北京东北部城区大气细粒子与相关气体污染特征研究

于2008年7月~2009年4月的4个季节,在北京市朝阳区北部,利用VAPS通用型大气污染物采样仪(URG3000K)对大气细粒子(PM2.5)和环境空气中相关气体进行了同时采集,并利用IC离子色谱仪(DX-600型)分析了PM2.5中水溶性无机离子成分和环境空气中相关气体的含量.结果表明,PM2.5质量浓度春季>夏季>冬季>秋季;SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中最主要的3种水溶性无机离子,年均质量浓度分别为14.82μg/m3、11.57μg/m3和8.35μg/m3,三者浓度之和占PM2.5中总水溶性无机离子浓度的86.28%.SO42-、NH4+浓度占PM2.5浓度百分比均为夏、秋季高于冬、春季; NO3-浓度占PM2.5浓度的百分比为秋季>春季>夏季>冬季.空气中的SO2、NO2和NH3等气态污染物的含量直接影响PM2.5中二次离子SO42-、NO3-和NH4+的浓度, SO2、NO2浓度的季节特征为冬、春季高于夏、秋季,与SO42-、NO3-的季节变化规律相反; NH3浓度在夏季最高,冬季最低. PM2.5酸度在夏、秋季高于冬、春季,且夏、秋季PM2.5样品全部呈酸性,冬、春季PM2.5样品一部分呈酸性,一部分呈碱性.夏季SOR值和NOR值分别为冬季的4.8倍和3倍,表明夏季SO2和NO2更易转化生成SO42-和NO3-.PM2.5中SO42-、NO3-和NH4+主要以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式共存于气溶胶体系中.     

中国海峡西岸城市群冬季PM2.5和PM10中水溶性离子的污染特征

为了研究中国海峡西岸城市群冬季大气颗粒物水溶性离子的污染特征,采集该区域8个城市共14个采样点位(包含1个背景点)的PM2.5和PM2.5~10样品,采用离子色谱分析F-、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、K+、NH4+、Ca2+和Mg2+ 9种水溶性离子的质量浓度.结果表明,海峡西岸城市群冬季大气颗粒物污染严重,PM2.5和PM10的日均值分别为89.65,135.65μg/m3,PM2.5占PM10的66.1%.城区水溶性无机离子主要集中在PM2.5上,其浓度分布存在空间差异,温州地区水溶性无机离子浓度处于较高水平;SO42-、NO3-和NH4+是水溶性无机离子的主要贡献者,其占PM2.5 中水溶性离子总量的79.6%~89.0%,占PM10的74.2%~83.4%.由于受冬季季风的影响,该区域非海盐离子对水溶性无机离子的贡献较大.NO3-/SO42-的质量浓度比显示,冬季海峡西岸城市群已处于机动车污染与燃煤污染并存的复合型污染状态.     

夏季广州城区细颗粒物PM_(2.5)和PM_(1.0)中水溶性无机离子特征

于2008年7月1～31日在广州城区每天采集PM2.5和PM1.0样品.利用离子色谱分析了样品中Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO3-和SO24-等9种离子组分质量浓度,并同步收集气象因子、大气散射系数、大气能见度以及SO2、NO2、O3气体污染物质量浓度等数据.结果表明,PM2.5和PM1.0中水溶性无机离子总浓度分别为(25.5±10.9)μg·m-3和(22.7±10.5)μg·m-3,分别占PM2.5和PM1.0质量浓度的(47.9±4.3)%和(49.3±4.3)%.SO42-占PM2.5和PM1.0中质量浓度百分比最高,分别为(25.8±4.0)%和(27.5±4.5)%.较高的温度和O3浓度有利于SO24-的生成,较高相对湿度有利于NO3-的生成.PM2.5和PM1.0中亲水性较强的SO42-、NH4+和NO3-对散射系数和能见度影响较大.     

霾天气南京市大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征

为了讨论南京市大气细颗粒物(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征,2007年6月10日至2008年5月29日对南京市大气细粒子PM2.5进行了采样,用PM2.5在线监测浓度、离子色谱法等分别测得PM2.5的质量浓度、水溶性离子组成,初步研究了南京市大气细粒子(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征。结果表明,南京市大气细颗粒物污染严重,霾天气下PM2.5中总水溶性离子质量浓度为54.28μg/m3,为非霾天气的1.6倍。分析的6种离子中SO42-、NO3-、NH4+是PM2.5的主要组成成分。灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4+的相关性较高,PM2.5中颗粒物的主要存在形式可能为NH4Cl、NH4NO3,(NH)42SO4或NH4HSO4。对比不同季节不同天气下的SOR(SO2转化率)和NOR(NOx转化率),发现霾天气下SO2和NOX转化率高于正常天气,表明SO2、NO2在霾天气更容易转化为二次粒子。     

武汉市大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源

于2016年8月—2017年4月采集了武汉市PM2.5样品,使用离子色谱法分析了PM2.5中的水溶性离子(F-、Cl-、SO2-4、NO-3、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+),并研究其污染特征及来源.结果表明,武汉市PM2.5质量浓度变化范围为24.8～215.7μg·m-3,均值为(81.3±38.1)μg·m-3.9种水溶性离子的年均质量浓度占PM2.5质量浓度的29.3%,其中,SO2-4、NO-3、NH+4(三者合称SNA)为主要的水溶性离子,SNA占PM2.5质量浓度的23.3%～32.0%.硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)年均值分别为0.4、0.1,说明武汉市大气存在较强的SO2向SO2-4、NO2向NO-3转化的二次过程.观测期间,武汉市的细颗粒物整体呈弱碱性.Ca2+与Mg2+,以及NH+4与NO-3、SO2-4等均有显著相关性,NH+4、NO-3、SO2-4主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.武汉市全年NO-3/SO2-4比值为0.9,表明固定源贡献相对较大.主成分分析结果表明,武汉市大气PM2.5中水溶性离子主要来自于燃煤及机动车排放、工业生产、扬尘等.     

2008年奥运前后北京城、郊PM2.5及其水溶性离子变化特征

2008年6月至9月,在北京城区清华大学和郊区密云水库开展大气颗粒物观测,采集了PM2.5样品共180个,并获得了PM2.5及12种水溶性离子的质量浓度.观测期间城区和郊区PM2.5浓度接近,分别为68.9 μg·m-3和52.9μg·m-3;二次无机离子SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中含量最高的水溶性离子...     

秋季南通近海大气气溶胶水溶性离子粒径分布特征

2012年10~11月在南通近海设立观测点,利用Anderson分级采样器采集大气气溶胶样品,用离子色谱仪(Metrohm IC)分析其中10种水溶性离子组成.结果表明,南通秋季近海PM10和PM2.1中水溶性离子浓度分别为59.70,45.96μg/m3.PM2.1中主要离子质量浓度排列依次为SO42-NO3-NH4+Ca2+.SO42-,NO3-和NH4+占PM10中离子浓度的80%以上,二次离子为近海区域气溶胶的主要成分.SO42,NH4+和NO3-均表现出单峰型分布,峰值区间均为0.43~1.1μm,Ca2+,Na+和Cl-表现为双峰型.Ca2+高浓度峰值出现4.7~5.8μm粒径段内;Na+和Cl-峰值出现在0.43~1.1μm和3.3~5.8μm内,但最大峰值浓度区间不一致.PM10中nss-SO42-/SO42-比值均高于90%,陆地源对近海硫酸盐的影响显著.nss-SO42-/NO3-的比值在2.1μm的粒径段内均大于1,表明该区域固定源是大气细粒子中离子的重要贡献源,但移动源对粗粒子的影响值得重视.个例分析显示,稳定的天气系统,高污染排放内陆地区的污染物传输,是造成10月27日的严重污染过程的主要原因.     

慈溪大气PM10及其水溶性离子污染特征研究

研究了慈溪市大气中PM10及其水溶性离子的分布特征。通过对慈溪市四个季度的PM10监测,获得其年间浓度水平变化,了解其时空分布及相关性。对实验数据分析得知,PM10及其水溶性离子浓度与气压、气温有关。含量最高的水溶性离子是NH4+离子,浓度范围在0.01~10.85μg/m3;其次是NO3-,浓度范围在0.14~7.78μg/m3;再次是SO42-,浓度范围在0.05~6.62μg/m3;最低的Cl-的浓度范围在0.02~1.82μg/m3。SO42-、NO3-、Cl-的浓度市区高于乡镇。NH4+的浓度乡镇高于市区。水溶性离子的浓度整体冬季浓度高于夏季。污染主要来源于汽车尾气与工业燃煤。     

慈溪大气PM_(10)及其水溶性离子污染特征研究

研究了慈溪市大气中PM10及其水溶性离子的分布特征。通过对慈溪市四个季度的PM10监测,获得其年间浓度水平变化,了解其时空分布及相关性。对实验数据分析得知,PM10及其水溶性离子浓度与气压、气温有关。含量最高的水溶性离子是NH4+离子,浓度范围在0.01~10.85μg/m3;其次是NO3-,浓度范围在0.14~7.78μg/m3;再次是SO42-,浓度范围在0.05~6.62μg/m3;最低的Cl-的浓度范围在0.02~1.82μg/m3。SO42-、NO3-、Cl-的浓度市区高于乡镇。NH4+的浓度乡镇高于市区。水溶性离子的浓度整体冬季浓度高于夏季。污染主要来源于汽车尾气与工业燃煤。     

兴隆大气气溶胶中水溶性无机离子分析

2009年9月～2010年8月在兴隆大气背景站,利用Andersen分级采样器进行大气气溶胶样品的采集,并利用离子色谱分析了其中的水溶性无机离子的成分含量.结果表明,TSP、PM2.1和PM1.1中总水溶性无机盐的年平均浓度分别为(89.66±47.66)、(54.44±34.08)和(44.39±29.95)μg·m-3,其中SO42-、NO3-、Ca2+和NH4+为兴隆大气气溶胶中最主要的水溶性无机离子.PM2.1中总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的61%.PM1.1总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的50%,占PM2.1的82%.PM1.1、PM2.1和TSP中水溶性无机离子总浓度季节性变化趋势一致,夏季>秋季>春季>冬季.NH4+与SO42-的摩尔比>2,表明NH4+未被SO42-完全中和.在细粒子中NH4+和SO42-、NO3-均有较好的相关性,相关系数分别为0.96和0.87,表明NH4+可能以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.     

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

Characteristics of size distributions and sources of water-soluble ions in Lhasa during monsoon and non-monsoon seasons

To understand the physical and chemical characteristics, particle size distribution and sources of size-separated aerosols in Lhasa, which is located on the Tibetan Plateau (TP), six sizes of aerosol samples were collected in Lhasa in 2014. Ca²⁺, NH₄⁺, NO₃^?, SO₄^2?and Cl^? were the dominant ions. The ratio of cation equivalents (CE) to anion equivalents (AE) for each particle size segment indicated that the atmospheric aerosols in Lhasa were alkaline. SO₄^2? and NO3^? could be neutralized by Ca²⁺, but could not be neutralized by NH₄⁺, according to the [NH₄⁺]/[NO₃^??+?SO₄^2?] and [Ca²⁺]/[NO₃^??+?SO₄^2?] ratios. Mobile sources were dominant in PM_0.95–1.5, PM_1.5–3 and PM_3–7.2, while stationary sources were dominant in the other three size fractions according to the [NO₃^?]/[SO₄^2?] ratios. The particle size distribution of all water-soluble ions during monsoon and non-monsoon periods was characterized by a bimodal distribution due to the different sources and formation mechanisms, and it was revealed that different ions had different sources in different seasons and different particle size segments by combining particle size distribution with correlation analysis. Source analysis of aerosols in Lhasa was performed using the Principal component analysis (PCA) for the first time, which revealed that combustion sources, motor vehicle exhaust, photochemical reaction sources and various types of dust were the main sources of Lhasa aerosols. Furthermore, Lhasa''s air quality was also affected by long-distance transmission, expressed as pollutants from South Asiaand West Asia, which were transmitted to Lhasa according to backward trajectory analysis.     

氮素调控对冻融过程中土壤N2O排放的影响

应用室内冰柜模拟冻融过程,研究了不同氮素形态(铵态氮、硝态氮和酰胺态氮)和浓度(40、200和800 mg/L)对潮土N2O排放通量的影响.结果表明,随土壤冻结时间的延长N2O排放通量缓慢降低,土壤融化初期出现一个土壤N2O排放通量高峰,而后随土壤逐渐融化的进行N2O排放通量缓慢升高.3种氮素浓度条件下,铵态氮、硝态氮和酰胺态氮冻融过程中土壤平均N2O排放通量分别为119.01、205.28、693.95μg.(m2.h)-1,611.61、1 084.40、1 820.02μg.(m2.h)-1和148.22、106.13、49.74μg.(m2.h)-1,而对照处理仅为100.35μg.(m2.h)-1.随氮素浓度的增加,铵态氮、硝态氮源土壤N2O累积排放通量分别比对照增加17.49%、40.09%、425.67%和563.38%、915.28%、1458.6%,且施加的浓度越高累积排放量越大,但达到稳定N2O排放通量的时间向后推移.随浓度增加酰胺态氮处理土壤N2O排放通量随浓度增加而降低.建议潮土越冬水中铵态氮和硝态氮浓度应分别小于200 mg/L和40 mg/L,酰胺态氮的浓度不限,从而减少土壤N2O的排放.     

An integrated chemical mass balance and source emission inventory model for the source apportionment of PM2.5 in typical coastal areas

The source apportionment of PM_2.5 is essential for pollution prevention. In view of the weaknesses of individual models, we proposed an integrated chemical mass balance-source emission inventory (CMB-SEI) model to acquire more accurate results. First, the SEI of secondary component precursors (SO₂, NO_x, NH₃, and VOCs) was compiled to acquire the emission ratios of these sources for the precursors. Then, a regular CMB simulation was executed to obtain the contributions of primary particle sources and secondary components (SO₄^2?, NO₃^-, NH₄⁺, and SOC). Afterwards, the contributions of secondary components were apportioned into primary sources according to the source emission ratios. The final source apportionment results combined the contributions of primary sources by CMB and SEI. This integrated approach was carried out via a case study of three coastal cities (Zhoushan, Taizhou, and Wenzhou; abbreviated WZ, TZ, and ZS) in Zhejiang Province, China. The regular CMB simulation results showed that PM_2.5 pollution was mainly affected by secondary components and mobile sources. The SEI results indicated that electricity, industrial production and mobile sources were the largest contributors to the emission of PM_2.5 gaseous precursors. The simulation results of the CMB-SEI model showed that PM_2.5 pollution in the coastal areas of Zhejiang Province presented complex pollution characteristics dominated by mobile sources, electricity production sources and industrial production sources. Compared to the results of the CMB and SEI models alone, the CMB-SEI model completely apportioned PM_2.5 to primary sources and simultaneously made the results more accurate and reliable in accordance with local industrial characteristics.     

大气颗粒物和降水化学特征的相互关系

分别于2007年在泰安市郊区和深圳市郊区采集了大气颗粒物并同时对降水进行了分级采样,通过降水过程中降水化学特征的变化和降水前后颗粒物浓度和化学组成的改变,讨论了云下冲刷过程中大气颗粒物对降水化学组分的贡献和降水对颗粒物的去除作用.泰安降水雨量加权pH为5.97,总可溶解离子浓度为1 187.96μeq.L-1,PM10的质量浓度为131.76μg/m3,PM2.5为103.84μg/m3.深圳降水雨量加权pH为4.72,总可溶解成分离子浓度为175.89μeq.L-1,PM10的质量浓度为56.66μg/m3,PM2.5为41.52μg/m3.泰安和深圳降水过程中pH和离子浓度都逐渐降低,冲刷过程主要是中和作用.泰安和深圳降水中Na+和Ca2+的去除效率较高,NH4+和NO3-去除效率较低.两地降水化学性质的差别取决于云水酸度、大气颗粒物性质和大气中酸碱性气体差别的共同作用.降水对大气颗粒物质量浓度、离子组分和元素组分都有显著清除作用.     

2007年北京夏季降水分段采样酸度和化学成分分析

为掌握降水酸度和污染性化学成分随降水持续时间的变化规律,对北京2007年夏季5次典型降水过程分时段采样,分别测定了pH值、电导率,并分析了其中水溶性大气污染成分SO42-、NO3-、NH4+等随时间的变化特征.结果表明,pH加权平均值在降水初期为5.70±0.73,为非酸雨;平缓期为4.35±0.56,呈酸雨特征.pH、电导率和各离子浓度随降水时间的持续而迅速下降,10~45 min后进入平缓期,各污染离子随之下降率为50%~90%.来自北京西北方向云团的降水(8月1日)pH值较高、污染物浓度较低,SO42-、NO3-和NH4+分别为65.4、23.9和117.3μeq/L;而来自偏南云团降水(8月6日)pH值较低、污染物浓度较高,SO42-、NO3-和NH4+浓度分别为310.8、95.7和249.8μeq/L.北京夏季二次粒子浓度升高,将使降水酸化加剧.     

济南秋季大气PM_(2.5)中水溶性离子的在线观测

2008年9月29日—10月15日使用大气细颗粒物快速捕集系统实时、在线分析了济南秋季PM2.5中水溶性离子的质量浓度,并结合气象资料和部分前体物(SO2,NOx和O3)浓度进行了相关分析.结果表明:济南秋季燃煤污染严重,SO42-,NO3-和NH4+是大气PM2.5中水溶性离子的主要组分,三者质量浓度之和占总水溶性离子(TW SI)质量浓度的90%以上;SO42-污染物主要受远距离传输的影响,NO3-和NH4+污染物主要受局地源的影响;SO42-和NO3-的昼夜形成机理不同,它们的形成过程主要受相对湿度、温度和O3浓度的影响.周边地区生物质燃烧导致了济南重污染天气的产生,降水对污染物的清除作用较强.对比土壤和海盐中各种离子的质量浓度比可知,济南秋季PM2.5中的K+受生物质燃烧的影响较大,C l-主要来源于海盐和生物质燃烧,Na+主要来源于海盐.     

山西省阳泉市大气环境质量数值模拟

根据山西省阳泉市南煤集团西上庄煤电一体化项目的总体要求,拟用中尺度气象模式MM5耦合大气污染模式CALPUFF,对评价区域2005年4月的大气环境进行数值模拟。通过综合模式系统的模拟发现:该地污染源的排放对阳泉空气质量起决定作用;对SO2的平均浓度贡献为47.05μg/m3,对PM10的平均浓度贡献为20.37μg/m3。本地点源的排放对SO2的影响相对较大;对SO2平均浓度的贡献可达36.93μg/m3。该地面源排放对PM10的影响相对较大,对PM10平均浓度的贡献为14.63μg/m3。外地点源排放对阳泉大气环境的影响较小,但在某些过程中外地点源排放的污染物通过区域输送对阳泉的空气质量也会造成一定的影响。     

膜生物反应器亚硝化性能的影响因素研究

利用膜生物反应器成功启动了亚硝化工艺处理人工合成废水.为了确定影响亚硝化工艺效果的因素,先后对温度和溶解氧浓度进行了研究,结果表明,在温度35℃并且NH4+-N负荷平均0.45 kg.(m3.d)-1和溶解氧0.5 mg/L的条件下,可使出水中NO3--N的浓度低于20 mg.L-1,而ρ(NO2--N)∶ρ(NH4+-N)接近1.0.同时发现反应器运行期间,在低溶解氧的情况下,膜组件的污染并不严重.荧光原位杂交分析发现,在膜生物反应器中氨氧化菌成为优势菌种,亚硝酸盐氧化菌的活性受到了抑制.微生物群落分析则进一步提供了实现亚硝化工艺所必需的生物信息.     

盐沼植物对沉积物间隙水营养盐分布的影响

通过2007年8月~2008年5月对长江口崇明东滩中部潮间带4个不同植被带沉积物间隙水营养盐进行季节观测来研究盐沼植物对沉积物间隙水营养盐分布的影响.结果表明,大型植物生长带间隙水的NH4+-N、PO43--P浓度低于光滩,尤其是夏、秋两季NH4+-N的浓度比光滩低1个数量级以上.在植物生长季节,间隙水各种营养盐含量要明显高于冬季,且植物生物量与间隙水氮、磷有明显的相关关系.氮盐受植物的影响最明显,NH4+-N在互花米草与芦苇带分别是44.21、74.38μmol.L-1,明显低于光滩与海三棱草带(分别是340.14、291.87μmol.L-1);NOx--N的浓度比NH4+-N低1~2个数量级,但以芦苇带最高(5.94μmol.L-1).沉积物-水界面分子扩散通量结果表明,潮滩沉积物是上覆水中SiO32--Si、NH4+-N、PO43--P的源,NOx--N(NO3--N、NO2--N的总和)的汇,其中NOx--N从上覆水向沉积物的扩散通量[16.23μmol.(m2.h)-1]大于NH4+-N从沉积物向上覆水的扩散通量[15.53μmol.(m2.h)-1].植物的生长还通过影响沉积物-水界面的物质交换与间隙水中营养盐比值及其与上覆水间营养盐比值,对毗邻富营养化河口生态系统营养盐结构起到调节作用.