性氨基酸(游离态及结合态)的浓度和组成。上海PM_(2.5)中游离态氨基酸(FAA)的浓度为0.058—0.690 nmol·m~(-3),平均为0.287nmol·m~(-3),冬、春季浓度稍高,但季节变化不显著。结合态氨基酸(CAA)的浓度为0.200—10.911 nmol·m~(-3),平均1.731 nmol·m~(-3),春季最高,秋季次之,冬季最低。FAA浓度与SO42-、NH_4~+、水溶性有机氮等主要水溶性组分间均存在显著相关性,细颗粒物的吸附及大气扩散条件可能是影响FAA浓度的重要因素,而CAA浓度与其他水溶性组分间不存在显著相关性。游离态氨基酸的组成以甘氨酸为主(51.9%),丙氨酸次之(12.9%),丝氨酸(7.1%)、天冬氨酸(5.5%)、谷氨酸(5.1%)、酪氨酸(4.9%)和苯丙氨酸(4.8%)也有一定含量,而亮氨酸、异亮氨酸和缬氨酸的含量很低;结合态氨基酸的组成与游离态氨基酸有明显差别,单体分布更均匀,甘氨酸的含量最高(29.3%),丝氨酸(12.5%)、谷氨酸(12.2%)、丙氨酸(10.8%)和苯丙氨酸(9.7%)是主要的单体化合物,大气光化学转化可能是造成上海PM_(2.5)中游离态氨基酸和结合态氨基酸组成差异的重要原因。主成分分析结果表明,化石燃料燃烧、生物质燃烧并非上海PM_(2.5)中氨基酸的主要来源。该研究结果能为大气细颗粒物环境影响研究提供基础数据。     

贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源解析

水溶性无机离子是PM_(2.5)的主要组分之一,对研究PM_(2.5)的物理化学性质,来源及其形成机理具有重要意义.本研究于2017年9月—2017年11月期间在贵阳城区采集了80个PM_(2.5)样品,并测定了8种水溶性离子浓度,探讨贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源.结果表明贵阳秋季PM_(2.5)中无机离子的平均质量浓度为15.99μg·m~(-3),阴离子和阳离子的平均质量浓度分别为10. 90μg·m~(-3)、5. 09μg·m~(-3); SO_4~(2-)(8. 53±4.63μg·m~(-3))平均质量浓度最高,其次是NH_4~+(2.56±1.62μg·m~(-3))、NO_3~-(2.21±2.96μg·m~(-3))、Ca~(2+)(1.98±0.88μg·m~(-3)),最后依次是K~+(0.37±0.24μg·m~(-3))、Cl-(0.16±0.11μg·m~(-3))、Mg~(2+)(0.11±0.03μg·m~(-3))、Na~+(0.07±0.06μg·m~(-3)); NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-是主要水溶性离子,所占比例为83%; NO_3~-/SO_4~(2-)值平均为0.21±0.12,远小于1,说明贵阳秋季PM_(2.5)以固定源污染为主.相关性分析表明,PM_(2.5)中NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,Ca~(2+)与Mg~(2+)来源可能相同.结合富集系数分析NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)基本都是来源于陆源贡献,NO_3~-、SO_4~(2-)是人为源,Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)是地壳源,此外Mg~(2+)还有一部分海源贡献.     

气象条件对西安市夏季和冬季近地面大气环境污染特征影响

利用2018年1—12月西安市13个环境空气质量监测点的六项大气污染常规分析指标(PM_(10)、PM_(2.5)、O_3、SO_2、NO_2和CO)逐小时监测数据,结合气象条件(温度、相对湿度、风向、风速、大气压、光照、紫外辐射、混合层高度及大气能见度)和颗粒物样品采集,对西安市近地面大气污染物浓度特征进行分析,结果表明,西安市近地面大气污染物浓度呈现明显的季节变化特征,冬季空气污染物主要为颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))对应质量浓度分别为:(154.04±92.88)、(101.84±60.11)μg·m~(-3),PM_(2.5)/PM_(10)的值为0.66,夏季空气污染物主要为O_3,质量浓度为(89.07±20.62)μg·m~(-3);西安市冬季PM_(2.5)数浓度、表面积浓度、质量浓度分别为(51 890±14 619)cm~(-3)、(2 882.21±939.83)μm~2·cm~(-3)、(0.32±0.13)mg·m~(-3),PM_(10)数浓度、质量浓度、表面积浓度分别为(51 897±14 618)cm~(-3)、(3 410.50±1 060.31)μm~2·cm~(-3)、(0.86±0.29)mg·m~(-3),数浓度粒径分布集中在0.010≤d_p≤0.484μm,占总数浓度的99.13%,表面积浓度粒径分布集中在0.072≤d_p≤8.136μm,占总表面积浓度的98.32%,质量浓度粒径分布集中在0.316≤dp≤8.136μm,占总质量浓度的98.75%。颗粒物数浓度对大气能见度影响最大的3个粒径段分别为d_p=0.762μm、d_p=1.956μm、d_p=1.232μm,3个粒径段与能见度的R~2(拟合优度)分别为:0.840、0.789、0.775;西安市夏季,在近地面环境温度大于30.23℃,相对湿度小于58.09%,光照强度大于107.83 W·m~(-2),紫外辐射强度大于324.10μW·cm~(-2)时,有利于近地大气层中高质量浓度O_3((112.16±53.01)μg·m~(-3))的生成与累积。研究结果可为西安市及汾渭平原其他城市大气污染物减排、大气污染防治策略的制定提供数据支持。     

宜宾市PM_(2.5)中碳组分的污染特性及来源分析

2017年1月—12月期间在四川省宜宾市布置4个点位,共采集360个PM_(2.5)样品膜,采用美国沙漠研究所DRI Model 2001型热光分析仪测定PM_(2.5)样品中OC、EC的浓度值,应用OC/EC比值法对SOC进行了估算.结果表明,宜宾市PM_(2.5)年均浓度为75.2μg·m~(-3).OC、EC年均浓度分别为14.3μg·m~(-3)和4.30μg·m~(-3),季节变化趋势为冬季秋季春季夏季,OC占PM_(2.5)比例为19.0%,为PM_(2.5)重要组成部分.SOC年均浓度为4.70μg·m~(-3),对OC贡献较大,在OC中占比为29.3%;SOC在OC中的占比春季冬季≈秋季夏季.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、和OPC进行主成分分析,结果表明机动车尾气、燃煤排放和生物质燃烧是宜宾市PM_(2.5)中OC和EC的主要贡献源,可贡献PM_(2.5)中碳组分的54.0%—69.0%.     

超声提取-分散液相微萃取-气相色谱质谱法测定大气PM_(2.5)中15种邻苯二甲酸酯

建立了超声提取-分散液相微萃取联合气相色谱质谱法测定大气PM_(2.5)中15种邻苯二甲酸酯的方法.样品经过二氯甲烷和丙酮(1∶1,V/V)提取后,以1,2-二氯苯为萃取剂、丙酮为分散剂,运用分散液相微萃取法进一步萃取大气颗粒物PM_(2.5)中的邻苯二甲酸酯.结果显示,方法检出限为0.29—4.77 pg·m-3,最低检出限为0.96—15.74 pg·m~(-3),加标回收率为72.7%—110.9%,相对标准偏差为0.6%—9.4%,将此方法应用于苏州市某区大气PM_(2.5)中的邻苯二甲酸酯的测定,检测出大部分邻苯二甲酸酯.     

东北三江平原地区生物质燃烧对PM_(2.5)中WSOC吸光能力的影响

生物质燃烧排放大量具有光吸收能力的水溶性有机碳(Water-Soluble Organic Carbon,WSOC),对空气质量、气候变化和人体健康均有重要影响。为了研究东北地区生物质燃烧对气溶胶光吸收特性的作用,于2013年5月-2014年1月采集三江平原的PM_(2.5)样品,分析了样品中生物质燃烧指示剂(左旋葡聚糖)、有机碳(OrganicCarbon,OC)和WSOC的质量浓度,以及WSOC的光吸收强度(A_(365a))。根据左旋葡聚糖的质量浓度水平,将采样期间划分为生物质燃烧(BB)期和非生物质燃烧(NBB)期。对BB和NBB期间WSOC的光吸收强度与PM_(2.5)、OC、WSOC和左旋葡聚糖之间的相关性分别进行了分析,并计算了生物质燃烧产生的WSOC对总WSOC的质量浓度和吸光能力的贡献。结果表明,在BB期间,PM_(2.5)、WSOC和左旋葡聚糖的质量浓度是NBB期间的10倍以上,WSOC的光吸收强度也相应增高了13倍。BB与NBB期间,PM_(2.5)与A365a的相关指数(R~2)分别为0.98和0.34。BB期间左旋葡聚糖和A365a的相关指数(0.91)高于NBB期间(0.09),表明BB期间生物质燃烧对PM_(2.5)有显著贡献,且排放了大量的吸光性棕色碳。在BB期间,生物质燃烧对WSOC的贡献高达74.6%,对WSOC的光吸收强度贡献高达46.2%;而在NBB期间,生物质燃烧对WSOC的贡献为26.8%,对WSOC的的光吸收强度贡献为22.6%。因此,BB期间生物质燃烧对三江平原WSOC的质量浓度和光吸收强度都具有重要影响。     

采暖季4种结构的城市绿地对PM_(2.5)和PM_(10)的调控作用

为研究采暖季不同结构城市绿地对大气中PM_(2.5)和PM_(10)的调控作用及其与气象因子的关系,于2015年11月—2016年4月,选择滞尘效果较好的4种类型城市绿地和对照点,于07:00—21:00每隔2 h在4种绿地的中心位置同步观测其内部PM_(2.5)、PM_(10)、温度、相对湿度、风速以及光照强度,对比分析绿地内颗粒物质量浓度差异以及不同绿地类型对消减PM_(2.5)和PM_(10)的作用。结果表明:采暖期4种结构城市绿地内PM_(2.5)日均值大小表现为CK(112μg?m~(-3))乔灌草(108μg?m~(-3))大阔叶乔草(107μg?m~(-3))小阔叶乔草(106μg?m~(-3))针叶乔草(100μg?m~(-3)),PM_(10)为CK(23μg?m~(-3))乔灌草(226μg?m~(-3))小阔叶乔草(224μg?m~(-3))大阔叶乔草(223μg?m~(-3))﹥针叶乔草(211μg?m~(-3)),CK内PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度显著高于其他绿地类型(P0.05);PM_(2.5)和PM_(10)小时均值变化区间分别为81~133μg?m~(-3)和170~278μg?m~(-3),两者呈极显著相关(P0.01),都在09:00左右达到峰值,15:00左右达到最低值,而后至21:00一直呈上升趋势;采暖期PM_(2.5)和PM_(10)月均值稳步上升,但受大范围气象因素影响显著;观测期间,对PM_(2.5)和PM_(10)平均消减率按大小排序为针叶乔草乔灌草小阔叶乔草大阔叶乔草,且针叶乔草的消减率显著高于其他绿地类型(P0.05);4种结构城市绿地对PM_(2.5)和PM_(10)的消减率都与温度呈显著负相关(P0.05),仅有PM_(2.5)的消减率与湿度呈显著正相关(P0.05),与风速和光照相关性不显著。在城区绿地建设中,可加大针叶乔木的配置以降低大气颗粒物质量浓度。     

北京市西三环地区大气中多氯联苯的污染特征和气粒分配

以北京市西三环地区北京工商大学作为采样点,在2017年3—5月共采集气相、颗粒相(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)样品54个,对样品中28种PCBs单体进行定性定量分析,研究大气中多氯联苯(PCBs)的污染特征、在不同粒径颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)中的分布规律和气粒分配行为.结果表明,北京市西三环地区大气中PCBs总浓度为144—859 pg·m~(-3),在国内外处于中等水平.其中,气相样品中PCBs浓度为131—814 pg·m~(-3),平均浓度为495 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的94.95%;颗粒相样品中PCBs浓度为12.3—48.9 pg·m~(-3),平均浓度为26.3 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的5.05%.低氯代PCBs更多地分布在气相上,高氯代PCBs更多地分布在颗粒相上.对不同粒径颗粒物(≤2.5μm、2.5—10μm、10μm)中PCBs的分析表明,PCBs主要分布在≤2.5μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中所含PCBs同系物的组成比例接近,以三氯至七氯为主,占颗粒物中PCBs总含量的88%以上.用过冷饱和蒸气压P0L(Pa)和分配系数Kp来描述PCBs的气粒分配行为,lg Kp-lg P0L的斜率为-0.3653,说明北京西三环地区大气中PCBs的气粒分配未达到平衡状态,在气粒分配过程中以吸收机制为主.     

北京城市森林PM_(2.5)质量浓度特征及影响因素分析

以北京西山森林公园为林内观测点,北京海淀植物园为林外对照点,研究城市森林PM_(2.5)质量浓度变化特征,并对其影响因素进行分析。结果表明,林内外PM_(2.5)质量浓度日变化呈"双峰双谷"型,8:00和21:00左右是一天中的两个峰值,15:00和4:00左右是一天中的两个谷值,PM_(2.5)质量浓度林内(104.02μg·m~(-3))林外(82.52μg·m~(-3))。一年中PM_(2.5)质量浓度在冬季最高,春季次之,夏季最低,PM_(2.5)质量浓度年变化林内为冬季(115.46μg·m~(-3))春季(112.39μg·m~(-3))秋季(106.37μg·m~(-3))夏季(81.87μg·m~(-3)),林外为冬季(97.35μg·m~(-3))春季(94.07μg·m-3)秋季(93.17μg·m~(-3))夏季(61.86μg·m~(-3))。气温、降雨均与PM_(2.5)浓度呈负相关。晴天时,温度高、空气对流旺盛,PM_(2.5)浓度较低;降水对PM_(2.5)有很好的消减作用;风有驱散PM_(2.5)的作用。在高温高湿天气下,PM_(2.5)浓度高于其他天气情况。该研究可以丰富森林净化大气的理论,为环保部门相关政策的制定提供依据。     

基于GIS的北京市林地覆被与PM_(2.5)分布关联性分析

土地利用方式直接和间接地影响着城市的颗粒物污染程度,了解土地利用与颗粒物污染的关联规律,对改善环境空气质量具有重要的意义。选择颗粒物污染问题突出的北京市为研究对象,以空气质量地面监测站的PM_(2.5)质量浓度数据和卫星遥感解译数据为基础,借助地理信息系统和数理统计方法,对不同土地利用方式特别是林地覆被与细颗粒物分布的关联性进行分析。研究结果表明,(1)北京市的PM_(2.5)质量浓度分布在空间上呈由西北至东南逐级递增的趋势,东南部(107.0μg·m~(-3))西南部(96.2μg·m~(-3))城六区(95.3μg·m~(-3))东北部(79.6μg·m~(-3))西北部(79.0μg·m~(-3)),季节分布表现为冬季(122.0μg·m~(-3))春季(81.2μg·m~(-3))秋季(76.8μg·m~(-3))夏季(72.9μg·m~(-3)),不同土地利用方式PM_(2.5)质量浓度表现为耕地(96.9μg·m~(-3))建成区(95.7μg·m~(-3))未利用土地(91.5μg·m~(-3))水域(82.8μg·m~(-3))草地(80.9μg·m~(-3))林地(79.1μg·m~(-3))。(2)以各监测站点为中心建立不同半径缓冲区,随着缓冲区半径的不断增加林地覆被率与PM_(2.5)质量浓度的负相关性不断增强。当缓冲区半径达到1 000 m时,各个月份林地覆被率与PM_(2.5)质量浓度均在α=0.05水平上呈显著负相关。(3)以各监测站点为中心的3 000 m半径缓冲区内落叶阔叶林、常绿针叶林、落叶阔叶灌木林、常绿阔叶灌木林、乔木园地面积与PM_(2.5)质量浓度均呈负相关关系。研究结果表明,实行未利用土地、耕地以及部分建成区的土地利用方式向林地、草地转化是北京市防控颗粒物污染的可行方略。     

不同交通状况下大气颗粒物中多氯联苯的污染特征

采集了北京市北四环附近典型交通路口不同交通状况下大气颗粒物(TSP、PM_(10)、PM_(2.5))样品,利用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),按照US EPA 1668A方法,对19种多氯联苯(PCBs)浓度水平、组成特征和粒径分布规律进行了监测分析,并评估了交通控制对大气颗粒物中PCBs的影响.结果表明, PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中19种PCBs的质量浓度和毒性当量(TEQ)变化范围分别为567—2481 fg·m~(-3)和0.33—1.42 fg WHO-TEQ·m~(-3)、875—2845 fg·m~(-3)和0.34—1.71 fg WHO-TEQ·m~(-3)、1118—3922 fg·m~(-3)和0.46—2.09 fg WHO-TEQ·m~(-3),北京市大气颗粒物中PCBs处于较低水平,且主要富集在PM_(2.5)上,占51%—87%;3个采样期PCBs单体组成模式没有明显不同,说明释放源和转化过程是相似的;对总浓度贡献最大的是PCB-209和PCB-28,两者的贡献率为52%—77%,而对总TEQ贡献最大的是PCB-126,占86%—92%(平均值89%),其次是PCB-169,占6%—11%(平均值8%);交通限行期间PCBs的污染水平明显低于限行前,约降低69%—77%(平均值72%),临时交通控制措施的实施对PCBs污染水平降低具有积极的影响.     

北京市冬季大气细颗粒物中二■英的污染特征

为了解北京市大气细颗粒物(PM_(2.5))中二■英(PCDD/Fs)的污染特征,利用中流量大气颗粒物采样器,在北京市3个功能区5个采样点(两个市区点、两个工业区点和一个背景点),同步连续采集了大气细颗粒物PM_(2.5)样品.参照US EPA 1613B标准方法,应用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),分析了PM_(2.5)中17种PCDD/Fs的浓度水平和区域分布特征,并对PCDD/Fs的污染来源做了初步探讨.结果表明,5个采样点PM_(2.5)的日均质量浓度范围102—146μg·m~(-3),平均日均值119μg·m~(-3),超出国家二级标准(75μg·m~(-3))59%,污染较重.在空间分布上,PM_(2.5)的日均浓度表现为工业区大于背景点大于市区的特征.所有采样点17种PCDD/Fs的总浓度范围∑PCDD/Fs是1.60—4.09 pg·m~(-3),平均值3.23 pg·m~(-3),PCDD/Fs总毒性当量∑TEQ范围是140.54—275.69 fg I-TEQ·m~(-3),平均值233.18 fg I-TEQ·m~(-3).与国内外其他城市相比,北京市大气PM_(2.5)中PCDD/Fs污染处于相当或略高水平.OCDD、OCDF和1,2,3,4,7,8-HpCDF是PCDD/Fs的主要组成成分,分别占总浓度∑PCDD/Fs的10%、19%和24%.对于总毒性当量∑TEQ贡献最大的是2,3,4,7,8-PeCDF,占总毒性当量的48.3%,∑PCDDs/∑PCDFs比值范围为0.19—0.23,平均值0.22,属于典型的"热源"特征.在浓度变化上, PCDDs呈现为随氯取代个数的增加而增加,除OCDF外, PCDFs的各单体浓度也随着取代氯原子个数的增加而增大.在区域分布上,PCDD/Fs浓度表现为工业区高于市区,市区大于背景点,充分体现了局地源的特点.采样期间工业热过程(化石燃料燃烧、电弧炉、烧结和冶炼等)、机动车排放和固体垃圾焚烧是北京冬季大气PM_(2.5)中PCDD/Fs和PM_(2.5)污染水平的主要影响因素.     

极干旱区大气PM_(2.5)对质粒DNA的氧化性损伤研究

近年来和田经济迅速发展及城市人口快速增长,汽车尾气、工业废气等各类污染物的城区排放量也在不断增加,加重了和田市大气污染。为评估和田市城区风速、沙尘天气对大气PM_(2.5)毒性的影响,于2014年1月、4月、7月、10—11月采集大气PM_(2.5)样品,应用质粒DNA评价法研究其PM_(2.5)的氧化性损伤能力。结果表明,采样期间,和田市城区大气PM_(2.5)质量浓度的变化范围为70~2489μg·m~(-3),PM_(2.5)质量浓度有随风速增大而增大的趋势。应用TD30(造成30%DNA损伤率所需的颗粒物剂量,μg·mL~(-1))值指示颗粒物氧化性损伤能力,结果表明,TD30越高,颗粒物氧化性损伤能力越弱,全样和水溶部分TD30值的变化范围分别为444~27480μg·mL~(-1)和481~20434μg·m L~(-1);不论是全样还是水溶部分,其对质粒DNA的氧化性损伤均表现出随风速减小而增大的变化趋势;沙尘和非沙尘期间全样TD30的平均值分别为9464μg·mL~(-1)和8008μg·mL~(-1),而水溶部分分别为5494μg·mL~(-1)和7822μg·mL~(-1),即沙尘期间采集的颗粒物对体外DNA的氧化性损伤小于非沙尘期间采集的样品,且非沙尘期间采集的样品的全样损伤大于相应的水溶部分样,而沙尘状况下体外DNA的氧化性损伤可能主要来源于水溶成分。全样和水溶部分的TD30平均值与PM_(2.5)平均质量浓度之间存在明显的正相关趋势,说明颗粒物的质量浓度对DNA氧化损伤起着一定的作用。     

不同植被结构对空气质量的调控功能

随着城市化进程的加快,生态环境恶化,改善空气质量已成为社会所关注的重要环境问题。不同的植被结构可以有效调控大气颗粒物浓度,提高负离子的浓度,是改善空气质量的重要组成部分。为探究不同植被结构对空气质量的调控能力以及影响空气质量的因素,以沈阳市东陵公园为研究对象,采用定点观测法,监测8块不同植被结构内大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))和空气负离子浓度,并同步观测气象因子。研究结果表明,(1)不同植被结构调控大气颗粒物的能力存在差异,但是不显著。PM_(2.5)和PM_(10)日平均质量浓度在S1(稠李Padus avium+萱草Hemerocallis fulva)均为最高,分别是(48.63±18.05)μg·m~(-3)和(68.55±20.64)μg·m~(-3);S3(云杉Picea asperata+榆叶梅Amygdalus triloba+牛筋草Eleusine indica)最低,分别是(28.95±8.91)μg·m~(-3)和(45.21±10.38)μg·m~(-3)。PM_(2.5)和PM_(10)日平均质量浓度变化范围分别为(28.95—48.63)μg·m~(-3)和(45.21—68.55)μg·m~(-3)。(2)不同植被结构内空气负离子浓度存在显著性差异。空气负离子日平均浓度在S7(油松Pinus tabuliformis+桃叶卫矛Euonymus bungeanus+玉簪Hosta plantaginea)最高,为(1 007.50±53.10)ion·cm~(-3);S1(稠李+萱草)最低,为(446.21±34.9) ion·cm~(-3)。空气负离子日平均浓度范围(446.21—1 007.50) ion·cm~(-3)。(3)大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))和空气负离子浓度与乔木层郁闭度和相对湿度呈正显著相关,而与温度呈负显著相关;大气颗粒物浓度与空气负离子浓度呈负显著相关。以上研究结果可为优化城市绿地植被结构和改善空气质量提供一定的借鉴。     

北京初冬季PM_(2.5)中无机元素与二次水溶性离子浓度特征

为研究北京城区初冬季大气颗粒物中水溶性二次无机离子及元素的组成特征,2016年11月,利用青岛明华MH-16型PM_(2.5)采样器在北京城区采样点进行大气颗粒物采样,样品采用离子色谱和电感耦合等离子体质谱分析.结果表明,NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在观测期间平均浓度分别为20.5±11.4μg·m~(-3),13.4±12.1μg·m~(-3)和10.7±8.8μg·m~(-3),SNA(sulfate、nitrate、ammonium)总浓度为44.6±45.2μg·m~(-3).采样期间颗粒物中K、Fe、Na、Zn、Ca、Al、Mg及Pb元素的质量浓度比较高,占所分析元素总浓度的94.5%.采样期间Cr、Ni、Pb、Mn等元素的富集因子10,Zn、Cu、As、Mo等元素的EF值超过100.     

菏泽市夏季PM10和PM25中水溶性离子组分污染特征

为分析菏泽市大气颗粒物及其水溶性离子组分特征,本研究于2015年8月期间在菏泽市6个监测点位采集环境受体PM_(10)和PM_(2.5)样品共120个,利用离子色谱法测定颗粒物中水溶性无机离子(SO■、NO~-_3、NH~+_4、Cl~-、Ca~(2+)、K~+、Na~+、Mg~(2+)、F~-),并同步收集气象参数及气态污染物质量浓度等资料.结果表明,菏泽市夏季环境受体中颗粒物质量浓度ρ(PM_(10))和ρ(PM_(2.5))分别为94.5μg·m~(-3)、55.2μg·m~(-3),稍低于国内其他城市,这与各城市经济发展、产业能源结构、气象条件等因素有关.PM_(2.5)/PM_(10)值在0.5—0.8之间,表明菏泽市夏季细颗粒物(PM_(2.5))污染较为严重.但PM_(10)和PM_(2.5)中水溶性离子质量总浓度ρ(WSIs)分别为30.5μg·m~(-3)、17.0μg·m~(-3);质量分数w(WSIs)分别为32.4%、29.6%.其中SO■、NO~-_3、NH~+_4为PM_(10)和PM_(2.5)中主要水溶性离子,3种离子浓度和分别占PM_(10)和PM_(2.5)中总离子浓度的84.3%、88.3%.SO■、NO~-_3、NH~+_4、K~+主要集中在细颗粒物(PM_(2.5))中,Ca~(2+)、Mg~(2+)则广泛存在于粗颗粒物(PM_(10))中.各采样点的PM_(10)和PM_(2.5)中,SO■、NO~-_3、NH~+_4、Ca~(2+)和Mg~(2+)浓度分布具有空间差异.离子相关性表明,NH~+_4与SO■、NO~-_3相关性均较强,3种离子主要以NH_4HSO_4、NH_4NO_3形式存在.PM_(10)和PM_(2.5)中NO~-_3/SO■值分别在0.41—0.49和0.36—0.47之间,平均值分别为0.46、0.42,表明固定源是菏泽市夏季颗粒物污染的主要污染贡献源.