我国4个WMO/GAW本底站大气CH4浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2009～2010年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙凤山这4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CH4进行了在线观测.临安站在所有季节中CH4浓度都表现出类似的日变化趋势,即浓度在每日～05:00(北京时间)达到最高值,在～14:00为最低.夏季龙凤山站CH4浓度表现出类似的规律,但其日变化振幅较大,达到216.8×10-9(摩尔分数,下同).上甸子站春、秋、冬季CH4浓度呈现类似变化趋势,但夏季日平均值较高,在晚间～20:00达到最高值,瓦里关站四季CH4浓度日变化均不明显.3个区域本底站(临安、上甸子和龙凤山)全年CH4本底浓度存在明显的变化,临安站CH4本底浓度在7月达到全年最低水平.龙凤山站则表现出相反的趋势,在8月达到全年最高值,其全年浓度表现出"W"型变化.冬季龙凤山和上甸子站CH4浓度高于春季和秋季.瓦里关站全年浓度变化较小,月平均浓度振幅仅为11.5×10-9.临安、上甸子和龙凤山3个区域本底站夏季CH4非本底数据占总数据的比例>70%.为分析气团传输的影响,对4站夏季高浓度时刻(瓦里关:CH4>1 870×10-9,龙凤山CH4>2 100×10-9,临安CH4>2 150×10-9,上甸子CH4>2 050×10-9)对应的气团轨迹进行聚类分析表明,夏季出现的高浓度CH4观测数据可能主要由气团传输所引起.     

北京上甸子站大气CH_4数据筛分及变化特征

基于气团72h后向轨迹输送特征,结合数值统计方法,对北京上甸子站2010~2014年瓶采样样品大气CH_4进行污染/非污染数据筛分.结果表明约42%的数据筛分为污染数据,剩余数据则被认为是未受局地源汇污染、混合较为均匀的本底数据.基于这些本底数据对上甸子站大气CH_4本底浓度变化特征进行研究,结果表明:观测期间上甸子站大气CH_4本底浓度从1884.0×10~(-9)(2010年)增长到1916.4×10~(-9)(2014年),年均增长率为8.5×10~(-9)/a.其季节变化特征与北半球平均状况类似,冬春季高、夏秋季低,高值出现在1~2月,低值出现在6~7月,季节振幅达32.8×10~(-9),主要与·OH自由基浓度季节变化有关.此外,CH_4本底浓度年均值及平均季节变化月均值均高于同纬度带海洋边界层水平及全球大气本底站瓦里关站.     

浙江临安大气本底站CO浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CO在线观测系统,于2010年9月~2012年2月在浙江省临安大气本底站对大气CO进行了在线观测.结果表明临安站四季CO日变化明显受人为活动影响,分别在每日07:00~10:00和19:00~20:00出现峰值,夏季CO日平均浓度和振幅均最低,分别为314.3×10-9±7.6×10-9(摩尔分数,下同)和50.1×10-9±47.9×10-9.该站全年大气CO浓度呈现冬春季高、夏季低的趋势,与北半球瑞士Jungfraujoch站、青海瓦里关等站基本一致,但平均浓度明显高于其他国际站点,全年CO月均值振幅约为286.8×10-9±19.2×10-9.后向轨迹聚类和地面风结果分析表明,临安站非本底CO浓度主要来自于N-NNE-ENE扇区内城市及工业等人为排放所引起.春、夏和冬季最大的浓度抬升均出现在ENE风向,冬季抬升值最大,约为106.3×10-9±58.0×10-9.     

中国区域近地面及高空CH_4时空分布特征研究

文章利用全球首颗专用温室气体观测卫星"呼吸号"(GOSAT)上的被动红外探测器(TANSO)官方反演的CH_4浓度L4B数据产品研究2009年6月-2012年5月期间中国区域近地面975 hPa和高空400、250 hPa高度CH_4浓度数据通过与中国地区全球大气本底站(瓦里关站)的数据进行比对验证,剔除L4B中的不合理数据,分析其分布的时空变化特征,同时分析了中国区域对流层和瓦里关站CH_4 2009-2012年间的变化情况以及增长率并将瓦里关站与TCCON全球CH_4地面观测站点数据进行分析比较。结果表明:中国区域CH_4分布在垂直方向上随高度增加而逐渐下降,CH_4主要分布在华北地区,且春夏季节较为强烈,中高层CH_4呈增长趋势,而瓦里关站则有下降的趋势。     

2006~2020年中国大气本底站BC气溶胶的时空分布特征

黑碳（BC）气溶胶来源复杂且具有特殊环境和气象影响效应.我国不同大气环境下的BC时空分布特征亟待全面认识.使用2006~2020年中国7个大气本底站长期BC观测数据,结合气象数据、排放源、增强植被指数（EVI）和气溶胶光学厚度（AOD）数据,综合分析了BC的时空分布特征、长期演化趋势及其影响因素.结果表明,中国不同地区的BC浓度和AOD差异较大,BC对AOD多为正贡献.受排放源和气象条件等因素的影响,BC浓度和AOD空间分布为东高西低,"胡焕庸线"以东的龙凤山、上甸子、临安和金沙的浓度较高,ρ（BC）和AOD平均值分别为（1699±2213）~（3392±2131） ng·m^-3和0.36±0.32~0.72±0.37;"胡焕庸线"以西的阿克达拉、瓦里关和香格里拉的浓度较低,ρ（BC）和AOD平均值分别为（287±226）~（398±308） ng·m^-3和0.20±0.13~0.22±0.19.不同大气本底站BC的年际变化可分为4类：年际变化较小型,主要为阿克达拉站;先增后减然后稳定型,主要为瓦里关站;先降低后稳定类,主要为香格里拉站;先稳定后降低型,主要为龙凤山、上甸子、金沙和临安.不同大气本底站BC的季节变化具有差异."胡焕庸线"以西地区秋季BC浓度最低,冬季和春季BC浓度较高;"胡焕庸线"以东地区冬季BC浓度最高,夏季BC浓度最低.BC对AOD的影响在"胡焕庸线"东西部站点的春季和夏季均较大,在"胡焕庸线"以西站点的秋季较小,在"胡焕庸线"以东站点的冬季较小.大气本底站BC的日变化多为双峰型分布,但是峰值时间存在显著地区和季节差异.     

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

《2013年中国温室气体公报》发布温室气体浓度持续上升

<正>根据中国气象局9日发布的《2013年中国温室气体公报》,2013年青海瓦里关全球大气本底站监测的二氧化碳、甲烷和氧化亚氮3种主要温室气体年平均浓度分别升至397.3×10-6、188×10-9和326.4×10-9,均创下1990年建站以来的新高,与北半球中纬度地区平均浓度大体相当,高于同期全球平均值.中国气象科学研究院院长端义宏在发布会上介绍,整个北半球同纬度地区,包括美国、日本、欧洲,温室气体浓度都是相当的.青海瓦里关全球大气本底站是全球30个大气本底站之一,是北半球内陆腹地唯一大气本底观测站,其     

中国主要背景区域冬季大气PM2.5中非极性有机化合物组成及来源解析

本研究于2019年12月至2020年1月在5个区域大气本底站：临安、金沙、龙凤山、上甸子和瓦里关,同步采集了PM_2.5样品,分析了其中的非极性有机物：多环芳烃、正构烷烃和藿烷类化合物。结果表明,上甸子和龙凤山的多环芳烃平均浓度显著高于其他站点,分别为35.2±25.6 ng/m³和27.5±16.8 ng/m³;藿烷类物质的浓度在上甸子和临安出现高值,分别为2.72±1.78 ng/m³和2.47±0.990 ng/m³;正构烷烃浓度以临安最高,为86.7±40.6 ng/m³。对各站点多环芳烃和藿烷类化合物采用比值法,正构烷烃采用主峰碳数（C_max）、碳优势指数（carbon preference index,CPI）和植物蜡贡献率（% Wax C_n）,结合主成分分析-多元线性回归模型（PCA/MLR）综合进行源解析。结果显示采样期间除瓦里关外,其余站点燃烧源均以化石燃料源为主,贡献率分别为临安（94.9%） > 金沙（75.3%） > 龙凤山（74.7%） > 上甸子（62.5%） > 瓦里关（35.6%）。后向轨迹聚类分析（HYSPLIT）和潜在源贡献因子分析法（PSCF）表明各站点主要受到外来传输气团的影响,并查明了各站点的潜在污染源区。对背景站点的研究表明,东北地区和京津冀地区PM_2.5中非极性有机物来源相似,京津冀地区的生物质燃烧源贡献率高于东北地区;长江中下游地区化石燃料贡献率显著高于生物质燃烧;华中地区燃煤和交通排放源排放贡献率均低于长江三角洲地区;青藏高原地区生物质燃烧贡献率远高于其他地区。     

光腔衰荡光谱(CRDS)法观测我国4个本底站大气CO2

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CO2在线观测系统,于2009年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙风山4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CO2进行了在线观测.初步分析结果表明,4站全年大气CO2体积分数最低值出现在7～8月,夏季临安、龙风山和上甸子站CO2平均体积...     

北京上甸子站气相色谱法大气CH4和CO在线观测方法研究

参照瓦里关全球大气本底站气相色谱在线观测系统的设计,通过系统调试、测试和参数优化,于2009年在北京上甸子区域大气本底站建立了高精度气相色谱法大气CH4和CO在线观测系统.该系统对CH4和CO的测量精度分别优于0.03%和0.45%,达到世界气象组织全球大气观测计划(WMO/GAW)的质量目标.研究建立了与该系统配套的标气选取方法及运行序列:选取可基本涵盖该站大气CH4和CO浓度范围的2瓶标气作为工作标气,其中CH4浓度分别为2 007.1×10-9、1 809.5×10-9(摩尔分数,下同),CO浓度分别为405.6×10-9、123.8×10-9,在高低浓度工作标气之间穿插分析3次大气样品,能够保证测量的准确度(观测浓度的标准偏差CH4<1.7×10-9、CO<1×10-9),同时可最大程度地节省工作标气.该方法已应用于华北地区本底大气CH4和CO的高精度连续观测.     

气象因素对长三角背景地区甲烷浓度的影响分析

通过分析2009年1月～2011年12月临安区域大气本底站在线观测获得的CH4浓度,研究地面风向、地面风速、地面气温、日照等气象因素对长三角背景地区CH4浓度的影响.结果表明,临安站CH4浓度的日变化分布表现为单峰型形态,下午低、凌晨高,浓度日变幅在19.0×10-9～74.7×10-9(摩尔分数)之间;季节变化特征表现为春季低、秋季高,月均浓度分布在1 955.7×10-9～2 036.2×10-9之间.NE～SSE风向上CH4浓度较高,SW～NNW风向上CH4浓度较低;地面风速越大,CH4浓度越低;地面气温升高,CH4浓度出现先升后降的分布;随着日照时数的增加,CH4浓度亦表现为先升后降的分布特征.     

华北农村夏季大气甲醛浓度变化特征

为研究华北农村大气污染状况,于2013年夏季和2014年夏季先后在华北两个农村站点——固城站、饶阳站,采用基于汉栖(Hantzsch)反应的在线甲醛荧光分析仪开展大气甲醛在线观测,结合同期φ(O₃)、φ(PAN)(PAN为过氧乙酰硝酸酯)、φ(CO)和光解速率系数等数据,分析φ(甲醛)日变化及其光解速率等特征. 结果表明:华北农村夏季大气甲醛污染较重. 固城站和饶阳站φ(甲醛)分钟均值范围分别为0.05×10-9 ~59.18 ×10-9和1.66×10-9 ~ 46.83×10-9,平均值分别为12.82×10-9±7.59×10-9和13.73×10-9±5.82×10-9,高于文献报道的国内外其他地区的观测值,与同期观测的φ(NO_x)相当. 两个站点φ(甲醛)具有典型的日变化特征,φ(甲醛)小时均值峰值(固城站为17.43×10-9,饶阳站为17.57×10-9)均出现在上午10:00左右,与φ(O₃)和φ(PAN)的日变化趋势相似,但峰值早1 h出现. 光解速率系数观测结果表明,两个站点甲醛光解过程主要发生在06:00—18:00,固城站甲醛小时光解量峰值(2.59×10-9)出现在11:00,饶阳站甲醛小时光解量于正午12:00达到峰值(3.00×10-9),甲醛光解成稳定分子的速率是光解成自由基速率的1.2~1.7倍. 研究表明,两个站点φ(甲醛)的变化主要受局地过程的影响,光化学生成是甲醛的重要来源.      

瓦里关大气二氧化碳和甲烷时间变化特征

于2009~2010对瓦里关山大气二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)进行了连续观测.结果表明,瓦里关山夏季频繁受到区域排放的影响,大约17%的CO2浓度标识为污染浓度.2009~2010年CO2平均浓度390.72×10-6,较1995~2008年高17.4×10-6;2009~2010年CH4中位浓度为1851.11×10-9,较2002~2006年高16×10-9,意味着区域内CO2和CH4的排放仍在不断增加.利用遗传算法改进的神经网络模型插补数据获得了完整的空气温度、风速、CO2和CH4浓度时间序列,并对时间序列展开了傅立叶分析.在天时间尺度,由于太阳活动的逐日变化,气象因子、CO2和CH4功率谱在24 h和12 h有着非常明显的谱峰.在月时间尺度,CO2浓度在30 d的周期内有明显的谱隙,意味着气象和物候因素在这个时间尺度上对CO2浓度的影响并不明显.     

AIRS反演青藏高原对流层大气甲烷分布特征

利用AIRS反演结果与瓦里关大气本底站甲烷浓度观测资料进行了对比分析,并对2003~2015年青藏高原对流层大气甲烷浓度的分布变化特征进行研究分析.结果表明:AIRS反演资料与瓦里关观测资料具有一致的月、年、季度变化趋势和分段变化特征.青藏高原甲烷浓度沿羌塘高原东缘——三江源西北地区一线,东南高、西北低,随高度上升呈现显著降低趋势,高原中部偏南地区甲烷浓度变率最大且异常敏感.2003~2015年青藏高原甲烷浓度持续上升,秋季最快、冬季最慢,年增长速度为5.2nmol/(mol?a),2013~2015期间小于全球增速;季节变化为典型单峰分布,夏季最高,春季最低,随着高度上升季节变化更为明显.     

龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究

针对黑龙江龙凤山区域大气本底站2009年1月～2011年12月低层(离地10 m)和高层(离地80 m)大气CO2在线观测数据,选取低层数据重点开展研究,分析地面风向和风速等因素对观测CO2浓度的影响.结果表明,龙凤山低层大气CO2浓度明显受局地源汇影响,其与高层观测结果差异在白天08:00～17:00相对较小,小于(0.5±0.5)×10-6(物质的量比).春、夏和秋这3个季节E-ESE-SE-SSE扇区来向的地面风会明显抬升大气CO2浓度,而冬季N-NNW-NW-WNW扇区CO2浓度明显较高.该站4个季节近地面CO2浓度随着风速增大而逐渐减小,在冬季尤为明显.结合日变化及地面风的影响,对低层观测数据进行初步本底/非本底筛分,筛选出代表东北区域混合均匀CO2水平的本底数据占总数据的30.7%.本底CO2浓度季节变化显示该站大气CO2浓度呈现冬季高夏季低的趋势,季振幅约为(36.3±1.4)×10-6,明显大于同期WMO/GAW同纬度站点观测结果,2009～2011年龙凤山大气CO2平均增长率为2.4×10-6a-1.     

青海瓦里关地面臭氧浓度的变化特征

为探讨地面O₃ 生成和变化机制,利用青海省瓦里关大气本底基准观象台1994~2002 年的地面O₃ 连续观测资料,结合同期瓦里关CO数据及3 个相近高海拔全球背景站点Mauna Loa, Jungfraujoch, Izaña 的O₃ 和CO 资料,对瓦里关地面O₃ 变化特征进行分析.结果表明,瓦里关地面O₃ 浓度有逐年缓慢增加的趋势,存在明显的季节变化,O₃ 最高值出现在夏季,而其他3 个站点最高值出现在春季.与Izaña 站相似,瓦里关地面O₃ 的日变化幅度较小,日最小值出现在中午时分,最大值出现在晚上和凌晨.瓦里关地面O₃ 和CO 存在一定的相关性,但相关性不显著     

北京上甸子区域大气本底站甲基氯仿在线观测研究

利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了甲基氯仿(CH3CCl3)2年在线观测,利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,讨论了上甸子站CH3CCl3浓度水平及其变化趋势.该站2009年和2010年的年均大气CH3CCl3本底浓度(摩尔分数,下同)分别为(9.03±0.53)×10-12和(7.73±0.47)×10-12,本底数据出现频率为61.1%(2009年)和60.4%(2010年).上甸子站CH3CCl3浓度水平与北半球同纬度带本底站观测结果基本一致,低于文献报道的2001~2005年间我国华南区域和城市观测的结果.观测期间本底浓度呈下降趋势,下降率为1.39×10-12a-1.结合风向分析,该站CH3CCl3平均浓度最高的风向来自西南扇区,而平均浓度最低的风向来自东北扇区,不同风向的浓度差值分别为0.77×10-12(2009年)和0.52×10-12(2010年).2010年各风向CH3CCl3平均浓度比2009年降低1.03×10-12~1.68×10-12.     

上甸子区域背景站VOCs污染特征及其对臭氧生成贡献

大气中的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)作为对流层臭氧和二次有机气溶胶的前体物,在光化学反应和细颗粒物污染中发挥着重要的作用.本研究于2017年9月1～27日在上甸子区域背景站开展VOCs的连续在线观测,对VOCs的浓度水平,时空变化特征,化学反应活性及其对臭氧生成的贡献进行了研究,并运用特征物种比值法对初始VOCs的来源进行了分析.结果表明, 2017年9月上甸子站总VOCs平均体积分数为12.53×10~(-9),其中,烷烃是体积分数最大的组分,占到了总VOCs的65.3%,其次是烯烃和芳香烃,分别占到了总VOCs的26.7%和6.5%.从大气化学活性来看,上甸子站总的L~(·OH)(·OH损耗率)为5.2 s~(-1),其中C4～C5烯烃占到了61%,其次是C2～C3烯烃,占到了12.8%.VOCs的臭氧生成潜势平均值为36.5×10~(-9),烯烃是贡献最大的组分,占到了71.2%.烯烃中又以C4～C5烯烃的贡献最为突出,而体积分数较大的烷烃对臭氧生成的贡献却不大.对特征物种的比值研究发现,上甸子站VOCs受生物质燃烧和燃煤排放的影响较大,除此之外,交通排放源也有一定的影响,完全不受工业排放源的影响.     

上甸子本底站湿沉降化学成分变化与来源解析

利用上甸子本底站自1999～2004年的降水资料,对8种离子(K 、Na 、Ca2 、Mg2 、NH4 、SO42-、NO3-、Cl-)浓度做了统计分析.并通过PMF(positive matrix factorization)方法对该地区的湿沉降来源做了解析.结果表明,①pH 分布在4.41～6.55之间,电导率分布在 40.97～69.64μS·cm-1之间.②上甸子本底站的电导率结果明显高于清洁地区降水背景点(瓦里关全球大气本底监测站)、低于北京城区的观测结果,表明降水化学成分受大气污染显著.但污染水平要低于人类活动集中的地区.③SO2-4、NO3-、NH4 、Ca2 是上甸子站降水样品中最主要的水溶性离子;从季节变化来看,SO2-4离子春季最高、夏季最低,NO3-离子冬春两季浓度水平相当,夏季略偏低,H 离子浓度春季最低,夏秋两季相当,冬季最高.④源解析结果表明.土壤尘是上甸子本底站降水化学成分最主要的来源;与施肥有关的农田排放是本底站降水成分的另一个重要的源;此外,来自污染地区的交通运输排放和燃煤排放的输送作用同样影响着该地区降水化学成分.     

不同监测区域CH_4的浓度变化特征研究

为探讨不同监测区域CH_4浓度,利用在线气象色谱仪连续在线监测四个不同监测区域。结果表明,观测期间,缙云山CH_4平均浓度值为1.904×10~(-3),并且日均浓度值变化总体趋势比较小;农村监测点日平均浓度为2.16×10~(-3);而隧道监测点整个监测期间CH_4都处于高浓度状态,均值达到了3.56×10~(-3);而城市监测点CH_4的日变化趋势呈现出一峰一谷的现象,均值为2.49×10~(-3)。由于CH_4的源不同,因此四个监测区域的CH_4浓度值表现为缙云山监测点农村监测点城市监测点隧道监测点。