光腔衰荡光谱法走航连续观测海表大气中氧化亚氮

基于最新型Picarro G5101i型光腔衰荡光谱仪,自行设计并集成了适用于海表大气氧化亚氮的船基走航连续观测系统.实验室测试结果显示,该系统准确度优于1.4×10-9mol·mol-1,精密度优于0.2×10-9mol·mol-1.通过搭载2017年春季黄海和东海综合调查航次,首次在我国开展了海表大气中氧化亚氮的船载走航式连续观测研究.实践证明,该系统操作简便,运行稳定可靠,可获取高频率高精度的海表大气氧化亚氮摩尔分数数据.同时,基于实际观测工作,初步优化建立了相应的数据质量控制和处理方法,为获取具有国际可比性的观测数据奠定了基础.观测结果显示,春季黄海和东海海表大气中氧化亚氮的摩尔分数范围为(331.0~345.1)×10-9mol·mol-1,平均值为(333.5±1.4)×10-9mol·mol-1.     

南黄海和东海海域营养盐等物质大气入海通量的再分析

根据国内外学者近年来在黄、东海海域大气营养盐和硫酸盐气溶胶干、湿沉降方面的工作 ,估算出南黄海及东海海域各个季节营养盐和硫酸盐的大气入海通量。分析结果表明 :南黄海及东海海域营养盐和硫酸盐气溶胶浓度和降水中的离子浓度都有较明显的季节变化 ,基本上冬季最大 ,而夏季最小 ;氮盐和硫酸盐的沉降以湿沉降为主 ,而磷酸盐以干沉降为主 ;大气沉降与河流输送相比 ,NH4 和PO43 -以大气沉降为主 ,而SiO3 2 -和NO3 -以河流输送为主     

夏季东海和南黄海一氧化碳的浓度分布、海-气通量和微生物消耗研究

于2013年7月对东海和南黄海海水中CO的浓度分布、时空变化、海-气通量和表层海水中CO微生物消耗进行了研究.夏季东海和南黄海大气中CO的体积分数范围为68×10-9~448×10-9,平均值为117×10-9(SD=68×10-9,n=36),呈现出近岸高、远海低的特点.夏季东海和南黄海表层海水中CO的浓度范围为0.23~7.10 nmol·L-1,平均值为2.49 nmol·L-1(SD=2.11,n=36),CO的浓度受太阳辐射影响明显;不同站位CO浓度的垂直分布特征基本相同,CO浓度最大值一般出现在表层,随深度增加CO浓度迅速减小.夏季东海和南黄海海水中CO浓度具有明显的周日变化,最大值是最小值的6~40倍.各层最大值基本出现在中午,最小值基本上出现在凌晨前后.CO明显的周日变化特征进一步证明海水中CO主要由光化学产生.调查期间东海和南黄海表层海水中CO相比大气处于过饱和状态,过饱和系数变化范围为1.99~99.18,平均值为29.36(SD=24.42,n=29),表明调查海域是大气中CO的源.调查期间CO的海-气通量变化范围为0.37~44.84μmol·(m2·d)-1,平均值为12.73μmol·(m2·d)-1(SD=11.40,n=29).调查海域CO的微生物消耗培养实验中,CO的浓度随时间增长呈指数降低,消耗过程符合一级反应的特点,微生物消耗速率常数KCO范围为0.12~1.45 h-1,平均值为0.47 h-1(SD=0.55,n=5),微生物消耗速率与盐度之间有一定的相关性.     

春季东、黄海溶解甲烷的分布和海气交换通量

于2011年3月17日～4月6日对东、黄海海域进行了大面调查,采集了45个站位不同深度的海水样品,对溶解甲烷(CH4)浓度进行了测定,并估算了其海-气交换通量.结果表明,东、黄海表层海水中溶解甲烷的浓度变化范围是2.39～29.67nmol.L-1,底层海水中甲烷浓度范围是2.63～30.63 nmol.L-1,底层浓度略高于表层,表明底层水体或沉积物中存在甲烷的源.春季东、黄海海域表、底层溶解甲烷的分布特征基本一致,即从近岸向远海逐渐降低,主要受长江冲淡水输入和黑潮水入侵的影响.春季东、黄海海域表层海水中CH4饱和度为93%～1 038%.利用Liss and Merlivat公式(LM86)、Wanninkhof公式(W92)和现场测定的风速估算出春季东、黄海海域CH4的海-气交换通量分别为(2.85±5.11)μmol.(m2.d)-1和(5.18±9.99)μmol.(m2.d)-1,根据本研究结果和文献数据初步估算出东海和黄海年释放甲烷量分别为7.05×10-2～12.0×10-2Tg.a-1和1.17×10-2～2.20×10-2Tg.a-1.春季东、黄海海域表层海水中CH4均呈过饱和状态,是大气中CH4的净源.     

北京上甸子区域大气本底站四氯化碳(CCl_4)在线观测

利用自组装GC-ECD系统在北京上甸子区域大气本底站开展大气四氯化碳(CCl4)摩尔分数在线观测.2007年4月～2008年3月期间,该站CCl4本底摩尔分数(89.4±0.7)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和Trinidad Head本底站观测结果基本一致;非本底摩尔分数(94.7±5.1)×10-12,出现频率63.6%,表明该站也能捕捉到高摩尔分数CCl4空气团输送信息;CCl4本底摩尔分数变化较小,且没有明显的季节变化;非本底摩尔分数呈现夏高冬低的特点,平均非本底摩尔分数最高月份(6月)比最低月份(1月)高7.6×10-12.应用CO比值相关法初步估算2007年4月～2008年3月我国CCl4排放量约4.7kt·a-1,与文献报道Bottom-up方法估算我国同期CCl4排放量接近;CO比值相关法估算CCl4排放量的不确定性主要来自同源假设及观测站代表性.     

春季东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布特征研究

挥发性卤代烃（VHCs）是大气中一类重要的痕量温室气体和臭氧破坏者。于2017年5月对东海海水及大气中CFC-11（CC1₃F）、CFC-12（CC1₂F₂）、CFC-113（CC1₂FCC1F₂）和CH₃I的浓度进行了同步测定,讨论了4种VHCs浓度水平分布规律及其影响因素,并估算了CFC-11、CFC-12和CH₃I的海-气通量。结果表明,表层海水中CFC-11、CFC-12、CFC-113和CH₃I浓度平均值分别为（8.1±5.1）、（3.9±1.6）、（10.4±2.3）和（6.3±2.7）pmol/L。VHCs浓度高值出现在东海东北部和闽浙沿岸海域,显著受水团、生物活动及人类活动等因素的影响。相关性分析发现海水中CH₃I浓度与Chl a浓度之间存在显著性相关关系（r=0.403,p < 0.01）,说明CH₃I浓度分布可能主要受浮游植物生产释放的影响。大气中CFC-11、CFC-12、CFC-113和CH₃I的浓度平均值分别为（9.8±1.0）、（21.1±2.4）、（3.0±0.9）和（0.2±0.2）pmol/L。结合气象参数（风速和风向）和后向轨迹模拟计算分析可得,陆源污染气团的输送、外海气团的扩散和海-气交换是影响大气中VHCs浓度分布的重要因素。海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CFC-11和CFC-12的汇,是CH₃I的源。     

东海区北部小黄鱼生殖群体分布及与水团关系

根据2003～2005年每年4月东海区北部小黄鱼CPUE、海水温度和盐度数据,分析了春季小黄鱼分布与水团间关系。结果表明,2003～2005年每年4月小黄鱼的平均CPUE分别为4.72、3.47和1.96 kg/h;小黄鱼的主要分布区可分为4个海域:A,黄海南部近海;B,黄、东海交界海域;C,长江口外海域;D,东海中北部海域;小黄鱼最适生存的底层温度为10～14℃,底层盐度为32～34.3;研究海域内底层水团包括:东海北部底层冷水团、黄海水团、黄-东海混合水团以及东海混合水团;分布区C内的小黄鱼主要位于东海混合水团和黄-东海混合水团的交汇处,其它3个分布区内的小黄鱼都是在东海北部底层冷水团与其它水团的交汇处。     

冬季黄东海一氧化碳的分布和海-气通量研究

为探究海洋中一氧化碳（CO）的排放对全球碳循环的意义,于2019年冬季采用顶空法对黄海和东海CO的分布和海-气通量进行了研究.结果表明,调查海域大气中CO的体积分数为239×10^-9~941×10^-9,平均值为（588±155）×10^-9.大气中CO体积分数最高值出现在北黄海近岸站位,最低值出现在东海南部,整体呈现黄海高、东海低的特点,且表现出明显的由近岸向外海降低趋势.表层海水CO浓度为0.39~2.80 nmol·L^-1,平均值为（1.23±0.45） nmol·L^-1.表层海水CO浓度高值区出现在东海东部,低值区出现在东海南部,受太阳光辐射和水团影响较大.CO的垂直分布上,浓度最大值一般出现在表层,随深度增加呈现逐渐降低的趋势.表层海水中过饱和系数α为0.99~8.67,平均值为2.61±1.42.CO海-气通量的变化范围为-0.05~41.38 nmol·m^-2·h^-1,平均值为（9.80±9.70） nmol·m^-2·h^-1.表层海水中CO浓度大多是过饱和的,表明冬季黄海和东海是其上方大气的源.这些数据对于估算全球碳排放具有重要作用.     

北京上甸子站大气CH_4数据筛分及变化特征

基于气团72h后向轨迹输送特征,结合数值统计方法,对北京上甸子站2010~2014年瓶采样样品大气CH_4进行污染/非污染数据筛分.结果表明约42%的数据筛分为污染数据,剩余数据则被认为是未受局地源汇污染、混合较为均匀的本底数据.基于这些本底数据对上甸子站大气CH_4本底浓度变化特征进行研究,结果表明:观测期间上甸子站大气CH_4本底浓度从1884.0×10~(-9)(2010年)增长到1916.4×10~(-9)(2014年),年均增长率为8.5×10~(-9)/a.其季节变化特征与北半球平均状况类似,冬春季高、夏秋季低,高值出现在1~2月,低值出现在6~7月,季节振幅达32.8×10~(-9),主要与·OH自由基浓度季节变化有关.此外,CH_4本底浓度年均值及平均季节变化月均值均高于同纬度带海洋边界层水平及全球大气本底站瓦里关站.     

南黄海海洋表层沉积物中重金属的分布特征及潜在生态风险评价

对南黄海海域表层沉积物中重金属含量进行了测定,分析了重金属元素的分布特征,采用地累积指数法和生态风险指数法评价了沉积物中重金属的污染水平及其对环境的潜在生态危害程度.结果显示,Cu,Pb,Cd,Zn,Hg,As的平均含量分别为17.1×10-6,19.6×10-6,0.092×10-6,77.3×10-6,0.021 ...     

东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)对2010年东亚地区边界层臭氧(O3)的时空分布进行了数值模拟,并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明,NAQPMS模式与观测结果较为一致,站点观测与模拟的日均值(月均值)相关系数达到0.56~0.91,模式能合理再现东亚地区地面O3的时空分布特征.东亚地区冬季边界层O3低值区出现在中国东部;春季O3浓度增加,西北太平洋沿岸地区O3浓度达60μL/m3左右;夏季东亚中纬度35°N附近大陆地区O3由于强烈的光化学反应呈现出一浓度高值带,浓度达60μL/m3以上;秋季东亚大部分地区O3浓度维持在40~45μL/m3左右.夏季中国京津冀和长江三角洲部分地区光化学净生成率已超过30×10-9/d.     

东海大气气溶胶中二元羧酸的分布特征及来源

大气气溶胶中的二元羧酸因其在全球气候变化中的潜在作用而受到广泛关注.利用2011年5月12日-6月6日在东海采集的气溶胶样品,分析其中水溶性二元羧酸及常量离子浓度,探讨东海气溶胶中二元羧酸的时空分布特征及来源.结果显示东海大气气溶胶中乙二酸、丙二酸和丁二酸的浓度分别为26.0～1475.5 ng·m-3、0.1 ～61.4 ng·m-3和0.1～132.4 ng·m-3,乙二酸在这3种二元羧酸中的贡献最大,为88.3％.东海气溶胶中二元羧酸浓度的昼夜变化不显著.空间分布整体呈现近海高、远海低的趋势.气团的来源和迁移路径以及气象因素影响气溶胶中二元羧酸的分布,气团来自污染较重的陆源时气溶胶中二元羧酸的浓度较高,气团来自清洁的海洋源时,二元羧酸的浓度则较低;阴雾天气时气溶胶中二元羧酸浓度相对较高,降雨发生时二元羧酸的浓度较低.二元羧酸与常量离子的相关性分析表明,自然源和人为源释放的挥发性有机物质在液相中氧化生成二元羧酸是东海大气气溶胶中二元羧酸的主要源,而汽车尾气和生物质燃烧的一次排放、海洋源以及碱性粗颗粒吸收气体二元羧酸不是主要源.液相中乙醛酸氧化形成的乙二酸和长链二元羧酸氧化形成的乙二酸对东海气溶胶中乙二酸的贡献分别为41％和59％.     

2015年北京大气VOCs时空分布及反应活性特征

2015年在北京市城区东四、东南边界点永乐店、以及背景点定陵进行了全年连续VOCs监测,其中市区的大气VOCs年均摩尔分数为（48.93±31.03）×10^-9,东南边界的年均摩尔分数为（54.55±39.64）×10^-9,背景点定陵年均摩尔分数为（28.25±21.26）×10^-9.组分中烷烃占比最高,之后依次是含氧VOCs,烯烃、芳香烃、卤代烃和乙炔等物质.VOCs浓度整体呈现冬天高,夏天低,夜间高,白天低的特点.城区乙炔在春、夏、秋季浓度较高,冬季东南边界点乙炔浓度较高.在人为源干扰较小的背景点,含氧VOCs每天的中午以及每年的夏天阳光充足时浓度较高.VOCs中年均摩尔分数较高的物种主要是乙烷、乙炔、乙烯、乙醛、丙烷、丙酮、正丁烷、二氯甲烷等低碳物质.高碳物质中苯和甲苯年均摩尔分数相对较高.从甲苯/苯比值发现北京VOCs除交通源外受到其他多种源的共同影响.而乙烷/乙炔比值发现北京受到气团老化影响较严重,尤其东南边界受到周边老化气团传输的影响较大.从异戊烷占总VOCs比例变化上发现夏季高温使汽油挥发情况比其他季节严重.从活性上分析,东南边界的臭氧生成潜势最高,市区其次,定陵较低.对臭氧生成潜势贡献较大的物种是乙烯、丙烯、乙醛、间/对-二甲苯和甲苯,而摩尔分数较高的烷烃对臭氧生成潜势贡献不大.     

2015年福州市大气颗粒物污染特征

为了解福州市大气颗粒物污染状况,利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,结合气象资料和HYSPLIT4轨迹模式,分析了2015年福州市大气颗粒物污染特征和典型污染过程.结果表明:2015年福州市ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）年均值分别为55.8和29.2μg/m3,均低于GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值.颗粒物浓度季节性变化特征明显,表现为冬春季高、夏秋季低的变化特征. ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）为52%,普遍低于我国东部其他大中城市;日际变化明显,受混合层高度日变化和机动车排放的影响,呈双峰形态. ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）日变化趋势与ρ（PM₁₀）日变化特征相反,即ρ（PM₁₀）高时ρ（PM_2.5）所占比例低,ρ（PM₁₀）低时ρ（PM_2.5）所占比例高,表明早晚高峰机动车排放所造成的颗粒物污染以粗颗粒物贡献为主.福州市颗粒物污染天气成因主要有"积累型"和"输送型"污染. 2015年1月5-6日发生的污染过程,是在一次静稳、高湿天气形势下,本地排放的污染物在不利于扩散的气象条件下聚集、二次转化,导致颗粒物浓度升高、能见度降低. 2015年1月17-19日的污染过程主要是北方污染物随冷空气输送南下,导致本地颗粒物浓度迅速升高、能见度迅速降低.研究显示,福州市PM₁₀和PM_2.5优良率较高,颗粒物污染主要发生于冬季,污染成因包括局地累积和区域输送.      

东南亚生物质燃烧对我国春季PM2.5质量浓度影响的数值模拟

为研究东南亚生物质燃烧对我国的影响,利用NAQPMS(嵌套网格空气质量预报模式系统)模拟分析了2013年3月我国及东南亚污染物质量浓度分布,以及东南亚国家生物质燃烧对我国ρ(PM_2.5)的贡献. 结果表明:NAQPMS模式可较好地再现ρ(PM_2.5)的时空演变规律. 在我国西南部分地区,东南亚生物质燃烧贡献与当地人为源相当,并且在ρ(PM_2.5)较高时尤为明显. 东南亚生物质燃烧对我国的影响主要有两个路径:第一个路径是缅甸向云南等地的输送,对云南ρ(PM_2.5)的月均贡献达到20 μg/m3(贡献率为30%),是云南本地生物质燃烧贡献的2倍左右,日均贡献甚至可达到34 μg/m3(贡献率为43%),高于我国人为源贡献(28 μg/m3)和贡献率(36%);第二个路径是老挝和越南向云南与广西交界的输送, 对南宁ρ(PM_2.5)的月均贡献为10 μg/m3,日均贡献高值区间为20～40 μg/m3. 我国人为源对东南亚的影响较小,对ρ(PM_2.5)月均贡献率在10%以内,主要集中在越南和东南亚南部沿海城市. 东南亚人为源对我国的影响也较小,ρ(PM_2.5)月均贡献在2 μg/m3以下. 研究显示,东南亚生物质燃烧对我国特别是西南地区产生的影响不可忽视.      

拉萨地区夏季大气CO,SO2及NO2变化初探

为研究青藏高原大气臭氧的光化学过程及其与气溶胶的相互作用,1998年夏季在西藏拉萨郊区对大气CO,SO₂及NO₂进行了综合测量.初步分析表明,近地层CO日平均质量分数为140×10-9～750×10-9,夏末呈明显增高趋势,CO含量的日变化呈双峰型,清晨和傍晚较高,与当地人为活动排放、风向频率和大气混合层高度的日变化密切相关;SO₂平均质量分数为0.15×10-9,NO2为0.39×10-9,NO₂约是SO₂的2.6倍,两者间存在一定的正相关,大致反映了该地区生物质燃料占主导的污染排放特征.      

基于多源观测资料的海峡西岸城市春季颗粒物污染研究

以海西区沿海城市为研究对象,重点分析了厦门地区2017年春季大气颗粒物污染过程中边界层要素演变及颗粒物水平和垂直分布特征,并利用地面观测数据、气溶胶激光雷达、卫星遥感分析等多源观测资料,探讨了3月1—2日颗粒物污染过程.研究表明,海西区颗粒物污染过程中,暖区条件下静稳小风和高温高湿条件有利于局地细颗粒物的吸湿增长,细颗粒物占比较高,而在受冷锋南下影响下东北大风和高湿条件下,粗颗粒占比较高;海西区沿海各城市的细颗粒污染趋势基本一致,而粗颗粒污染峰值在沿海城市由北向南依次出现,表现出显著的向南传输的特征;海西区细颗粒污染主要集中在近地面层,受人为源排放累积影响,粗颗粒则是由外源输入,并沉降至近地面附近;冷空气南下过程中,在由锋前暖区的静稳条件向冷锋过境转变时,气溶胶污染由局地累积向区域传输转变,颗粒物尺度也从细颗粒物转变为粗颗粒物.海西区空气总体较为清洁,在污染相对较小条件下,颗粒物污染是通过多来源、多尺度的污染物造成的,是受细颗粒局地源产生和输送及外源粗颗粒物的输入和沉降共同影响的.     

东黄渤海11-12月有色溶解有机质的分布特征

采集了2016年11－12月期间东、黄、渤海表、中、底海水样品,分析了海水中溶解有机质的紫外-可见光吸收光谱特征,探讨了渤海和黄东海海域秋冬季有色溶解有机物（CDOM）的分布特征、来源和影响因素。结果表明:在渤海和黄东海,表、中、底层CDOM均呈现近岸高、远海低的分布特征,渤海CDOM含量高于黄东海。吸收系数a₃₅₅和光谱斜率S_275-295呈显著负相关。结合CDOM的a₃₅₅分布和S_275-295,表明CDOM受到陆源输入的显著影响。渤海海区黄河口海域由于黄河水的直接输入和在大风影响下黄河口的泥沙再悬浮作用,CDOM含量最高。12月渤海中心存在CDOM和DOC的低值区,位置和夏季渤海双中心冷水团一致。在黄东海海域,高盐度台湾暖流的导致了黄东海DOC低浓度区域的产生,但对CDOM的含量分布没有明显影响。在渤海和黄东海,CDOM和DOC无显著相关性。