燃煤PM2.5相变脱除实验研究

实验研究了添加蒸汽和雾化水2种不同烟气调节方式下,操作参数对燃煤可吸入颗粒物凝结长大脱除特性的影响.用电称低压冲击器(ELPI)实时测量脱除前后颗粒数浓度和粒径分布情况.结果表明,蒸汽在颗粒表面凝结能有效促进燃煤PM2.5的脱除;颗粒的分级脱除效率随粒径的增大呈上升的趋势,特别是对于粒径<0.3 μm的颗粒,当蒸汽添加量为0.1 ks/m3,随粒径从0.03μm增加到0.3μm,脱除效率提高了60%以上;添加蒸汽时,脱除效率与调节室入口烟气温度无关;而添加雾化水,脱除效率则随调节室人口烟气温度的升高而显著增大,温度从136℃升高到256℃,脱除效率提高了30%以上.烟气温度较高时,利用雾化液滴的蒸发能替代添加蒸汽实现燃煤PM2.5的高效脱除.     

燃煤PM2.5相变脱除实验研究

实验研究了添加蒸汽和雾化水2种不同烟气调节方式下,操作参数对燃煤可吸入颗粒物凝结长大脱除特性的影响.用电称低压冲击器（ELPI）实时测量脱除前后颗粒数浓度和粒径分布情况.结果表明,蒸汽在颗粒表面凝结能有效促进燃煤PM_2.5的脱除;颗粒的分级脱除效率随粒径的增大呈上升的趋势,特别是对于粒径<0.3 μm的颗粒,当蒸汽添加量为0.1 kg/m³,随粒径从0.03　μm增加到0.3　μm,脱除效率提高了60%以上;添加蒸汽时,脱除效率与调节室入口烟气温度无关;而添加雾化水,脱除效率则随调节室入口烟气温度的升高而显著增大,温度从136℃升高到256℃,脱除效率提高了30%以上.烟气温度较高时,利用雾化液滴的蒸发能替代添加蒸汽实现燃煤PM_2.5的高效脱除.     

城市污泥焦膨胀特性对可吸入颗粒物排放的影响机理研究

通过利用自行搭建的流化床实验系统,建立了燃烧条件与城市污泥膨胀特性之间的构效关系,影响因素主要包括燃烧温度、升温速率与样品粒径.在利用差示扫描量热法(DSC)获得污泥燃烧演变机理的基础上,研究了亚微米颗粒物(PM₁)与超微米颗粒物(PM_1～10)的排放特性,并结合所形成颗粒物的微观特性,揭示了城市污泥焦膨胀特性对颗粒物排放规律的深层次影响机理,以及颗粒物形成的关键作用机制,研究发现:污泥在不同升温条件下的燃烧过程随温度的变化规律相似,均由两个显著的放热峰与两个平缓的吸热峰组成;随着升温速率的提高,燃烧所形成污泥焦的膨胀率均呈现先增大后减小的趋势,主要受到挥发分析出过程的影响;样品粒径与膨胀率之间呈反比例关系,且燃烧温度主要通过影响颗粒物内部结构的催化演变过程,对污泥焦的膨胀特性产生影响;随着燃烧温度的升高,颗粒物的整体排放量呈现逐渐增长的趋势.     

酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶（SOA）的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM_2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.     

黄山夏季气溶胶吸湿性及与化学组分闭合

大气气溶胶的吸湿性对其光学性质、云凝结核的活性以及人体健康都有重要影响.利用2014年7月在黄山光明顶观测获得的气溶胶的吸湿增长因子(GF)和多尺度气溶胶离子化学成分的观测数据,进行气溶胶吸湿性与化学组分的闭合研究.结果表明,黄山夏季气溶胶(在70~230 nm范围内)中硫酸铵、有机物(OC)、不可溶的物质含量最多,硝酸铵含量次之,硫酸氢铵含量最少,其中主要无机成分含量随着粒径的增加而逐渐增加;气溶胶在白天的吸湿性强于夜间,并且气溶胶粒子的吸湿性随粒径增加有逐渐增强的趋势;根据所有粒径的气溶胶粒子化学组分计算出的吸湿性参数κ值与κ观测值呈现大致相同的波动变化趋势,并且较接近观测值,决定系数r~2达到0.60.     

亚微米颗粒在Sierpinski海绵模型中热泳沉积研究

亚微米颗粒由于其特殊的粒径尺度,具有很多不同于与传统细颗粒的物理和化学性质,同时极易吸入人体,对人体造成很大危害。谢尔宾斯基海绵模型作为一种理想化的结构模型,具有内比表面积大、多通道等特点。通过建立可工程应用的谢尔宾斯基海绵模型通道,并结合热泳沉积相关数学模型开展计算,可以发现:随着谢尔宾斯基海绵阶数的上升,内部通道的增加是引起亚微米颗粒热泳沉积率上升的主要因素;在海绵通道中运动的亚微米颗粒较之其他粒径的颗粒,更容易受到热泳沉积的影响;同时温差对其热泳沉积影响较为剧烈,呈现线性变化。建立具有工程特征的谢尔宾斯基海绵模型通道,可为研究亚微米颗粒沉积及脱除开辟一条新途径。     

北京市城区大气可吸入颗粒物中多环芳烃的分布规律

目前,国内外的研究工作已经证明致癌性多环芳烃(PAH)化合物在大气悬浮颗粒物中的分布与其粒径密切相关;不同粒径的颗粒进入人体呼吸系统的位置不同,对人体造成的危害也不同,一般说来,粒径越小,对人体健康危害程度越大,大于15微米的颗粒不能进入呼吸系统,15微米的颗粒可阻留在面部鼻腔和咽部,5.0微米以下的颗粒可进入肺部,1.1微米以下的颗粒可沉积在肺     

水力旋流条件对好氧颗粒污泥稳定性影响

对带有旋流装置的新型序批式反应器(R1)和其对比反应器(R2、R3)的好氧颗粒污泥的形态、粒径、比耗氧速率及动力学参数进行了对比分析.结果表明,在一定范围内提高剪切力能加快颗粒污泥的形成速率和粒径增长速率,但无法有效控制粒径范围.与R2有相同气体表面上升流速的R1,由于其旋流器提供的特殊旋流剪切力和摩擦力能延缓其污泥颗粒化进程,从而有效控制了颗粒粒径的增长;R1、R2、R3的SOUR分别0.80、0.48和0.32 mg·h-1·mg-1,表明新型反应器R1培养的好氧颗粒污泥活性较高;通过对动力学参数分析,R1中的维持系数m和非生长基质消耗比例Smin/CODinfluent分别为0.13 h-1和9％,均大于R2(0.077 h-1,9％)和R3 (0.084 h-1,1％),表明水力旋流条件不仅可以有效控制颗粒的粒径而且提高了颗粒污泥系统的稳定性.     

颗粒粒径对玉米秸秆生物碳吸附锶的影响

以玉米秸秆为原材料,采用限氧裂解法于350℃下制备了不同粒径的生物碳(BC-9.31、BC-20.26、BC-60.77、BC-71.07、BC-101.9,数字代表样品的中值径μm),研究颗粒粒径对生物碳吸附锶的影响.结果表明:生物碳的颗粒粒径对核素锶的吸附速率和吸附容量均有显著影响.生物碳对锶的吸附动力学符合准二级动力学模型(R2,0.99),颗粒最细的BC-9.31吸附速率最大(4.48 mg·g~(-1)·h~(-1)).随着颗粒粒径的增加,锶的吸附速率呈指数降低,其吸附速率差异高达20倍.生物碳对锶的吸附等温曲线符合准Langmuir模型(R2,0.94~0.99),饱和吸附容量为9.09~23.81 mg·g~(-1).随着粒径的增大,锶的吸附容量先降低后增高又降低,粒径最小的BC-9.31(23.81 mg·g~(-1))吸附容量最大,吸附容量最小的则是BC-60.77(9.09 mg·g~(-1)),两者相差2.6倍.pH对生物碳吸附锶具有重要影响.在溶液pH值较低时(1.93~4.74),对锶的吸附去除率急剧增加(3.94~9.17倍);而pH值较高时(4.74~11.85),吸附去除率缓慢提高(1.11~1.68倍).pH值也是颗粒粒径影响的重要参数,随pH值增加颗粒粒径对生物碳吸附锶的影响程度显著减小.生物碳极性指数与锶饱和吸附量和吸附速率均呈正相关关系,表明极性官能团是锶的重要吸附位点.     

活性炭静态吸附马铃薯淀粉废水的试验研究

本试验采用颗粒活性炭吸附处理低浓度马铃薯淀粉废水,研究吸附时间、活性炭粒径及废水的pH对活性炭吸附处理效果的影响。试验结果表明:Langmuir和Freundlich吸附等温式均能较好地拟合颗粒活性炭对马铃薯淀粉废水的吸附处理过程;活性炭粒径越大其最大吸附速率和吸附量越小;活性炭在酸性条件下比在碱性条件下具有更高的最大吸附速率和吸附量。     

Second organic aerosol formation from the ozonolysis of -pinene in the presence of dry submicron ammonium sulfate aerosol

An indoor chamber facility is described for investigation of atmospheric aerosol chemistry. Two sets of α-pinene ozonolysisexperiments were conducted in the presence of dry ammonium sulfate seed particle: ozone limited experiments and α-pinene limitedexperiments. The concentration of gas phase and particle phase species was monitored continuously by on-line instruments andrecorded automatically by data sampling system. The evolution of size distribution was measured by a scanning mobility particlesizer (SMPS), and α-pinene consumed was measured using GC-FID. Secondary organic aerosol (SOA) produced for seed-free systemis 100% organic in content, resulting from a sufficient supersaturation of low volatility organics to produce homogeneous nucleationfollowed by condensation to the aerosol. Secondary organic aerosol produced in seeded system is a mixture of organic and inorganicconstituents, initially forms via condensation onto the inorganic particles, and subsequent growth occurs via absorption into the organicsurface coating the inorganic core. Although the formation process and the size distribution for seed-free system and seeded system isdifferent, the ultimate mass of SOA formed is equal, and SOA yield for the two system located in the same regression line when usingone-product model, suggesting that the presence of dry ammonium sulfate seed has no measurable effect on the total aerosol yield, and the dry seed particle acts solely as a site upon which organic deposition occurs.     

Second organic aerosol formation from the ozonolysis of α-pinene in the presence of dry submicron ammonium sulfate aerosol

An indoor chamber facility is described for investigation of atmospheric aerosol chemistry. Two sets of α-pinene ozonolysis experiments were conducted in the presence of dry ammonium sulfate seed particle: ozone limited experiments and α-pinene limited experiments. The concentration of gas phase and particle phase species was monitored continuously by on-line instruments and recorded automatically by data sampling system. The evolution of size distribution was measured by a scanning mobility particle sizer ...     

南京北郊大气气溶胶的吸湿性观测研究

大气气溶胶的吸湿性不仅影响气溶胶的光学特性进而影响大气能见度,并且影响气溶胶的直接和间接气候效应.本文利用加湿串联差分迁移分析仪H-TDMA,于2012年5~7月在南京地区,对40~200nm大气气溶胶粒子在不同相对湿度下的吸湿增长因子进行了观测研究.统计结果表明:在90%相对湿度下,颗粒物的吸湿增长因子GF多为双峰分布,分为GF1.15的强吸湿组分.弱吸湿组分的吸湿增长因子(GFLH)在1.10~1.14之间;对应的强吸湿组分增长因子(GFMH )范围在1.47~1.58之间变化.相同粒径下的离散程度(σ)强吸湿组大于弱吸湿组,说明强吸湿组的粒子化学成分更复杂,异质性更强.相对湿度的变化对粒子吸湿增长的影响与粒子大小及化学组分有关,爱根核模态和积聚模态粒子在相同的相对湿度下潮解点不同,硝酸铵和硫酸铵是颗粒物中的主要吸湿成分.对不同天气条件下的气溶胶吸湿性分析,发现污染期间的吸湿增长因子(GF)和强吸湿组的数目比例(NFMH)都高于清洁期间,这与当时的气象条件以及粒子的内外部混合状态相关.观测还发现气溶胶粒子的吸湿性有明显的日变化特征,白天光照所引发的光化学反应以及混合层演变而造成粒子的吸湿性较强.机动车尾气排放的黑碳等不吸湿或弱吸湿颗粒物也会因为影响颗粒物的化学成分并进而对气溶胶吸湿性产生影响.     

大气颗粒物吸湿性研究

大气颗粒物吸湿性是反映颗粒物理化性质的重要指标,吸湿性研究对深入了解颗粒物的环境和健康效应具有重要意义. 总结了国外近年来大气颗粒物吸湿性研究进展:①典型的大气颗粒物吸湿性分析方法为H-TDMA(吸湿性串联差分电迁移率粒径分析仪)系统及其优化方法. ②大气颗粒物吸湿性呈单峰、双峰甚至多峰分布;根据G_f(吸湿性生长因子)随粒径变化的模式,可将大气颗粒物分为强吸湿性和弱吸湿性2类,也可分为纯不溶性、混合不溶性、混合可溶性和纯可溶性4类. ③城市背景点颗粒物的G_f比城市观测点高;城市观测点的颗粒物G_f分布呈夏季高、冬季低,白天高、晚上低的特征. ④颗粒物吸湿性与其化学组成和形态密切相关,纯可溶性盐颗粒物的G_f通常较高. ⑤柴油燃烧源新排放的颗粒物属于弱吸湿性颗粒物,G_f非常小,但在其表面老化后或随燃料中硫含量的增加G_f会明显变大. ⑥生物质燃烧排放颗粒物的G_f相对较高,但存在区域差异性. 针对国内大气颗粒物吸湿性研究现状,提出了未来重点研究方向.      

Development of a cloud condensation nuclei (CCN) counter using a laser and charge-coupled device (CCD) camera

A continuous flow streamwise thermal gradient cloud condensation nuclei (CCN) counter with an aerosol focusing and a laser-charge-coupled device (CCD) camera detector system was developed here. The counting performance of the laser-CCD camera detector system was evaluated by comparing its measured number concentrations with those measured with a condensation particle counter (CPC) using polystyrene latex (PSL) and NaCl particles of varying sizes. The CCD camera parameters (e.g. brightness, gain, gamma, and exposure time) were optimized to detect moving particles in the sensing volume and to provide the best image to count them. The CCN counter worked well in the particle number concentration range of 0.6–8000 #·cm⁻³ and the minimum detectable size was found to be 0.5 μm. The supersaturation in the CCN counter with varying temperature difference was determined by using size-selected sodium chloride particles based on K?hler equation. The developed CCN counter was applied to investigate CCN activity of atmospheric ultrafine particles at 0.5% supersaturation. Data showed that CCN activity increased with increasing particle size and that the higher CCN activation for ultrafine particles occurred in the afternoon, suggesting the significant existence of hygroscopic or soluble species in photochemically-produced ultrafine particles.     

腐殖酸絮凝体形成过程中初期搅拌条件对其形态结构的影响

以腐殖酸为研究对象,采用硫酸铝为混凝剂进行混凝杯罐实验,借助PDA在线监测系统、图像解析法及粒子图像测速技术分析评价絮凝体的构造特征,着重探讨了混凝过程中初期快速搅拌条件对絮凝体形态结构的影响.结果表明,快速搅拌条件对腐殖酸絮凝体的形成过程及形态结构有着显著影响.最佳快速搅拌条件为:搅拌历时l min,搅拌强度300 r·min-,此时形成的絮凝体结构密实,抗剪切能力强,整体性能最优,絮凝体分形维数、强度及平均粒径分别为1.8842、0.164 N·m-2、0.43 mm.腐殖酸絮凝体的形成包括不溶性微粒的产生及初期颗粒的形成与结合等过程,其中,不溶性微粒的形成及初期颗粒的致密化过程是决定最终絮凝体形态构造的重要环节,而快速搅拌条件影响着混凝剂扩散混合效果和初期颗粒的形成速率与致密化程度,这也是初期快速搅拌条件对于腐殖酸混凝过程有显著影响的一个重要因素.     

Particle number size distribution and new particle formation: New characteristics during the special pollution control period in Beijing

New particle formation is a key process in shaping the size distribution of aerosols in the atmosphere.We present here the measurement results of number and size distribution of aerosol particles (10-1...     

Measurement of size distribution and photoelectric activity of particles in a gas diffusion flame

The aerodynamic diameter D of the particles in a gas diffusion flame and the concentration of particle-bound polyaromatic hydrocarbons (PAH) are determined by in situ aerosol measurement techniques. Therefore a small gas volume is extracted at different heights from the combustion zone through a thin quartz capillary. By rapid cooling on expansion and ∼ 600-fold dilution with air at ambient temperature the physical and chemical processes affecting the particles are quenched. We find 5⩽D⩽10 nm, and D increases with increasing height above the burner. The number concentration of the particles has, however, a maximum in the middle of the flame, indicating particle formation and growth by condensation and agglomeration up to the middle and annihilation by burning in the upper part of the flame. Photoelectric charging of the particles indicates that PAHs are present in or on the particles everywhere, yet PAH concentration is higher at lower heights and also with smaller particles. Although the total mass of particles in the diffusion mode of the flame is much higher compared to the premixed mode, the size distribution is very similar in both cases. This indicates that the size of the particles and total particulate mass are not directly related.     

黄山大气气溶胶新粒子生长特性观测分析

利用2012年9月22日~10月28日黄山地区大气气溶胶、二氧化硫和臭氧观测数据,结合气象数据,分析气溶胶新粒子的生成-增长特征.分析发现,在33个有效观测日中,有新粒子生成-增长的观测日占总数的18.2%,其中晴天的发生频率为37.5%,新粒子生成-增长都开始于晴天上午,与无新粒子观测日相比,太阳辐射量、风速、SO2及O3浓度较高,环境温度和相对湿度较低.气溶胶新粒子的增长具有由小及大的特点,核模态气溶胶粒子(10~20nm)数浓度最先增加,爱根核模态粒子(20~50nm)数浓度随着时间推移逐渐增大,但浓度峰值依次下降,平均增长率为3.58nm/h. SO2浓度先于核模态气溶胶数浓度到达峰值,其氧化后的产物H2SO4为新粒子的核化提供前体物,并且参与新粒子的增长过程,当SO2浓度较低时,不会发生新粒子生长事件.     

长江三角洲大气颗粒物生成-成长过程的研究 ——不同气团影响下的过程特征

针对大气颗粒物数浓度粒径分布的演变特征,于2005年夏季在上海下风方向站点太仓进行大约30d的观测.观测发现颗粒物生成-成长过程主要发生于混合充分、有区域代表性的气团中.应用颗粒物数浓度粒径分布数据计算了颗粒物凝结汇、可凝结性蒸气浓度、可凝结性蒸气源速率、颗粒物成长速率等过程特征量.颗粒物成长速率平均为6.0nm/h,可凝结性蒸气浓度平均为8.2′107/cm3,其源速率为3.1′106/(cm3×s).利用后向气流轨迹对影响颗粒物生成-成长过程的气团来源进行分析,并利用观测所得SO2浓度及过程特征量计算了不同气团影响下气态硫酸蒸气对颗粒物成长速率的贡献:长江三角洲城市群气团影响下硫酸贡献量最大,为59%,北方气团影响下硫酸贡献量次之,超过53.8%,受南方气团影响下硫酸贡献量最低,为30%.