2006~2020年中国大气本底站BC气溶胶的时空分布特征

黑碳（BC）气溶胶来源复杂且具有特殊环境和气象影响效应.我国不同大气环境下的BC时空分布特征亟待全面认识.使用2006~2020年中国7个大气本底站长期BC观测数据,结合气象数据、排放源、增强植被指数（EVI）和气溶胶光学厚度（AOD）数据,综合分析了BC的时空分布特征、长期演化趋势及其影响因素.结果表明,中国不同地区的BC浓度和AOD差异较大,BC对AOD多为正贡献.受排放源和气象条件等因素的影响,BC浓度和AOD空间分布为东高西低,"胡焕庸线"以东的龙凤山、上甸子、临安和金沙的浓度较高,ρ（BC）和AOD平均值分别为（1699±2213）~（3392±2131） ng·m^-3和0.36±0.32~0.72±0.37;"胡焕庸线"以西的阿克达拉、瓦里关和香格里拉的浓度较低,ρ（BC）和AOD平均值分别为（287±226）~（398±308） ng·m^-3和0.20±0.13~0.22±0.19.不同大气本底站BC的年际变化可分为4类：年际变化较小型,主要为阿克达拉站;先增后减然后稳定型,主要为瓦里关站;先降低后稳定类,主要为香格里拉站;先稳定后降低型,主要为龙凤山、上甸子、金沙和临安.不同大气本底站BC的季节变化具有差异."胡焕庸线"以西地区秋季BC浓度最低,冬季和春季BC浓度较高;"胡焕庸线"以东地区冬季BC浓度最高,夏季BC浓度最低.BC对AOD的影响在"胡焕庸线"东西部站点的春季和夏季均较大,在"胡焕庸线"以西站点的秋季较小,在"胡焕庸线"以东站点的冬季较小.大气本底站BC的日变化多为双峰型分布,但是峰值时间存在显著地区和季节差异.     

2013～2018年武汉市降水和BC的时间演变特征分析

湿清除是大气气溶胶重要的去除机制,由于降水过程和气溶胶本身的复杂性,针对城市地区降水与气溶胶的相互关系还有待开展深入研究。基于2013～2018年武汉市气象要素和黑碳（BC）质量浓度小时数据,分析了不同等级降水和BC的年际、季节等时间演变特征。结果表明：2013～2018年武汉市共出现785个降水日,降水日占总观测日的35.8%,降雨以小雨为主,占总降雨日的72.0%。随着降水强度的增强,BC质量浓度逐渐降低,在大暴雨时最低,为4 001.5 ng/m³,仅为晴天时浓度的42.9%。随着降水强度的增加,吸收Ångström指数（AAE）先减小后增加。武汉市BC气溶胶主要来自化石燃料的燃烧。2013～2018年武汉市暴雨和大雨日数、降雨量逐渐减少,而中雨和小雨天日数、降雨量逐渐增加。暴雨和大雨天数平均每年减少0.7天和0.6天,中雨和小雨天数平均每年增加1.3天和4天。不同降雨等级过程中BC和AAE的年际变化特征和季节分布特征不同。BC质量浓度在春季和夏季,随着降水强度的增加逐渐降低,AAE在秋季随降雨强度的增强而逐渐降低。降水过程对大气污染物的清除作用持续时间较短,降雨结束后,大气污染物开始堆积,经过十几小时后就可恢复到降水前的浓度。     

碱消解-HPLC同时测定土壤中的无机汞和甲基汞

建立了碱消解-高效液相色谱(HPLC)同时测定土壤中无机汞和甲基汞的分析方法。试验研究了KOH/甲醇提取液浓度、消解时间以及反萃取剂Na2S2O3浓度对碱消解过程中甲基汞提取率的影响,当KOH/甲醇提取液浓度为25%、消解时间为12 min、Na2S2O3浓度为0.01 mol/L时,KOH/甲醇溶液对土壤甲基汞的提取率最高。提取出的无机汞和甲基汞,经衍生后HPLC法测定,流动相最佳选择为0.01 mol/LTBABr和0.025 mol/L NaCl的水溶液:甲醇=45:55(v:v)。在优化检测条件下,土壤样品中无机汞和甲基汞的检出限分别为1 ng/g和10 ng/g。该方法样品前处理简单、线性范围宽、精密度高、准确性好,适用于土壤中汞化合物的形态分析。     

Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化及其影响因素研究

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化作用及其影响因素.结果表明,G.sulfurreducens在低浓度汞溶液中能够生长,但生长受到一定程度的抑制,主要表现在菌株生长曲线迟缓期的延长.G.sulfurreducens在生长过程中能同时将溶液中无机汞转化为甲基汞,甲基化过程受多种环境因素的制约.在初始HgCl2浓度为1 mg.L-1、温度35℃、pH 6.0、0.9%盐度的厌氧环境条件下,G.sulfurreducens对汞的甲基化率可达38%.适当增加HgCl2初始浓度与盐度能提高甲基汞的转化率,但过高汞浓度和盐度会造成微生物的死亡;温度在4～35℃范围内,温度越高甲基汞转化率越高;弱酸性环境比酸性或中碱性环境更利于汞的甲基化.此外,腐殖酸和半胱氨酸等均影响甲基汞的转化效率,其中腐殖酸对汞甲基化有一定的抑制作用,而半胱氨酸有较强的促进作用.该研究为自然水体生态系统中铁还原菌参与汞甲基化的过程提供了直接证据.