光腔衰荡光谱(CRDS)法观测我国4个本底站大气CO2

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CO2在线观测系统,于2009年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙风山4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CO2进行了在线观测.初步分析结果表明,4站全年大气CO2体积分数最低值出现在7～8月,夏季临安、龙风山和上甸子站CO2平均体积...     

城市草坪温室气体排放特征及影响因素

草坪作为城市绿地的重要组成部分，其温室气体的吸收或排放不容忽视.然而当前对亚热带城市草坪温室气体通量的研究相对匮乏.采用静态箱-气相色谱法，对杭州市城区典型城市草坪的多种温室气体（CO₂、CH₄、N₂O和CO）地气交换通量进行了连续观测研究.结果表明，城市草坪的温室气体月平均通量变化明显，而其日变化特征并不明显.城市草地和土壤（无植被生长的裸土）是大气N₂O的源，平均通量分别为（0.66±0.17）μg·（m²·min）^-1和（0.58±0.20）μg·（m²·min）^-1；是CH₄和CO的汇，其中CH₄平均通量分别为（-0.21±0.078）μg·（m²·min）^-1和（-0.26±0.10）μg·（m²·min）^-1，CO分别为（-6.36±1.28）μg·（m²·min）^-1和（-6.55±1.69）μg·（m²·min）^-1.城市草地和土壤CO₂平均通量分别为（5.28±0.75） mg·（m²·min）^-1和（4.83±0.91） mg·（m²·min）^-1.基于相关性分析研究发现，草地和土壤的CO₂和N₂O通量均与降水量呈显著的负相关，而CH₄和CO通量与降水量呈显著的正相关；除草地CH₄通量与土壤温度无显著相关、草地N₂O通量与土壤温度呈显著负相关外，其余各温室气体通量与土壤温度均呈显著正相关.另外，城市草坪的草地和土壤CO₂（R²为0.371和0.314）和N₂O （R²为0.371和0.284）通量季节变化受降水量的影响要大于其它温室气体，而土壤温度对CO通量的影响（R²为0.290和0.234）要显著于其它温室气体.     

双通道气相色谱法观测本底大气中的CH_4、CO、N_2O和SF_6

在商用Agilent6890N气相色谱仪基础上,通过自组装、集成及调试,在青海瓦里关全球大气本底站建立了双通道气相色谱在线观测系统,以实现同时高精度分析本底大气中的CH4、CO、N2O和SF6.同时,利用保留时间定性,用峰高定量CH4、CO和SF6,用峰面积定量N2O,对体积分数分别为2000.3×10-9、199.8×10-9、320.04×10-9和5.9×10-12的CH4、CO、N2O和SF6混合标气重复进样110次,分析时每隔3个未知样品穿插分析1个标气,以保证分析结果的可靠性.该站试运行期间的数据表明,该系统分析CH4、CO和SF6的稳定性较好,能满足清洁本底大气高精度、高准确度分析要求,分析结果的相对标准偏差(RSD)分别为0.04%、0.50%、0.08%和1.80%.     

春季中国近海海表大气中六氟化硫的分布特征

基于2017年春季黄-东海航次,在我国南黄海和东海海域开展了海表大气中六氟化硫离散采样和测定工作。结果显示,观测期间,黄-东海海表大气中六氟化硫摩尔分数范围为（9.5~14.0）×10-12,平均值为（10.5±1.3）×10-12,总体呈近岸高,远岸低的分布特征。结合现场风速和风向数据及后向轨迹模拟计算分析可得,受短距离和低空陆源气团输送的主导影响,东海东北部和西南部六氟化硫摩尔分数较高。受长距离或来自太平洋地区气团输送的主导影响,南黄海和东海西北部及东南部海表大气六氟化硫摩尔分数较低且分布均匀。本研究所获数据和结论将有助于更深入准确地研究本海域其他大气成分的时空分布特征和调控机制。     

顶空平衡-双通道气相色谱法测定海水中溶解态甲烷和氧化亚氮

将顶空平衡法和双通道气相色谱仪相结合,通过优化设计和实验调试,自组装集成建立了可同时测定海水中溶解态甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的新型气相色谱系统及分析方法.实验表明,该系统对CH4和N2O的测定精密度分别优于0.8%和1.0%,准确度分别优于1.5%和1.2%,满足海水中溶解态CH4和N2O浓度监测需求.实际应用表明,本系统运行稳定,数据获取效率更高,运行成本更低.基于本方法,对2013年11月北黄海表层海水中溶解态CH4和N2O开展了观测研究,结果表明该海域表层海水中溶解态CH4和N2O均呈中部海域浓度较低且较均匀,近岸海域浓度较高且变化较剧烈的分布特征.     

水汽对光腔衰荡光谱系统（CRDS）法测定CH_4的影响

分析了CRDS法测定CH4浓度与水汽含量间的关系,并建立了水汽含量在0.50%—2.45%（体积比,以V/V表示,下同）范围内的有效校正方法.采用CRDS法对水汽含量为0.93%的CH4标气进行多次测量,测量值经校正后与理论值的偏差均小于2.0×10-9（体积比,以V/V表示,下同）,最大偏差1.8×10-9,优于大气本底CH4观测质控标准.校正瓦里关站CRDS系统试运行期间的CH4实测数据（水汽含量为0.50%—2.45%）,与该站气相色谱-氢火焰离子化检测器系统（GC-FID系统,下同）同期测量结果相比,38.48%的数据偏差小于2.0×10-9,说明在系统未配备超低温冷阱除水单元之前,本文研究的校正方法适用于观测数据的校正.     

春季北黄海辽东半岛东部邻近海域溶解甲烷的分布、影响因素及海-气交换通量

本文基于2022年5月现场调查,研究了北黄海辽东半岛东部邻近海域溶解甲烷(CH₄)的分布、影响因素及海-气交换通量。结果表明,该海域溶解CH₄浓度为3.2～11.2 nmol/L,饱和度为103%～364%,高值区位于鸭绿江口近岸海域,随着河口向海延伸,表层海水溶解CH₄浓度逐渐减小,而底层海水溶解CH₄浓度升高;鸭绿江冲淡水的输入致使近岸海域溶解CH₄浓度显著升高,而沉积物有机质降解使得离岸海域底层海水溶解CH₄浓度升高;该海域海-气CH₄交换通量为0.7～61.1μmol/(m²·d),是大气CH₄的源,近岸海域显著高于离岸海域。鸭绿江冲淡水的输入即使在平水期(5月)已经对邻近海域溶解CH₄的影响非常显著,因此,河口等近岸海域海-气CH₄交换通量的研究对于评估我国陆架边缘海对大气CH₄的贡献至关重要。     

杭州城郊大气二氧化硫和气溶胶浓度演变特征及潜在源分析

基于2018年1月—2019年10月杭州大气成分监测数据,对杭州城、郊大气SO₂和气溶胶的浓度变化特征及其相关性和影响因素进行分析,并探讨不同季节下长距离输送对大气SO₂和PM_2.5浓度的贡献及潜在源区分布.结果表明:杭州城、郊大气SO₂日变化特征均呈单峰型,气溶胶日变化特征均呈双峰型;杭州城区SO₂浓度夏季明显低于其他季节,而郊区SO₂浓度四季无明显差异,气溶胶浓度城区和郊区均为夏季最低;SO₂与气溶胶相关性偏低,城、郊不同粒径的气溶胶之间相关性差异较大;不同季节杭州城区SO₂和PM_2.5受气团输送的影响具有明显差异,杭州城市高浓度SO₂和气溶胶潜在源区主要位于江苏省苏州市、南京市以及浙江省绍兴市、湖州市和杭州市辖区,因而减少或控制这些潜在源区污染物排放将会对杭州大气环境质量改善有积极作用.     

光腔衰荡光谱法走航连续观测海表大气中CH4

以基于高精度光腔衰荡光谱法(Cavity Ring-Down Spectroscopy,CRDS)的Picarro G2301型分析仪为核心,自主设计、组装,建立了适用于船载走航连续观测大气CH4的系统.采用可溯源至世界气象组织全球大气观测网(WMO-GAW)的标准气序列开展多次测试,并建立了外标法线性校正方程.测试表明,该系统对CH4响应精密度优于0.5 ×l0-9,准确度优于0.1％,5个月内漂移小于0.3 ×l0-9.同时,结合船载走航连续观测的特点,优化建立了观测数据处理与质量控制方法,以保证所获数据的高质量和国际可比性.分别于2011年7月和2012年5月,率先在北黄海及渤海海峡区域开展了海表大气CH4的走航连续观测.实践证明,该系统操作简便,运行稳定,适用于船载走航连续海表大气CH4的研究,可获取高精度高时空分辨的观测数据.其中,2011年7月观测到的CH4浓度范围为1823.8×10-9～2020.7×10-9,2012年5月为1887.2×10-9～ 2136.2×10-9,均呈渤海海峡区域浓度高,北黄海中部区域浓度低的分布特征.     

北京上甸子区域大气本底站四氯化碳(CCl_4)在线观测

利用自组装GC-ECD系统在北京上甸子区域大气本底站开展大气四氯化碳(CCl4)摩尔分数在线观测.2007年4月～2008年3月期间,该站CCl4本底摩尔分数(89.4±0.7)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和Trinidad Head本底站观测结果基本一致;非本底摩尔分数(94.7±5.1)×10-12,出现频率63.6%,表明该站也能捕捉到高摩尔分数CCl4空气团输送信息;CCl4本底摩尔分数变化较小,且没有明显的季节变化;非本底摩尔分数呈现夏高冬低的特点,平均非本底摩尔分数最高月份(6月)比最低月份(1月)高7.6×10-12.应用CO比值相关法初步估算2007年4月～2008年3月我国CCl4排放量约4.7kt·a-1,与文献报道Bottom-up方法估算我国同期CCl4排放量接近;CO比值相关法估算CCl4排放量的不确定性主要来自同源假设及观测站代表性.