北京地区空气中PM10的元素组分及其变化

2000年6—7月,12月和2001年4—5月在北京北郊分别采集了代表夏季、冬季和春季的大气颗粒物样品,经分析后获得了不同季节、不同大气污染情况下气溶胶中Ca,S,Al,Fe,K,Zn等30种元素质量浓度。对不同污染情况下PM₁₀中元素组分的变化分析表明,PM₁₀中的元素总质量浓度呈现出明显的季节变化,即春季最高,冬季次之,夏季最低,Ca,Fe,K,Al,S是PM₁₀中的5种主要元素。随着空气污染的加重,PM₁₀中的元素总质量浓度明显增加,在春季这一增加达到7倍之多。在重污染情况下,无论在近地面,还是在边界层,PM₁₀中的主要元素排序夏季以地壳元素为首,而冬春季均以污染元素为首。一般情况下,PM₁₀中的元素总质量浓度在近地层中随高度升高而降低,降低幅度约为20%。分析结果还表明,随着空气污染的加重,PM₁₀中的污染元素,尤其是As,Cr,Co,Cu,Ni,PPb,Se,Zn等低浓度污染元素的浓度明显增加。      

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

利用2017~2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM_2.5和O₃的影响进行研究.结果显示:近地面PM_2.5浓度随高度的升高而下降,O₃浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM_2.5质量浓度相关明显,与200m PM_2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM_2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM_2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O₃浓度差异小于冬季,地面与120m高度O₃浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM_2.5和O₃垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM_2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM_2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O₃浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO₃的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O₃浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O₃浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM_2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM_2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O₃污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O₃污染的形成和爆发影响明显.     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

北京地区夏冬季气溶胶不同参数的相关性分析

通过对北京市夏冬季不同尺寸大气气溶胶粒子数密度与颗粒物质量浓度及大气能见度的相关性分析,给出了利用粒子数密度计算颗粒物(PM₁₀,PM2.5和PM1.0)质量浓度和大气能见度的经验计算公式。      

2008～2017年北京市PM2.5周期性变化特征与影响机制

利用Morlet小波方法分析北京市2008~2017年PM_2.5资料,结果表明,北京市PM_2.5浓度存在显著的日变化、周变化、以及季节和年变化周期性特征,并且秋冬季的周期性特征显著高于春夏季.结合气象资料,包括水平风速、大气边界层高度、以及大气稳定度指数等,分析PM_2.5不同周期性变化对应的主要影响机制表明：大气边界层过程是PM_2.5日变化的主要影响机制,导致PM_2.5浓度白天低、夜间高.秋冬季PM_2.5日变化幅度高于春夏季;天气过程是PM_2.5周变化的主要机制,PM_2.5浓度与天气变化过程带来的风速变化和边界层高度呈强反相关关系;PM_2.5的季节变化与大气扩散能力的季节变化密切相关,秋冬季减弱的大气扩散能力加速了PM_2.5在近地面累积,春夏季则相反.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

淮南市不同功能区大气PM2.5的化学组分季节分布及其来源解析

为研究淮南市不同功能区2019—2020年大气细颗粒物(PM_2.5)的季节污染特征及其来源情况，采用热光碳分析仪、离子色谱仪和电感耦合等离子体质谱仪分别对淮南市八公山区政府、潘集区和师范学院3个采样站点不同季节大气PM_2.5滤膜样品中碳质组分、水溶性无机离子和无机元素进行检测分析。结果表明：采样期间，在潘集区采样站点大气PM_2.5的污染最为严重，其季节变化特征表现为冬季>春季>秋季>夏季；从大气PM_2.5中各组分的质量浓度年平均值来看，在潘集区采样站点碳质组分和无机元素的污染最为严重，而在师范学院采样站点水溶性无机离子的污染最严重；从大气PM_2.5中各组分的质量浓度季节变化来看，在秋季碳质组分的平均质量浓度最高、夏季其平均质量浓度最低，在春、冬季水溶性无机离子的平均质量浓度高于夏、秋季，无机元素呈现出夏季>春季>秋季>冬季的季节变化规律；PMF模型污染源解析结果显示，淮南市大气PM_2.5污染主要来自燃煤排放源和机动车排放...     

气象因素对北京市大气颗粒物浓度影响的非参数分析

利用2005年9月—2006年9月北京市大气颗粒物分级(不同粒径)监测资料和同期分时段气象观测数据,采用非参数分析(Spearman秩相关系数)法对北京市3种粒径大气颗粒物在不同季节的浓度水平与气象因素的影响进行了研究.结果表明:不同季节影响颗粒物质量浓度的气象因素各不相同;春季ρ(PM_2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM₁₀₎都与气压呈显著负相关;夏季颗粒物质量浓度受降水影响很大;秋、冬季ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎均与日照时数呈显著负相关;冬季ρ(PM_2.5),ρ(PM_2.5～10)和ρ(PM10)均与平均风速呈显著负相关,与气温、相对湿度呈显著正相关. 细粒子和粗粒子质量浓度对气象因素变化的响应程度也有较大区别. 春、夏季地面平均风速对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随风速增加而增大;秋季日照时数对细粒子质量浓度的影响比粗粒子更显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随日照时数增加而减小;冬季相对湿度对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随相对湿度增加而减小.      

中国PM2.5污染状况和污染特征的研究

近10余年来在中国的城市地区和清洁地区进行了 PM_2.5的采集和分析,其中包括PM_2.5的质量浓度、离子和元素成分、酸度和酸化缓冲 能力以及来源解析,研究结果表明,中国大部分地区PM_2.5的污染较重,不论是质量浓度,还是各种主要成分浓度,在TSP和PM₁₀中都占有很 高的比重,而PM2.5的酸度也远远高于TSP和PM₁₀,特别是近年来PM_2.5污染还有相对加剧的趋势。      

青岛环境空气PM10和PM2.5污染特征与来源比较

年分别在青岛设6个和2个采样点采集PM₁₀和PM_2.5样品,分析二者质量浓度及颗粒物中多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的质量浓度,以研究PM₁₀及PM_2.5的污染特征. 采用CMB-iteration模型估算法,确定一次源类及二次源类对PM₁₀和PM_2.5的贡献,利用统计学方法比较PM₁₀和PM_2.5的污染源. 结果表明:青岛大气颗粒物质量浓度季节变化显著,表现为春、冬季高,夏、秋季低;Na、Mg、Al、Si、Ca和Fe元素主要富集在PM₁₀中,SO₄2-、NO₃-、EC和OC主要富集在PM_2.5中;城市扬尘、煤烟尘、建筑水泥尘及海盐粒子等粗粒子在PM₁₀中的分担率较PM_2.5中的高,分担率分别为28.7%、17.2%、7.16%及4.47%;二次硫酸盐、二次硝酸盐、机动车尾气尘及SOC(二次有机碳)等在PM_2.5中的分担率较PM₁₀中的高,分担率分别为19.3%、8.97%、13.7%及6.07%;由PM₁₀与PM_2.5化学组分的分歧系数可见,春、秋季PM₁₀和PM_2.5化学构成存在一定差异,而冬、夏季二者的化学构成相似.      

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

城市灰霾数值预报模式的建立与应用

建立了城市灰霾的数值预报模式,可模拟PM2.5中主要成分硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和土壤尘等气溶胶的浓度分布,根据气溶胶浓度分布计算城市大气能见度,从而预测城市灰霾天气. 利用城市灰霾的数值预报模式进行了冬、夏2个算例的模拟. 结果表明:在PM2.5中,夏季硫酸盐的贡献率(26.6%)略高于冬季(24.0%),夏季和冬季有机气溶胶(OM)贡献率分别为35.4%和33.3%, 黑碳贡献率分别为9.5%和7.1%;南京地区颗粒物的消光系数占总消光系数的95%以上,是能见度下降最主要的贡献者,其中,硫酸盐和有机物对能见度贡献最大,其次为黑碳、硝酸盐、粗粒子、土壤尘和NO2.      

珠三角空气质量暨光化学烟雾数值预报系统

基于中尺度气象模式(MM5)、排放源模式(SMOKE)和大气化学模式(CMAQ),耦合本地排放源清单,建立了珠三角区域空气质量数值模式预报系统。该套模式系统对清洁、污染过程的一次、二次污染物都有较好的预报能力。冬季,能见度和PM_(2.5)的预报值和观测值的相关系数最高达0.76和0.78。O_3和NO_x的预报值和观测值的相关系数为0.64和0.61。随着预报时效的增加,预报效果没有明显降低。夏季,在2个典型光化学过程中,O_3的预报值和观测值的相关系数分别为0.68和0.81,NO_x分别为0.57和0.64。在相关的边界层气象因子中,地表通风系数和能见度相关度最高,相关系数达0.71。混合层高度、地面风速、比湿和能见度的相关系数分别为0.55、0.50、和-0.37。在灰霾过程中,PM_(2.5)占PM_(10)的质量浓度为78%。在气溶胶质量权重中,硫酸盐所占的比重最高,占PM_(2.5)权重达到33%,元素碳为18%,有机碳为14%,铵盐为5%,硝酸盐仅为1%。灰霾过程的二次气溶胶的质量权重比清洁过程的大。     

河北省气溶胶标高时空变化及其成因

以2012年河北省20个监测站的MODIS AOD(气溶胶光学厚度)和近地面水平能见度数据为基础,应用Peterson 模型和高斯模型,计算气溶胶标高月均值年内变化模型系数;应用全微分近似计算原理,构建了气溶胶标高时空变化的成因模型.结果表明:①全省平均气溶胶标高以夏季最高,为3.298 km;春、秋季次之,分别为2.864和2.284 km;冬季最低,为1.597 km. 全省气溶胶标高空间分布以夏季地域差异最显著,最大值为3.193 km;冬季地域差异最小,最大值为1.487 km. ②在全省尺度上,大气颗粒物排放强度和大气边界层高度每变化1%时,将会引致气溶胶标高分别变化0.577%和0.143%,二者对气溶胶标高变化的贡献率分别为80.1%和19.9%;在省内6个次级区域尺度上,大气颗粒物排放强度越大的区域,大气边界层高度对气溶胶标高的贡献率越大,如冀中南平原、沧州沿海平原和冀东平原的贡献率分别达到63.7%、57.8%、54.2%;反之则贡献率较低,如冀中平原、冀西北山区和冀东北山区的贡献率则分别仅为45.4%、32.6%、8.6%.      

霾天气下南京PM2.5中金属元素污染特征及来源分析

2007年6月13日至2008年5月29日期间,对南京大气中PM2.5进行了连续采样,并利用电感耦合等离子体质谱分析法测定了PM2.5中K、Al、Ca、Pb等30种元素的质量浓度,对比分析了这些元素在霾日与非霾日的污染特征.结果表明,PM2.5污染水平较高,年质量浓度均值达103μg/m3.霾日PM2.5质量浓度水平是非霾日的2.35倍.春季霾日前后PM2.5中元素变化特征不明显,秋冬季节霾日元素浓度基本大于非霾日.平均而言,整个采样期间Cu、Se、Hg、Bi等人为污染元素的富集因子均较高,且霾日明显大于非霾日.因子分析结果表明,南京市霾日PM2.5主要来源于土壤尘、冶金化工尘、化石燃料燃烧、垃圾焚烧及建筑扬尘,贡献率依次为29.21%、20.15%、27.15%、7.09%和5.10%.     

苏南农村地区大气PM2.5元素组成特征及其来源分析

为了解苏南农村地区大气细颗粒物的污染水平及其可能的来源,在2002年7月-2003年1月的夏、秋、冬3个季节对雪堰镇和太湖站PM_2.5进行采样和分析,得到了PM_2.5和14种组成元素的质量浓度.研究表明,苏南农村地区PM_2.5的污染水平较高,S,Zn,Pb和As 4种污染元素的质量浓度水平与城市接近;组成元素的季节分布规律存在区域差异,这可能与局地源的贡献,大气细颗粒物中、长距离传输以及复杂的气象条件有关.因子分析结果表明,土壤源、燃煤源、冶金或垃圾焚烧和汽车尾气4类源对PM_2.5有明显贡献,说明人类活动对苏南农村地区PM_2.5具有重要影响.      

基于飞机观测的北京地区气溶胶特征

运12飞机和空中国王飞机在2007~2018年的飞机观测资料,分析了北京地区大气气溶胶近12a来的时空变化特征.结果表明,气溶胶数浓度随时间变化显示负增长趋势,而与之相反,气溶胶有效直径表现出正增长趋势.气溶胶垂直廓线的季节变化和气候条件以及边界层的季节变化紧密相关.在边界层高度,季节性气候变化和地面污染物排放强度的影响下,不同季节以及地面天气形势下的气溶胶垂直廓线特征差异也十分明显.气溶胶在边界层内混合均匀,但由于夏季边界层高度较冬季更高,气溶胶能够在更高的高度范围内混合均匀,从而降低了夏季近地面的气溶胶数浓度.此外,气溶胶在550nm的入射波长下散射系数的垂直变化与气溶胶数浓度有较好的一致性,其高值多出现在冬季以及污染物浓度较高的天气条件下.     

呼包鄂地区冬季、夏季PM2.5污染特征

基于PMF模型源解析结果分析了呼包鄂地区冬季、夏季主要污染源及污染特征.物质重构结果表明,有机物(19. 9%～44. 6%)、地壳物质(9. 7%～46. 2%)在呼包鄂地区受体PM_(2.5)中占有较大比重.源解析结果表明,冬季各类源对PM_(2.5)的分担率大小依次为:二次源(26. 7%)燃煤源(26. 1%)机动车源(19. 1%)扬尘源(18. 1%),夏季则为二次源(26. 7%)扬尘源(22. 3%)燃煤源(16. 6%)机动车源(15. 1%) SOC(8. 7%),可以看出二次源在呼包鄂地区冬季和夏季均为首要贡献源类,冬季燃煤源、夏季扬尘源对呼包鄂地区的影响较大.分析冬季、夏季典型污染过程,对应于源解析结果,冬季主要污染源为二次源、燃煤源,夏季为二次源.     

Thermal internal boundary layer and its effects on air pollutants during summer in a coastal city in North China

The thermal internal boundary layer(TIBL) is associated with coastal pollution dispersion,which can result in high concentrations of air pollutants near the surface of the Earth. In this study, boundary layer height data which were obtained using a ceilometer were used to assess the effect of the TIBL on atmospheric pollutants in Qinhuangdao, a coastal city in North China.A TIBL formed on 33% of summer days. When a TIBL formed, the sunshine duration was 2.4 hr longer, the wind speed was higher, the wind direction reflected a typical sea breeze, and the boundary layer height was lower from 9:00 LT to 20:00 LT compared to days without a TIBL. If no TIBL formed, the average concentrations of PM_(2.5) and PM_(10) decreased with increasing boundary layer height. However, when a TIBL was observed, the average concentrations of PM_(2.5) and PM_(10) increased with increasing boundary layer height. Because the air from the sea is clean, PM_(2.5) and PM_(10) concentrations reached minimums in the daytime at 16:00 LT. After16:00 LT, the PM_(2.5) and PM_(10) concentrations increased rapidly on days when a TIBL formed,which indicated that the TIBL leads to the rapid accumulation of atmospheric pollutants in the evening. Therefore, the maximum concentrations of particulate matters were larger when a TIBL formed compared to when no TIBL was present during the night. These results indicate that it is suitable for outdoor activities in the daytime on days with a TIBL in coastal cities.