南京城市交通甲烷排放特征

城市交通是CH_4等温室气体的重要排放源,而CH_4排放的观测研究是定量分析城市碳排放的基础.本项研究考虑城市交通的周变化和日变化特点,于2014年10月17日、18日、20日、23日每日5个时段在南京市主城区三条交通主干道上和2015年9月11日的早晚时段在南京长江隧道内,观测大气CH_4和CO_2浓度,分析交通CH_4排放特征及其影响因素.结果表明:1南京城区交通主干道的CH_4平均浓度均大于背景大气CH_4浓度.受交通车流量的影响,ΔCH_4浓度的空间差异显著.ΔCH_4浓度的日变化呈现倒"W"型,在交通早晚高峰时出现峰值.2由于隧道内"活塞风"的作用,长江隧道内的CH_4浓度从入口到出口逐渐增大,出入口浓度差在0.21×10-6~0.38×10-6(摩尔分数,下同)之间.3大气CH_4浓度与CO_2浓度之间线性相关.交通主干道上的ΔCH_4∶ΔCO_2值平均为0.009 1;隧道内的ΔCH_4∶ΔCO_2值仅为0.000 47~0.001 4.4影响南京城区道路大气ΔCH_4浓度和ΔCH_4∶ΔCO_2值的主要因素分别是车流量和天然气车占车流量的比例.     

北京上甸子区域大气本底站甲基氯仿在线观测研究

利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了甲基氯仿(CH3CCl3)2年在线观测,利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,讨论了上甸子站CH3CCl3浓度水平及其变化趋势.该站2009年和2010年的年均大气CH3CCl3本底浓度(摩尔分数,下同)分别为(9.03±0.53)×10-12和(7.73±0.47)×10-12,本底数据出现频率为61.1%(2009年)和60.4%(2010年).上甸子站CH3CCl3浓度水平与北半球同纬度带本底站观测结果基本一致,低于文献报道的2001~2005年间我国华南区域和城市观测的结果.观测期间本底浓度呈下降趋势,下降率为1.39×10-12a-1.结合风向分析,该站CH3CCl3平均浓度最高的风向来自西南扇区,而平均浓度最低的风向来自东北扇区,不同风向的浓度差值分别为0.77×10-12(2009年)和0.52×10-12(2010年).2010年各风向CH3CCl3平均浓度比2009年降低1.03×10-12~1.68×10-12.     

北京上甸子站大气CH_4数据筛分及变化特征

基于气团72h后向轨迹输送特征,结合数值统计方法,对北京上甸子站2010~2014年瓶采样样品大气CH_4进行污染/非污染数据筛分.结果表明约42%的数据筛分为污染数据,剩余数据则被认为是未受局地源汇污染、混合较为均匀的本底数据.基于这些本底数据对上甸子站大气CH_4本底浓度变化特征进行研究,结果表明:观测期间上甸子站大气CH_4本底浓度从1884.0×10~(-9)(2010年)增长到1916.4×10~(-9)(2014年),年均增长率为8.5×10~(-9)/a.其季节变化特征与北半球平均状况类似,冬春季高、夏秋季低,高值出现在1~2月,低值出现在6~7月,季节振幅达32.8×10~(-9),主要与·OH自由基浓度季节变化有关.此外,CH_4本底浓度年均值及平均季节变化月均值均高于同纬度带海洋边界层水平及全球大气本底站瓦里关站.     

日本核泄漏对我国北方典型区域的影响

为研究2011年3月日本核泄漏对我国北方典型区域的影响,通过采集北京、青岛两地的TSP和PM₁₀样品,对大气颗粒物中的放射性核素进行监测,分析其污染水平;并结合气象条件等因素,运用Models-3/CMAQ模式数值模拟和HYSPLIT-4轨迹,分析了日本放射性核素的传输方向及其可能对我国的影响. 结果表明:①北京监测点于3月29日开始监测到微量的131I、134Cs、137Cs、7Be,随后几天各核素浓度迅速增加,于4月1—3日达到峰值(在PM₁₀中的浓度分别为1.87×10-3、4.60×10-4、6.52×10-4、8.52×10-3 Bq/m3)后,131I逐渐减小直至检测不到,134Cs、137Cs的浓度则保持在较低浓度水平(<5×10-5 Bq/m3)且稳定,7Be则保持较高的浓度水平(4.23×10-3~9.42×10-3 Bq/m3),并随时间的波动出现峰值. 青岛监测点的各放射性核素浓度特征与北京监测点类似. ②4种放射性核素均保持在较低的浓度水平,从监测数据看对人体健康应该不会造成太大影响. ③Models-3/CMAQ模式数值模拟和HYSPLIT-4轨迹分析均显示,日本核泄漏期间,福岛的气团均是向其东南、东北方迁移,因此检测到的放射性核素应该主要是通过高空扩散由西向东绕地球一圈后传输到我国的.      

城镇河流CO2及CH4排放与市政排水管网污水输入的关联影响

城镇污染河流日益剧增的碳排放是当前我国许多城市共同面临的环境问题.本研究以上海市市郊城镇河网R1与中心城区河流R2为研究对象,监测了其在旱天与雨天条件下的CO_2及CH_4排放特征,分析了城镇河流污染程度及类型与碳排放的关联影响,并同时解释了市政排水管网污水输入影响城镇河流CO_2及CH_4排放的机制过程.结果表明:①旱天时,中心城区河流的CO_2与CH_4平均排放通量为(2.48±1.02)mmol·(m~2·h)~(-1)与(1.21×10~(-2)±0.71×10~(-2)) mmol·(m~2·h)~(-1),市郊城镇河网的CO_2与CH_4的平均排放通量则为(1.53±0.39)mmol·(m~2·h)~(-1)与(9.26×10~(-3)±9.18×10~(-3)) mmol·(m~2·h)~(-1).雨天时,受市政排水管网污水影响,中心城区河流泵站下游的水体的CH_4通量大幅增加,可达旱天时的119倍;②本研究与全球其他河流碳排放统计数据进一步表明,城镇河流碳排放与本身污染水平存在关联性,总体上污染程度高的河流碳排放强度也高;③从PCA相关性分析结果来看,河流有机污染是影响碳排放的重要因素,这在中心城区河流与市郊城镇河网中都有体现;河流碳排放与氮污染的相关性随区域下垫面利用类型不同而有所不同;在污染较轻的城镇河流中,水体物理因子也是一个重要的影响因素;④排水管网污水输入对城镇河流碳排放的影响,体现在短期内向河流中输入的大量CH_4,以及长期上强化受纳河流碳物质赋存及循环,并进一步提高河流本身的CO_2与CH_4排放潜势.     

中国地下水砷健康风险评价

以皮肤癌、膀胱癌、肺癌及联合毒性(膀胱癌和肺癌联合)为毒性终点,结合我国地下水砷浓度分布,评价了我国人群暴露于地下水砷的健康风险.研究表明我国各地地下水砷浓度几何均值为1.597~6.216μg/L,经面积校正后,全国地下水砷浓度几何均值为2.773μg/L.计算表明,我国男性人群日均暴露量几何均值为0.088μg/(kg bw·d),女性人群日均暴露量几何均值为0.093μg/(kg bw·d).基于此,全国男性由地下水中砷暴露带来的皮肤癌、肺癌、膀胱癌风险期望值分别为1.32×10~(-4),5.88×10~(-4)和9.83×10~(-4),男性膀胱癌和肺癌的联合风险期望值为1.48×10~(-3);全国女性由地下水中砷暴露引起的皮肤癌、肺癌和膀胱癌风险期望值分别为1.35×10~(-4),1.49×10~(-3)和9.42×10~(-4),女性膀胱癌和肺癌的联合风险期望值为2.31×10~(-3),女性风险均高于男性.大部分地区皮肤癌致癌风险在饮用水砷可接受风险水平10-4范围之内,而大部分肺癌、膀胱癌及其联合致癌风险值均超出了可接受风险水平.     

闽江口短叶茳芏+芦苇沼泽湿地大、小潮日土壤间隙水溶解性CH4与CO2浓度日动态

研究河口感潮沼泽湿地土壤间隙水溶解性CO_2和CH_4浓度日动态对于揭示河口湿地碳循环过程具有重要作用.于2010年的4月4~5日和9月2~3日(小潮日)和4月14~15日和9月9~10日(大潮日),对闽江河口鳝鱼滩中部中高潮滩过渡区分布的短叶茳芏(Cyperus malaccensis)+芦苇(Phragmites australis)沼泽湿地的土壤间隙水溶解性CO_2和CH_4浓度进行24 h连续监测,并同步测定了原位土壤温度、电导率及NH+4-N等参数.结果表明:14月与9月大、小潮日土壤间隙水溶解性CH_4浓度日变化范围分别介于88.20~190.74、53.42~141.24、16.27~81.89和44.90~88.53μmol·L~(-1),其中4月大、小潮日土壤间隙水溶解性CH_4浓度均呈现昼低夜高特征(P0.05),而9月大、小潮日呈现相反的日变化趋势(P0.05);29月大、小潮日土壤间隙水溶解性CO_2浓度日变化范围分别介于19.33~40.1μmol·L~(-1)和9.69~29.96μmol·L~(-1),均呈现昼低夜高特征(P0.01);3涨潮期间土壤间隙水溶解性CO_2浓度均要低于涨潮前与落潮后,而涨潮期间土壤间隙水溶解性CH_4浓度高于涨潮前和落潮后.     

焦化厂空气中苯并(a)芘污染现状及健康风险评价

采集并监测分析某焦化厂不同生产工段废气和附近敏感点环境空气中苯并(a)芘(BaP)的浓度。结果表明:该焦化厂厂区BaP浓度为1.49×10-5~2.35×10-4mg/m3,推焦处浓度最高;厂区BaP人体日暴露值为1.19×10-4~1.88×10-3mg/m3,其中推焦工日暴露值最高,为1.88×10-3mg/m3,应采取措施保障职工身体健康。     

浙江临安大气本底站CO浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CO在线观测系统,于2010年9月~2012年2月在浙江省临安大气本底站对大气CO进行了在线观测.结果表明临安站四季CO日变化明显受人为活动影响,分别在每日07:00~10:00和19:00~20:00出现峰值,夏季CO日平均浓度和振幅均最低,分别为314.3×10-9±7.6×10-9(摩尔分数,下同)和50.1×10-9±47.9×10-9.该站全年大气CO浓度呈现冬春季高、夏季低的趋势,与北半球瑞士Jungfraujoch站、青海瓦里关等站基本一致,但平均浓度明显高于其他国际站点,全年CO月均值振幅约为286.8×10-9±19.2×10-9.后向轨迹聚类和地面风结果分析表明,临安站非本底CO浓度主要来自于N-NNE-ENE扇区内城市及工业等人为排放所引起.春、夏和冬季最大的浓度抬升均出现在ENE风向,冬季抬升值最大,约为106.3×10-9±58.0×10-9.     

中国5个大气本底站观测的CH_4浓度变化规律

甲烷作为大气中仅次于二氧化碳的第二大温室气体,其浓度的增加会加速全球气候变暖。应用M-K突变检测等方法对2009年1月-2013年12月瓦里关(WLG)、临安(LAN)、龙凤山(LFS)、上甸子(SDZ)和2010年7月-2013年12月香格里拉(XGLL)本底站甲烷浓度的时间、空间变化特征及形成原因进行了分析。结果表明,研究时段内临安站点的甲烷体积浓度最高,平均值为1 965×10~(-9);龙凤山站次高,平均值是1 939×10~(-9);上甸子站居中,均值为1 914×10~(-9);瓦里关和香格里拉站的最低,平均值分别是1 864×10~(-9)和1 861×10~(-9)。瓦里关站甲烷浓度年均增长率为0.034%,临安、龙凤山、上甸子和香格里拉本底站的年均增长率分别为0.033%、0.025%、0.018%和0.01%。临安、龙凤山、上甸子均出现浓度突变点,突变点出现的时间与污染过程发生的时间相吻合。季节变化特征表现为:临安站甲烷浓度在7月份达到谷值;龙凤山为"W"型变化;上甸子站在7、8月份CH_4浓度最高,瓦里关季节变化与上甸子类似;而香格里拉站点夏季CH_4浓度受季风的影响较大,表现出明显的单峰。除了瓦里关站点,其它4个站点甲烷浓度的日变化均表现出同样的趋势:午后达到全天最低值,夜间和凌晨的浓度较高;而瓦里关正好相反,于正午达到全天甲烷浓度的峰值,这是由于牧区放牧造成的。     

天山南北绿洲城市夏季对流层NO_2浓度特征分析

为探讨天山南北绿洲城市夏季对流层NO_2浓度分布特征,基于MAX-DOAS于2015-2017(6-8月)连续固定监测和车载移动监测,并结合社会经济因素和气象因子,研究乌鲁木齐、博乐、库尔勒及和田的NO_2时空分布规律。结果表明:(1)天山北坡城市对流层NO_2浓度整体高于天山南坡城市,北坡乌鲁木齐(6.90×10~(15)molec/cm~2)南坡库尔勒(3.34×10~(15)molec/cm~2)北坡博乐(2.68×10~(15)molec/cm~2)南坡和田(2.60×10~(15)molec/cm~2);(2)乌鲁木齐市区日变化呈现"多峰值"波浪型分布,郊区没有明显峰谷值,博乐市区呈现"两峰一谷"日变化,郊区属于"单峰"特征;库尔勒、和田日变化特征相似,市区与郊区均为"双峰型",且夏季市区对流层平均浓度(4.42×10~(15)molec/cm~2)郊区(3.33×10~(15)molec/cm~2);(3)车载DOAS研究发现,城市对流层NO_2在风向稳定具有较高风速的监测日下风向浓度通常高于上风向,车流量高的立交桥与道路交汇处容易出现高值;(4)因天山南北绿洲城市的城市规模和产业结构不同,气象因子的差别,是导致NO_2浓度差异的重要原因。     

大气甲醛在线分析仪的设计与应用

基于Hantzsch荧光法设计了一套大气甲醛在线分析仪,通过优化测量参数,发现该仪器可长期稳定运行,其时间分辨率为120 s,检出限为84×10-12(体积分数,下同)(S/N=6),在84×10-12~39.2×10-9的甲醛测量范围内,标线可决系数R2=0.9996.同时,对该仪器与商品化仪器AL4021进行了长期外场比对实验,结果发现,两者测量结果的一致性较好,R2=0.963,表明其适用于环境大气甲醛浓度的在线监测.外场观测结果表明,德州站点冬季甲醛浓度范围为0.6×10-9~21.6×10-9,均值为2.9×10-9,且其日变化显著.     

地膜覆盖对蔬菜地甲烷排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内辣椒-萝卜轮作菜地为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,通过1 a的田间原位观测,研究地膜覆盖对菜地生态系统土壤的水热条件、CH_4排放通量及各土层CH_4剖面浓度的影响.结果表明,地膜覆盖能显著提高春夏辣椒种植季的土壤温度(P0.01),而在秋冬萝卜种植季则改变不明显(P0.05);覆膜种植土壤含水率在萝卜季显著高于常规种植(P0.05),而在辣椒季则差异不显著(P0.05);在整个观测周期内,覆膜和常规种植条件下,土壤CH_4的排放通量均无明显变化规律,CH_4排放通量的均值分别为-7.64μg·(m~2·h)~(-1)和-9.00μg·(m~2·h)~(-1),整个观测期CH_4净吸收量分别为0.54 kg·hm~(-2)和0.64 kg·hm~(-2),表明地膜覆盖在一定程度上能削弱土壤作为CH_4汇的能力.在各土层CH_4浓度观测方面,发现两种种植方式在整个观测周期内各土层CH_4浓度变化趋势大致相同,表现为:10 cm20 cm30 cm,覆膜土壤CH_4浓度在20 cm、30 cm深土层显著低于常规种植(P0.05),而在10 cm土层差异不显著(P0.05).相关性分析结果表明,覆膜种植土壤CH_4的排放通量与5 cm地温显著正相关(P0.05),与土壤含水率之间显著负相关(P0.05),而在常规种植条件下,CH_4排放通量与地表温度、5 cm地温及土壤含水率均无相关性;两处理10 cm、20 cm土层CH_4浓度均与地表CH_4浓度呈显著正相关(P0.01),30 cm土层CH_4浓度与地表温度及5 cm地温均呈显著正相关,各土层CH_4浓度与土壤含水率无显著相关关系.     

2014年APEC前后北京城区PM2.5中水溶性离子特征分析

2014年10月至11月间,在北京城区开展PM_(2.5)监测并对其中的水溶性离子进行离线及在线分析.其中NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在不同观测阶段均是PM_(2.5)中的主要离子,APEC期间三者总浓度为(26.8±22.5)μg·m~(-3),占PM2.5质量浓度的(41.7±8.5)%,占所测水溶性离子组分的(84.7±5.0)%;APEC期间NO-3浓度水平较高,对PM_(2.5)贡献最大.对APEC期间水溶性离子的累积趋势研究发现,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和Cl~-均经历了3个不同的累积过程,除气象条件外,本地源排放及区域污染引起的累积效应仍不可忽视.对颗粒物酸性特征研究发现,不同观测期间,颗粒物中主要水溶性离子浓度虽有不同,但北京秋末冬初颗粒物无明显酸化特征.     

安阳市环境空气质量状况、污染原因与对策分析

分析了2008—2017年安阳市城市空气质量自动监测数据,结果显示:影响安阳市空气质量的主要因素及大气污染防治的主要问题是:PM_(2.5)、PM_(10)污染影响普遍,SO_2排放量大,NO_X浓度呈逐渐增高的趋势,臭氧污染显现。10a间安阳市城市大气中SO_2、NO_2、PM_(10)浓度值四季变化规律均呈现冬季秋季春季夏季,且冬季SO_2、NO_2、PM_(10)浓度值均呈显著上升趋势。10a间安阳市NO_2浓度变化呈显著上升趋势,降水类型经历了从硫酸型到硫酸-硝酸混合型的过渡过程。安阳市城区内大气污染物存在显著的空间差异性,位于西北部工业区的铁佛寺监测点位PM_(10)、SO_2、NO_2三项污染因子平均浓度值均为各点位最高值。O_3成为首要污染物的天数在明显增加,2017年4个国控点位的O_3-90浓度值均不达标。     

环渤海地区2,4,4''-三氯联苯的多介质归趋模拟

为探究多氯联苯(PCBs)在环渤海地区的环境多介质迁移和归趋行为,本研究以2,4,4′-三氯联苯(PCB28)为目标污染物,基于区域尺度多介质城乡逸度模型,模拟了稳态条件下PCB28在各环境相中的浓度分布、总量分配以及相间迁移过程,并对模型的输入参数和输出结果分别进行了敏感性和不确定性分析.结果表明,PCB28在淡水、农村土壤、城市土壤和沉积物中的模拟浓度与实测浓度吻合较好,验证了模型的可靠性.PCB28在城市土壤中的浓度最大,浓度均值为5.26×10~(-6) mol·m~(-3),在农村大气中的浓度最小,浓度均值为5.79×10~(-14) mol·m~(-3).当环境系统达到平衡时,土壤是PCB28最主要的"汇",占其在环境中总储量的96.45%.大气相与其他环境相间的相互迁移过程是PCB28在环渤海地区进行空间迁移的主导过程.大气传输是PCB28最主要的入海途径,从农村大气到海水的迁移通量占总入海通量的97.22%.参数敏感性分析结果表明PCB28排放速率、栅格规模及与迁移速率相关的参数是影响大气相中PCB28浓度的关键参数.不确定性分析结果表明PCB28在农村大气和城市大气中的浓度分布都符合对数正态分布,其变异系数分别为0.44和0.41.     

基于日变化特征的珠江三角洲大气污染空间分布研究

在传统的大气监测网络子站污染物浓度比较的基础上,结合其24h日变化的趋势分析,对珠江三角洲9个城市59个监测点位2013~2015年期间的CO、SO_2、NO_2、O_3、PM_(10)、PM_(2.5)数据进行了分析,以期更深入地揭示珠江三角洲大气污染的空间分布格局和来源特征.结果表明:CO、SO_2、NO_2、PM_(10)、PM_(2.5)主要污染区域集中在珠江三角洲西北部和中部地区,主要以广州和佛山两个城市为污染中心,受到本地源排放贡献较大;O_3污染分布较为复杂,四周污染浓度高,中部浓度低,但广州和东莞两地日变化差异显著,受到本地源影响大.分析显示,珠江三角洲大气污染具有显著的区域性特征,推荐广州天湖和珠海唐家分别作为珠江三角洲北部和东南部的区域污染监测点,能够较好地代表来自珠江三角洲北部的污染传输影响和珠江三角洲东南部的平均污染水平.     

南京北郊夏季近地层臭氧及其前体物体积分数变化特征

南京北郊,钢铁、石化等重工业集中,大气污染现状不容乐观.为了研究此类重工业地区夏季光化学污染特征,于2013年5月18日~8月31日连续观测了臭氧及其前体物的浓度并同时记录了常规气象要素.结果表明,观测期间臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量二级标准14.1%.对污染物进行浓度频率分布近似得到观测期间O3、NOx和VOCs背景体积分数分别为(5.71±2.51)×10-9、(12.20±0.36)×10-9和(22.44±0.38)×10-9,CO为(0.28±0.01)×10-6.观测点污染物受周边排放源的影响较大.在风速为2~3 m·s-1的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数容易累积达到高值;偏东风主导下主要来自周边工业源和交通源的NOx、CO和VOCs体积分数易出现高值.南京亚青期间对工业生产和部分机动车采取了调控措施,O3体积分数未明显减少,并有4 d超过国家二级标准.     

上海市微小颗粒物污染现状调查与分析

对上海市PM2.5的污染现状进行了调查与分析，在2000～2001年间对上海市7个采样点的PM2.5进行了样品采集，初步得到了上海市PM2.5浓度的时间变化规律。全市7个监测点的PM2.5年平均浓度值为60．1μg／m^3，其中市区6个监测点PM2.5的年平均浓度位为65．2μg／m^3，清洁对照点南汇监测点PM2.5的年平均浓度值为41．3μg／m^3；市区冬季的PM2.5月平均浓度值最高，达到80．2μg／m^3,夏季的PM2．5月平均浓度值最低，为35．9μg／m^3，春季和秋季的月平均浓度值分别为72．6μg／m^3，70．4μg／m^3。上海的年平均PM2.5浓度值与美国的标准值(15μg／m^3)相比，超标情况是相当严重的。     

南岭国家大气背景站异戊二烯的在线观测研究

在2015年7~11月,选取我国珠江三角洲北部的广东南岭国家大气背景站为观测点,应用预浓缩-气相色谱/质谱联用等仪器进行连续在线监测,研究了大气中异戊二烯的浓度水平、干湿季变化、昼夜变化及其影响因素,并初步探讨了高浓度O_3污染天气以及典型台风天气过程对森林大气异戊二烯含量变化的影响.结果表明,广东南岭森林大气异戊二烯的平均浓度为(0.173±0.171)×10~(-9),低于国内其它大气背景站.湿季异戊二烯浓度高于干季,分别为(0.261±0.178)×10~(-9)和(0.080±0.089)×10~(-9).白天(06:00~18:00)异戊二烯浓度[(0.247±0.332)×10~(-9)]远高于夜晚[(0.071±0.129)×10~(-9)],异戊二烯浓度于06:00开始稳步升高,午后14:00达到峰值,之后逐渐降低.异戊二烯浓度水平与温度呈正指数相关关系,且湿季温度对异戊二烯浓度水平影响更加显著(R2=0.308).O_3污染日异戊二烯的日均浓度[(0.257±0.128)×10~(-9)]水平普遍高于非O_3污染日[(0.158±0.173)×10~(-9)],然而O_3污染日异戊二烯的光化学降解反应相对更为活跃.对台风"杜鹃"的分析表明,台风天气过程中外来污染气团的输送会导致森林大气异戊二烯含量显著增加.