漆酶/介质系统催化偶氮染料直接橙S脱色

利用灵芝菌Ganoderma lucidum漆酶的催化作用对偶氮染料直接橙S进行脱色处理,考察脱色反应体系各因素对脱色率的影响,初步探讨漆酶对直接橙S脱色降解机理。结果表明,2,2’-连氮-双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)可显著提升漆酶对直接橙S的脱色效果。直接橙S脱色效果受多种条件的影响,在直接橙S初始浓度50 mg·L~(-1)、漆酶加入量0.26 U·m L~(-1)、2,2’-连氮-双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)10μmol·L~(-1)、pH 6.0、50℃条件下,可获得较好的脱色效果,90min后脱色率可达到62.99%。吸收光谱分析表明,漆酶与2,2’-连氮-双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)的协同氧化导致直接橙S分子结构的改变,是其快速脱色的主要发生机制。     

Ganoderma sp.SYBC L48漆酶酶学性质及其对酸性红1的脱色性能

对灵芝菌Ganoderma sp. SYBC L48漆酶进行了纯化和酶学性质分析,并利用该漆酶对偶氮染料酸性红1进行脱色处理;考察了脱色体系中各因素对脱色效率的影响;采用小麦种子和水稻种子对酶处理后的染料进行了毒性测试。结果表明,以ABTS为底物时,该酶的最适pH为2.5,最适温度为60℃,在pH5～9和20～60℃具有良好的稳定性,Co2+、Cr~(3+)和Fe~(3+)离子对酶活性有较强的抑制作用。在染料浓度100 mg·L-1,酶浓度0.5 U·mL-1,介体HOBT浓度0.25 mmol·L-1,pH为4,50℃的条件下反应30 min后,该漆酶对酸性红1的脱色率可达90.3%;1 mmol·L-1的Cr~(3+)、Cu~(2+)、Al~(3+)和Ni~(2+)存在下,漆酶仍能催化酸性红1脱色;脱色后染料的植物毒性下降。上述结果表明该漆酶在纺织废水处理中具有一定的应用前景。     

漆酶/香草醛体系生物降解毒死蜱影响因素的研究

研究了漆酶介体体系对有机磷农药毒死蜱生物降解的效果及影响因素.通过对6种介体的试验比较,筛选了合适的介体.在试验条件下,1-羟基苯并三唑(HBT)和2,2’-联氮-二(3-乙基-苯并噻唑-6-磺酸)(ABTS)对漆酶降解毒死蜱存在一定的抑制作用,紫脲酸(VA)和2,6-二甲氧基苯酚(2,6-DMP)对漆酶降解毒死蜱未起促进作用,而天然产物香草醛和愈创木酚可促进漆酶降解毒死蜱,香草醛的促进作用最为明显,选择香草醛作为漆酶介体体系中的介体.研究了漆酶/香草醛体系中,反应时间、漆酶初始酶活、pH、温度、介体投加量及投加方式、毒死蜱初始浓度等因素对毒死蜱生物降解效果的影响.结果表明,控制漆酶初始酶活为0.050 U/mL、pH为5.0、温度30℃,分2次投加香草醛(香草醛与毒死蜱初始值摩尔比分别为40和80)情况下,漆酶/香草醛体系即可在24 h内实现对25 mg/L毒死蜱的有效降解,降解率达98％.     

漆酶对活性黑KN-B和直接大红染料的脱色性能

利用白腐真菌漆酶对活性黑KN-B和直接大红2种偶氮染料进行脱色实验。考察反应时间、加酶量、pH值、染料浓度、温度对脱色率的影响，研究了ABTS介体以及金属离子存在下的脱色效果，并分析了漆酶脱色的动力学性能以及其对偶氮染料的降解规律。结果表明，活性黑KN-B和直接大红脱色适宜条件为：反应时间为30 min，加酶量8 U/mL，pH=7，染料浓度分别为50 mg/L和80 mg/L，温度40~45℃。ABTS介体对酶促偶氮染料脱色没有明显促进作用。Fe²⁺对漆酶脱色有较强的抑制作用；Cu²⁺对漆酶催化活性黑KN-B促进作用较大，对直接大红影响较小。漆酶对2种染料的脱色反应符合米氏方程，其催化活性黑KN-B和直接大红染料的K_m值分别为114.81 mg/L，317.5 mg/L，v_max值分别为6.57 mg/（L·min）和26.0 mg/（L·min）。     

灵芝漆酶对直接蓝86的催化脱色性能

利用灵芝菌Ganoderma lucidum U-281漆酶对直接蓝86进行酶促氧化脱色,并对其降解机理进行了探讨。结果表明,染料-漆酶共反应体系在20～50℃及pH小于5.0范围内,直接蓝86均可脱色50%以上;漆酶对直接蓝86具有宽泛的浓度适应性,对300 mg/L的该染料仍具有耐受性。最优脱色工艺参数为温度40℃、pH 5.0、染料初始浓度200 mg/L、漆酶用量1 U/mL。在优化条件下,直接蓝863 h的脱色率达到54.54%,48 h脱色率达到91.54%。紫外-可见吸收光谱分析表明,漆酶的酶促氧化导致染料的分子结构产生了变化,是造成直接蓝86脱色的主要发生机制。     

漆酶/酸性绿1介体体系对合成染料的降解研究

采用漆酶/酸性绿1介体体系降解孔雀石绿染料,分别考察了温度、pH、漆酶浓度、染料和酸性绿1浓度等条件对降解效果的影响。结果表明:最适的温度为70℃,最适pH为4.5,漆酶和酸性绿1浓度的提高可促进孔雀石绿染料降解,但过高浓度的酸性绿1会抑制其降解。将该介体体系应用于三苯甲烷类染料碱性品红、考马斯亮蓝G-250,双偶氮染料氨基黑10B、酸性红73,单偶氮染料甲基橙和杂环染料罗丹明B的降解,发现漆酶/酸性绿1介体体系对不同类型的染料均有降解效果,但对三苯甲烷类染料的降解效果尤为显著。     

木糖高温厌氧发酵产氢的影响因素及两相产氢-产甲烷的能量转化效率

通过批次实验,考查了木糖高温(55℃)厌氧发酵中初始pH(5.0~10.0)和初始底物浓度(2.5~15 g·L~(-1))对产氢效率、液相产物以及木糖降解率的影响;并进行了两相产氢-产甲烷实验,对比单相产甲烷与两相产氢-产甲烷能量转化效率。结果表明:在初始pH=5.0或初始底物浓度为2.5 g·L~(-1)时无氢气产生,最大产氢率1.31 mol H2·(mol木糖)-1在pH=7.0,底物浓度7.5 g·L~(-1)时获得,同时木糖降解率和累积产氢量分别为97.48%和328.4 mL;其主要代谢副产物为丁酸和乙酸,属于丁酸型发酵。厌氧产氢后末端产物甲烷产率为274.9 mL CH_4·(g COD)-1,两相系统能量转化效率达到63.98%,高于单相产甲烷系统的49.39%。     

漆酶对活性艳蓝染料废水脱色

用白腐真菌漆酶对活性艳蓝X-BR和活性艳蓝K-NR 2种活性染料进行脱色实验。研究了pH、温度、染料浓度和酶活力对脱色率的影响。结果表明,漆酶脱色的适宜条件为:反应温度45℃,pH 6～7,适宜染料浓度为50 mg/L,酶浓度5 U/mL,反应1 h两种染料脱色率可达到75%;通过正交实验确定2种染料的最佳脱色组合分别为:反应温度55℃、pH7、活性艳蓝X-BR浓度50 mg/L、酶浓度5 U/mL和反应温度55℃、pH 6、活性艳蓝K-NR浓度50 mg/L、酶浓度5 U/mL。在所得最优条件下反应1 h,活性艳蓝X-BR和活性艳蓝K-NR的脱色率分别为74.2%和78.6%;反应2 h,脱色率分别为78%和79.5%。     

铜铈复合氧化物催化降解甲基橙

采用水热法制备的铜铈复合氧化物能够直接催化降解甲基橙,探究了铜铈摩尔比、pH、投加量对催化降解效果的影响。研究发现,pH=3.5、Cu/Ce=1、投加量1.0 g·L~(-1)时,甲基橙的降解效果最佳。在0.5～1.0 g·L~(-1)之间时,随着投加量的增加,甲基橙的脱色速率加快,脱色率也有所增加。随着溶液中的pH逐渐下降,甲基橙脱色率有所增加,pH=3.5时,甲基橙脱色率最高;而进一步降低pH至3.0时,脱色率反而下降,可能是强酸腐蚀了金属氧化物表层,降低了甲基橙的降解效果。甲基橙主要因其被降解而脱色,促使甲基橙脱色的活性物质为·OH,且与体系中的分子氧有关,反应过程消耗一定的H+。     

漆酶/HBT介质系统对靛蓝染料及废水脱色的初步研究

以云芝(Trametes versicolor)1126发酵所得漆酶粗酶液与1-羟基苯并三唑(HBT)组成的漆酶/HBT介质系统对靛蓝染料进行脱色实验,分别考察了温度、转速、pH和HBT与漆酶的加入量等条件对靛蓝染料脱色的影响.最终确定的优化脱色条件为:温度60℃,转速200r/min, pH4.5, 100mL靛蓝染料"溶液"中粗酶液和HBT溶液分别加入2mL.以上述脱色条件对靛蓝印染废水进行脱色实验,反应80min,脱色率可达90.1%.     

反胶束漆酶/纤维素酶体系中油酸酯化的优化

漆酶和纤维素酶在反胶束水核中心具有较强的催化活性。为了对反胶束酶体系中油酸酯化反应深入研究,采用生物表面活性剂鼠李糖脂构建反胶束体系作为漆酶与纤维素酶酯化油酸的催化反应场所。通过实验研究了反胶束体系的不同条件对酯化产物含量的影响。对于反胶束漆酶体系,最佳酯化条件为:含水量W040%,鼠李糖脂临界胶束浓度20mmol·L~(-1),pH值4,温度40℃;对于反胶束纤维素酶体系,最佳酯化条件为:含水量20%,鼠李糖脂临界胶束浓度80 mmol·L~(-1),pH值4,温度30℃。综合考虑几个因素,漆酶比纤维素酶更适合应用于反胶束中油酸的酯化。研究同时采用荧光光谱法对漆酶和纤维素酶在反胶束体系中结构性能的变化进行研究,结果表明,当反胶束体系处于最佳酯化反应条件时,荧光强度最高。     

基于过碳酸钠的类Fenton体系对亚甲基蓝的降解动力学

采用改良低温结晶法制备过碳酸钠(sodium percarbonate,SPC),对其进行XRD表征,并用以作为氧化剂构建类Fenton体系(SPC/Fe~(2+))降解亚甲基蓝(MB),对其降解的影响因素及反应动力学进行了研究。结果表明,在该体系中,当溶液初始pH分别为2~10时,亚甲基蓝的去除率在1 min时均可达到97%以上,说明该体系可高效去除水体中的亚甲基蓝,反应速率快,且过碳酸钠的使用可以拓宽Fenton反应的pH范围。该反应的最佳工艺条件为0.75 g·L~(-1)硫酸亚铁,300 mg·L~(-1)过碳酸钠,亚甲基蓝去除率在反应10 min后可达99.0%。亚甲基蓝在该体系中的降解遵循二级反应动力学方程,反应速率常数分别为64.50×10~(-3)L·(mol·s)~(-1),快于Fenton体系的17.83×10~(-3)L·(mol·s)~(-1)。该体系反应活化能为16.6 kJ·mol~(-1),远小于Fenton体系(46.234 kJ·mol~(-1)),说明以过碳酸钠为氧化剂更有利于非均相类Fenton反应的发生。     

CuO活化过硫酸盐对孔雀石绿的降解

为研究CuO在活化过一硫酸氢盐(PMS)与过二硫酸盐(PS)降解染料时的差异,通过单因素控制实验,探究PMS/PS浓度、CuO投加量、初始pH和氯离子对CuO/PMS和CuO/PS体系降解孔雀石绿染料(MG)的影响。结果表明:常温常压下,在MG初始浓度为10μmol·L~(-1),PMS浓度为250μmol·L~(-1),CuO投加量为200 mg·L~(-1)的条件下,60 min后CuO/PMS体系对MG的降解率为86.73%;当MG初始浓度为10μmol·L~(-1),PS浓度为200μmol·L~(-1),CuO投加量为200 mg·L~(-1)时,60 min后CuO/PS体系对MG的降解率为79.07%,过量的CuO和过低的pH均会降低体系的氧化能力。当MG初始浓度为10μmol·L~(-1),氧化剂浓度为200μmol·L~(-1),CuO投加量为200 mg·L~(-1)时,CuO/PMS体系与CuO/PS体系对MG降解率分别为80.35%和79.07%,降解效果大致相当。在地下水/工业废水中氯离子普遍存在情况下,CuO/PS体系由于不产生硫酸根自由基,则避免了氯代副产物的生成,因而相对硫酸根自由基氧化体系具有一定优势。动力学分析显示,两种体系中MG的降解均遵循一级反应动力学模型。     

石油污染土壤中漆酶活性的影响因素

针对纯化酶生产成本较高且土壤中漆酶活性较低的问题,通过20 d的室内对照实验,采用ABTS分光光度法测定漆酶活性,研究Cu~(2+)、pH、温度、碳氮比及含水率对漆酶活性的影响,结果表明5个环境因素的最优值分别是40 mg·kg~(-1)、5.2、30℃、40∶1和20%。环境因素与漆酶活性的高低有关,其相关性从大到小依次为pH、温度、含水率、碳氮比和铜离子浓度。其中,pH的相关性最高,相关系数为0.956。在最优条件下,培养30 d后石油烃降解率从自然条件下的8.54%提高到18.79%,最高漆酶活性达到13.97 U·g~(-1)。     

表面活性剂洗脱/类Fenton氧化对六氯苯污染黑土的处理

以人工模拟六氯苯污染黑土土壤为对象,利用表面活性剂洗脱法和类Fenton试剂氧化法研究了土壤中六氯苯的去除效果及影响因素。结果表明,3种表面活性剂对黑土土壤中的六氯苯均有一定的洗脱效果,5.0 g·L~(-1)的Tween80、Triton X-100和SDBS对六氯苯的洗脱率分别为75.26%、67.39%和50.18%。利用类Fenton试剂对土壤洗脱液中的六氯苯进行氧化处理,其催化剂类型及浓度、氧化剂的浓度及添加方式、温度、反应时间及pH值等因素均对洗脱效果产生不同程度的影响,当Fe2(SO4)3浓度为0.08 mol·L~(-1),H_2O_2添加量为0.5 mol·L~(-1),温度为30℃,pH值为5.0,反应时间为60 min时,类Fenton试剂可氧化去除土壤洗脱液中80%左右的六氯苯。在该处理条件下,土壤洗脱液中COD的去除率可达到80%左右,洗脱液的水质及其可生化性得到了明显的改善。     

白腐真菌对染料脱色的培养条件研究

对贝壳状革耳菌高产漆酶条件及其对染料脱色条件进行了研究.结果得到高产漆酶的最佳条件为:葡萄糖10 g/L,酒石酸铵0.5 g/L,pH 3.0,转速120 r/min;脱色效果最佳的培养条件是:葡萄糖10 g/L,酒石酸铵0.5 g/L,pH3.0,温度30℃.由此可知漆酶在染料脱色中起重要作用;实验也表明:随着培养基中碳源、氮源量的增加,菌体生物量逐渐增加,但体系中高碳氮比对菌体对染料的脱色是不利的;菌体生物量与对染料的脱色作用不呈正相关.     

过硫酸盐活化耦合微生物燃料电池的降解结晶紫性能

利用Fe0活化Na_2S_2O_8产生具有强氧化性的SO-4·催化降解目标物结晶紫。研究不同因素(阴极液初始pH值、S_2O_8~(2-)浓度、共存离子Cl-浓度)对Fe~0/~(-1)-微生物燃料电池(MFC)体系中结晶紫降解率及产电性能的影响。结果表明,阴极液初始pH值降低和~(-1)浓度增加有利于体系中结晶紫的降解和最大功率密度的提高,阴极液共存离子Cl~-浓度的增加会阻碍结晶紫的降解,最大功率密度随Cl-浓度增加呈现先增加后降低的趋势。综合体系中结晶紫的降解率和最大功率密度,在温度为30℃,Fe~0投加量为1 mmol·L~(-1),阴极液初始pH值为3、~(-1)浓度为2 mmol·L~(-1)时,180 min后浓度为0.16 mmol·L~(-1)的结晶紫降解率达到95.62%,最大功率密度为637.245 m W·m~(-3),内阻约为400Ω。降解过程符合一级动力学方程。     

酒糟生物炭负载铝对饮用水中氟的去除

以酒糟生物碳为原料,采用负载Al(OH)_3改性制得生物吸附剂(CDGB)。通过静态吸附实验研究吸附剂用量、初始浓度、吸附时间、pH值和共存离子对CDGB吸附氟能力的影响。结果表明:CDGB具有非常宽的最适pH值范围,在pH值为5.0~9.0范围内CDGB均能有效地去除饮用水中的氟离子;并且在氟初始浓度为10 mg·L~(-1),吸附时间40 min,CDGB的添加量为2 g·L~(-1)时氟的去除率可达90%以上,且吸附后水中氟离子含量低于1 mg·L~(-1),符合国家饮用水标准;溶液中常见的共存离子(硝酸根、氯离子和硫酸根)对吸附剂吸附没有显著影响;CDGB对氟离子吸附过程符合Langmuir吸附等温线模型和伪二级吸附动力学模型,理论饱和吸附容量为18.05 mg·g~(-1)。     

醌介体催化强化酸性红B生物脱色

考察了5种结构相似的醌介体(AQS、2,7-AQDS、AQDS、1,5-AQDS和α-AQS)对酸性红B生物脱色的催化强化作用。结果表明,反应进行至5 h,在0～0.24 mmol/L AQS的浓度范围内,最高脱色率达89%(0.24 mmol/L),相对于空白组(28%)提高约3.2倍,且零级反应速率常数K与介体浓度呈正相关线性关系,K=56.571CAQS+22.616(R2=0.9012);最适实验条件为AQS浓度0.24 mmol/L,0.25%NaCl,温度35℃,pH 7;在此实验条件下,5种醌介体相对于空白组脱色效率分别提高了1.14～1.53倍,体系氧化还原电位降低了38～87 mV。本研究为解决偶氮染料生物脱色技术存在的降解速率低的问题提供了新的思路。     

类产碱假单胞菌JS45的硝基苯降解动力学

类产碱假单胞菌(Pseudomonas pseudoalcaligenes)JS45能以硝基苯作为唯一碳源、氮源和能源生长。在本研究中,设置了硝基苯起始浓度分别为50、100、150、200、250和300 mg·L~(-1)。结果表明:菌株JS45虽然在降解高浓度硝基苯过程中出现迟滞现象,但仍可完全降解。盐度能抑制硝基苯的降解。JS45在温度30℃、pH 7.0~9.0时降解效果较好。硝基苯降解动力学符合修饰Gompertz模型,当硝基苯浓度升高时,模型参数迟滞时间(λ)逐渐增加,最大降解速率(Rm)先增大后减小;当硝基苯浓度为214.61 mg·L~(-1)时,λ和Rm分别为57.0 mg·(L·h)-1和4.31 h。