污泥基活性炭表面官能团对其催化臭氧氧化活性的影响

对比考察了污泥基活性炭(SCAC)与3种商品活性炭表面官能团的种类、含量及其催化臭氧氧化去除对氯苯甲酸(p-CBA)效能的差异.同时采用(NH4)2S2O8和NaOH分别对SCAC表面进行酸、碱改性处理,探讨SCAC表面官能团对其催化臭氧氧化活性的影响.结果表明,SCAC表面酸性和碱性官能团含量均高于3种商品活性炭;SCAC和商品炭的加入对臭氧氧化去除p-CBA的效果均起到了促进作用,其中SCAC催化臭氧氧化效果最为明显.反应1.0 min时,p-CBA的去除率由单独臭氧氧化时的26.1%提高到60.2%.经(NH4)2S2O8和NaOH处理后,两种改性SCAC对p-CBA的催化氧化去除效果差异明显,NaOH改性后的SCAC表面碱性官能团丰富,其催化臭氧氧化去除p-CBA的效果得到加强,而经过(NH4)2S2O8改性的SCAC催化效果则有所下降.活性炭催化臭氧氧化反应Rct值([·OH]/[O3])计算结果进一步证明,SCAC表面的碱性官能团是其催化臭氧反应的主要活性位点,可以促进臭氧分子向·OH的转化.     

天津夏季地面O3浓度变化规律与影响因素

臭氧是城市污染大气中的首要光化学污染物,其变化规律与前体物(NO、NO2和CO)和气象因素关系密切.利用2008年夏季天津城区地面大气O3、相关前体物和气象因素等观测数据,研究了O3浓度水平和时间变化规律,重点分析了7月3日-8月5日O3与NO、NO2和CO等前体物及气象因素(气温、相对湿度和风速)的相关性.结果表明,天津城区夏季O3存在一定的污染,超标时段多发生在13:00-19:00,这一时段对应高温、低湿、大风的天气条件;NO、NO2和CO作为O3的前体物,昼间其浓度与O3浓度呈线性负相关,夜间相互作用较为复杂,相关性显著降低;气象因素对O3浓度影响明显,高温、低湿利于光化学反应的进行,O3浓度与风速呈正相关表明可能有外来源的存在.     

2009年天津城区地面O_3和NO_x的季节变化与相关性分析

作为城市污染大气的首要光化学污染物,臭氧的变化特征与NO、NO2密切相关.分析天津城区2009年全年O3、NO和NO2体积浓度变化特征,结果表明,O3体积浓度春夏季高,这种分布特征与短波辐射的季节分布有关,日照时数和云量的分布证实了这一点.NO浓度冬季最高,夏季最低,NO2浓度秋季最高,夏季最低;相关性分析表明有NOx...     

夏季NO_2与O_3相互作用的时间尺度特征——以香港地区为例

应用去趋势互相关分析法对比分析了香港地区2011年7月2日—19日(其中,7月2日—10日为连续晴天,7月11日—19日为连续阴雨天)9个监测站点近地面NO2与O3互相关性及时间尺度特征.研究表明,香港地区近地面NO2与O3浓度波动的相关性在一定时间尺度内具有长期持续性特征,且这两种污染物浓度波动的相关性随时间衰减过程并不遵循经典的马尔可夫随机过程(即相关性随时间呈现指数衰减),而是以幂律形式随时间缓慢衰减.统计分析表明,香港地区9个监测站点NO2与O3相互作用的DCCA标度指数在空间上服从正态分布.此外,为了研究不同太阳辐射对NO2与O3相互作用的时间尺度的影响,对夏季阴雨天和晴天NO2与O3相关性进行了对比分析.结果表明,在不同天气条件下,太阳辐射对NO2与O3相互作用的时间尺度存在显著差异.同时,进一步结合光化学反应机制以及人类日常生活规律探讨了导致此种差异的原因,认为其差异性可能与总日照时数、每日太阳总辐射等因素有关.本研究有助于进一步加强对大气O3污染演化复杂规律的认识.     

部分重金属化合物对淡水发光菌的毒性研究

应用微板毒性分析方法,分别测定了CdCl2·2.5H2O、CoSO4·5H2O、Cr(NO3)3·3H2O、Cu(NO3)2·3H2O、Fe(NO3)3·3H2O、MnCl2·9H2O、Na2SeO3、ZnSO4·7H2O、Ni(NO3)2·6H2O9种重金属离子化合物及其混合物对淡水发光菌—青海弧菌Q67(Vibrio-qinghaiensissp.—Q67)的发光抑制毒性.结果表明,9种重金属离子化合物对Q67的剂量-效应关系均可用Weibull或Logit模型有效描述.由拟合剂量-效应曲线得到这9种重金属离子化合物的半数效应浓度EC50的负对数值(-logEC50)分别为4.35、3.08、2.39、3.83、3.34、2.39、3.32、3.93和2.76,说明其毒性顺序为:CdCl2·2.5H2O>ZnSO4·7H2O>Cu(NO3)2·3H2O>Fe(NO3)3·3H2O>Na2SeO3>CoSO4·5H2O>Ni(NO3)2·6H2O>Cr(NO3)3·3H2O≈MnCl2·9H2O.为了研究重金属混合物的毒性规律,设计了4组等效应浓度(EC50、EC15、EC10和EC5)比混合物,测试了其混合物毒性,并应用剂量加和(DA)、独立作用(IA)原理及经典联合毒性评价方法进行了分析.DA与IA分析表明,所研究的4种混合物的毒性具有拮抗特征,而毒性单位法(TU)和混合指数法(MTI)的评价结果均为部分相加作用,相加指数法(AI)的评价结果则为拮抗作用.所选评价方法不同,混合物毒性评价结果可能也不同.     

乌鲁木齐市大气污染物浓度的变化特征

利用乌鲁木齐2014年3月1日至2015年2月28日PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O3浓度的日平均数据,结合相应气象要素资料,分析了大气污染物浓度的逐日变化、季节变化特征.建立了基于气体污染物的PM2.5浓度预测模型,探讨了污染物浓度与气象要素的相关性.结果表明:(1)整个1年期间PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3年平均浓度分别为67.9、159.3、24.9、56.1、31.5μg·m-3,CO为1.4 mg·m-3.(2)各污染物浓度频率分布不一.期间SO2的污染并未超标,NO2超标率为15.3%,说明"煤改气"能源结构的调整对SO2浓度的降低起到了积极作用,但是由于机动车保有量的增加,使得机动车排放的NO2浓度超过了燃煤.(3)PM2.5与PM10、SO2、CO、NO2、O3具有很强的相关性,尤其与SO2、CO、NO2更为明显,说明机动车尾气和化石燃料的燃烧是乌鲁木齐市PM2.5的重要来源,此外,建立了基于气体污染物的PM2.5浓度预测模型为:CPM2.5=0.21376CPM10+0.42422CSO2+41.66384CCO-0.24325CNO2+0.12466CO3-24.15316.(4)PM2.5、SO2和CO均与气温和水汽压存在较大的负线性相关关系,与O3呈显著的正相关关系.相对湿度与O3浓度的相关性最高为-0.62,与CO有一定的正相关关系,与其他污染物的相关性不大.风速对大气污染的影响较小.日照时数对污染物也有一定影响.     

水稻灌浆期臭氧暴露对产量形成的影响

利用田间原位开顶式气室(Open-topchamber,OTC)研究了长江三角洲地区水稻灌浆期臭氧(O3)暴露对其产量形成的影响,从而确定灌浆期臭氧胁迫对水稻产量的影响.实验设计4种臭氧水平,即过滤空气(CF,O3浓度10nL·L-1);自然大气(NF,O3浓度40nL·L-1);臭氧动态1(O1,O3梯度为50、100、150nL·L-1,平均浓度70nL·L-1);臭氧动态2(O2,O3梯度为75、150、300nL·L-1,平均浓度170nL·L-1).结果表明,随着臭氧浓度的升高,水稻的株高、穗长、分支、穗粒数及水稻生物量和产量等指标均有下降的趋势,但4种处理间均无显著性差异(p>0.05).在试验浓度下,水稻灌浆期短期高浓度O3暴露对其产量没有显著影响,不会造成明显的产量损失,但与全生育期相比,水稻产量对灌浆期的高臭氧浓度更为敏感.     

不同臭氧熏气方式对油菜光合速率、生物量和产量的影响

为准确评价臭氧(O3)浓度升高对农作物的影响,运用田间原位开顶气室(open-topchamber,OTC)研究了高浓度O3对油菜光合作用、生物量和产量的影响.实验包括3种O3水平,一种为经活性炭过滤的空气(CF),两种高浓度O3处理:经活性炭过滤后的空气加入恒定浓度为100nL·L-1的O(3CF100);经活性炭过滤后的空气加入具有日变化特征,其平均浓度和剂量与CF100相同的O3(CF100D).结果表明,CF100和CF100D均能使油菜叶片膜透性和H2O2自由基含量增加,光合色素含量和光合速率(photosynthesisrate,Pn)降低,最终导致油菜生物量和产量降低.与CF相比,CF100和CF100D熏气下油菜单位面积产量分别降低3.7%和18.6%.同时,实验还表明,CF100D对油菜的影响大于相同剂量的CF100.以上结果表明:1)高浓度的O(3CF100和CF100D)能够破坏细胞膜系统,减少光合色素数量,降低光合速率,从而降低作物生物量和产量;2)相同平均浓度和剂量的高浓度O3对油菜的影响因熏气方式的不同而有明显差异,目前采用的O3平均浓度和O3剂量指标不能准确评价O3浓度升高对油菜的影响.     

青年奥林匹克运动会期间南京市主要大气污染物浓度变化与分析

为了解青年奥林匹克运动会期间南京市主要大气污染物浓度变化趋势,通过南京空气质量发布系统实时监测的数据,对青奥会举办前(2014年8月3日—16日)、举办期间(2014年8月17日—28日)以及举办之后(2014年8月29日—9月9日)南京市主要大气污染物浓度变化特征进行比较分析,结果表明,青奥会前的14 d南京市PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3浓度均值为51.6、72.2、13.5、33.1、41.7μg·m-3,青奥会期间各浓度均值为37.9、49.1、12.4、36.5、38.8μg·m-3,大气污染物浓度下降显著;而在青奥会之后,随着减排措施的取消,南京市大气污染物浓度均呈现反弹上升的趋势,各浓度均值依次为56.1、79.6、15.3、38.5、58.6μg·m-3.不同时段,PM2.5、PM10、SO2和O3浓度变化特征相似,均为青奥会之后青奥会之前青奥会期间,而NO2为青奥会之后青奥会期间青奥会之前.PM2.5、PM10、SO2、NO2日变化呈现双峰型,O3呈现单峰型的特点.     

双氰胺在四川3种主要土壤上的硝化抑制作用

采用室内培养试验方法,在不同浓度双氰胺(DCD)处理条件下,对四川3种主要土壤(紫色土、黄壤、灰潮土)的N2O释放量,NH4+-N及NO3--N含量动态变化进行了研究.结果表明,DCD对3种土壤N2O释放及土壤NO3--N含量有明显抑制作用,随DCD浓度增加,其抑制效果越显著.DCD同时能推迟NO3--N含量达到高峰,使土壤NH4+-N含量在较长时间保持相对较高水平,提高氮肥利用率,减少氮素流失.DCD在3种土壤上硝化抑制效果存在差异,表现为紫色土＞灰潮土＞黄壤.同时提出DCD在3种土壤上的适宜添加量,紫色土上为普通碳铵施入量的0.5%,黄壤和灰潮土上为0.3%.     

地表臭氧浓度升高对冬小麦和大豆生长和产量的影响

我国近地层臭氧污染日趋严重,其不断增加的浓度对农作物的生长造成了严重威胁。以冬小麦和大豆为研究对象,基于大田开顶式气室(OTC)试验,分别设置对照(CK)、100 n L·L~(-1)和150 n L·L~(-1)这3个O3浓度处理组,对2种作物生长指标和产量等参数连续观测,结果表明:O3浓度增加对冬小麦和大豆的株高、叶面积和生物量产生影响,并且对大豆的影响更为明显。与此同时,O3浓度增加使得冬小麦的穗重、穗粒数以及大豆的单株荚数、单株粒数、单株粒重都呈现大幅度下降状态,进而导致其产量降低。在100 n L·L~(-1)臭氧处理下,冬小麦产量较CK降低了12.89%,而大豆产量下降了23.76%。在150 n L·L~(-1)的臭氧处理下,冬小麦产量较对照组降低了29.23%,大豆则比对照组下降了41.57%,与CK相比,大豆产量下降更为明显。上述研究表明,臭氧污染对农作物的生长具有显著影响,且大豆对O3的反应比冬小麦敏感。     

以ZrO2为载体的金属氧化物催化剂对NO还原性能的研究

研究了负载于氧化锆载体上的多种金属氧化物在富氧条件下,以丙烯为还原剂,选择性还原NO的活性,考察了CuO和Ag的负载量与活性关系,CuO和Ag单独负载与共同负载时的催化性能,以及氧气浓度对催化剂活性影响.结果表明:在CuO,MgO,La2O3 ,CoO,Fe2O3 ,MoO3和WO3等七种金属氧化物中,CuO活性最好,NO转化率为47.5%,加入活性组分银可明显提高催化剂的NO还原能力,转化率提高到61%.单独负载银时,催化剂活性较差,NO转化率仅为22.1%.在对氧气浓度的考察中,确定在0.4%NO,0.4?H6的反应气中,氧气的最佳含量为2%.     

广州地区一次典型光化学污染过程的监测

为研究广州地区典型光化学污染过程形成的高浓度臭氧事件的变化特征及成因,2011年5月17—20日利用广州番禺大气成分站(GPACS)对污染气体(O_3、VOCs、NO_2、NO)、颗粒物(PM_1、PM_(2.5)、PM_(10))、能见度以及气象要素进行了监测.结果表明,光化学污染过程期间,臭氧总体浓度比较高,最大臭氧1 h浓度分别为103.8×10~(-9)、169.9×10~(-9)、146.1×10~(-9)以及115.5×10~(-9),远超国家二级标准93×10~(-9)(200μg·m~(-3)).但颗粒物浓度保持较低水平,颗粒物日均值远低于国家二级标准(PM_(10)为150μg·m~(-3),PM_(2.5)为75μg·m~(-3)),能见度整体较高.芳香烃和烯烃是臭氧生成潜势最大的两个成分,其中异戊二烯、间二甲苯、对二甲苯、甲苯等物种对臭氧生成贡献大.均压场-冷锋前天气形势带来的不利于污染物扩散的气象条件、强烈的辐射以及高浓度VOCs共同导致了这次高浓度臭氧污染事件的发生.     

臭氧对农业生态系统影响的综合评估：以长江三角洲为例

如何评价和预测近地层臭氧(O3)浓度持续升高对作物的影响是污染生态学研究的热点之一.依据改进的开顶式气室(Open-top chamber,OTC)实验资料,建立了我国长江三角洲地区O3与3种典型农作物(水稻、冬小麦和油菜)的剂量-响应(Dose-response)函数,并对该地区2003年作物产量损失进行了综合估算.研究结果表明:1)水稻、冬小麦和油菜3种作物的O3临界水平值分别为7.434、2.280和7.328ppm·h,冬小麦最为敏感;2)O3污染已造成该地区较为严重的产量损失,2003年水稻、冬小麦和油菜分别减产3.04%、17.08%和5.92%,经济损失达到5.76、7.68和2.61亿元.长江三角洲地区高浓度O3污染必须引起足够的重视。     

基于OMI的宁夏臭氧时空分布特征及影响因素研究

利用OMI传感器卫星反演数据分析2006—2016年宁夏地区大气臭氧时空分布变化趋势及其影响因素,结果表明,时间分布上,11 a间臭氧柱浓度年际变化呈先上升后下降的趋势,2010年达最大值,为368. 23 DU; 2016年达最小值,为287. 57 DU; 2010年之前臭氧柱年均增长率为2. 95%,2010年之后臭氧柱年均减少率为3. 2%。季节上具有明显的变化特征,每年季均浓度值都为春季最大,秋季最小。且11 a平均季均浓度值依然是春季(325. 61 DU)冬季(290. 92 DU)夏季(268. 19 DU)秋季(265. 61 DU);空间分布上,受主导风向北风大气传输的作用,臭氧柱浓度高值区主要分布在研究区北部及西南部地区,并且随着年际变化,臭氧柱浓度高值区表现出由北向南、由东向西移动的变化特征;研究区臭氧柱浓度与几项人为因素相关系数均不高,与大气NO2柱浓度呈负相关,决定系数为0. 683,受前体物光化学反应作用以及主导风向大气传输作用显著。     

日光温室环境空气的变化规律及质量评价

为明确日光温室环境空气质量的变化规律,采用实地固点监测的方法,选取1、5和10 a棚龄的日光温室,分别对其室内温度、相对湿度、可吸入颗粒物(PM10)、总悬浮物(TSP)及Cl2、NH3、NO、O3进行监测,并对室内空气质量进行评价。结果表明,温室内温湿度、气体浓度变化与外界气象条件变化关系密切,温室内PM10和TSP浓度随棚龄的增大而逐渐升高。不同棚龄温室内Cl2、NH3、NO和O3浓度日、月变化规律一致,Cl2、NH3和O3浓度峰值出现在午后,NO浓度峰值出现在揭苫和盖苫前后,且O3与NO浓度呈负相关(r=-0.964),1、5和10 a棚龄的日光温室内Cl2日平均浓度和NH3日最高浓度均超过国家标准,而NO和O3浓度未超标。温室内PM10和TSP浓度以10 a棚龄温室为最高,1 a棚龄温室为最低。1—2月温室内PM10和TSP浓度最高,且10 a棚龄温室内PM10超过国家标准。     

Ca(OH)_2絮凝沉淀-臭氧氧化垃圾渗滤液生化出水提高反渗透性能

为了提高生化出水的反渗透性能,本文提出采用Ca(OH)_2絮凝沉淀预处理生化出水,再经O_3氧化后,用于反渗透膜的深度处理工艺.研究表明,Ca(OH)_2絮凝沉淀可以有效地去除垃圾渗滤液生化出水中的大分子有机物及Ca~(2+)、Mg~(2+)离子.当废水絮凝沉淀出水的电导率最低时,废水中的Ca~(2+)和Mg~(2+)离子浓度降到最低,同时也去除了较大比例的COD.对电导率最低条件下的Ca(OH)_2絮凝沉淀出水再经O_3处理后,废水中的Ca~(2+)和Mg~(2+)离子浓度和COD进一步降低,其反渗透膜通量比MBR出水的通量增高25%—35%,膜污染明显减轻,可延长膜清洗周期.臭氧氧化Ca(OH)_2絮凝沉淀出水涉及到臭氧分子直接氧化和氢氧根催化臭氧氧化两种机理,但前者起主导作用.臭氧氧化处理进一步降低了废水中的COD和Ca~(2+)、Mg~(2+)离子浓度,是提高反渗透膜通量的主要原因.     

邯郸市新冠疫情前后空气质量指数(AQI)对比与疫情防控期间大气污染特征分析

2020年初COVID-19疫情爆发,我国采取一系列管控措施使大气污染物排放量明显降低.为了解疫情期间减排活动下邯郸市大气污染特征,采用统计学变量分析方法与特征雷达图对疫情爆发前(12月、1月)、疫情防控期间(2-4月)、疫情防控后(5月、6月)以及2019年同期大气污染情况进行对比分析.并进一步估算防控期间大气污染物的减排量,通过后向轨迹聚类分析气团的迁移轨迹来探讨人为减排对空气质量的影响.结果 表明,2020年2月疫情管控开始后,环境空气质量与2019年同期相比明显好转,2月份AQI值降幅约为50％,3、4月份两年差距逐渐缩小;疫情防控期间较疫情爆发前空气质量也有较大幅度提升,防控结束后AQI值有小幅度回弹;防控期间PM2.5、PM10、 SO2、NO2、CO的日平均浓度值均有较大幅度下降,在2月份下降最为明显,降幅分别为51％、55％、62％、41％、33％;O38 h平均浓度与气温呈显著正相关(0.747),疫情期间浓度呈上升趋势,在4月底达到的峰值(238 μg·m-3).北京市空气污染相对较轻,邯郸市与石家庄市较为严重,整体上受颗粒物的污染较明显.邯郸市2、3、4月份特征雷达图属于偏综合型,2月燃煤、生物质燃烧排放的污染物偏高,4月份来自工厂的NO2和SO2浓度偏高.疫情防控前期各污染物排放量均有较大幅度降低,与2019年2月的气团移动轨迹来源特征相似,说明人为减排对环境空气质量提升效果显著.     

CuO和Cu(Ⅱ)催化臭氧氧化的研究

以乙二酸为实验对象,研究了CuO/Al_2O_3和Cu(II)对臭氧的催化作用实验结果表明,在低pH条件下,CuO/Al2O3有较强的催化臭氧氧化能力,可以将乙二酸的去除率提高约15%而在中性条件下,20g·l-1CuO/Al2O3的催化效果有限磷酸盐缓冲液可以强烈抑制臭氧氧化乙二酸以及CuO/Al2O3的催化作用与CuO/Al2O3相比,Cu(II)离子有更强的催化臭氧氧化乙二酸的能力     

新型高效H2-SCR尖晶石型NiFe2O4催化还原NO

采用柠檬酸配位溶胶-凝胶法制备尖晶石型复合金属氧化物NiFe2O4,以H2为还原剂,在固定床反应器中考察了该催化剂催化还原NO的性能,并借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积测定(BET)、程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)等方法对样品的晶体结构、形貌等特性进行了表征.结果表明.在空速4500 h-1,H2/NO浓度比为1,温度为400℃下,H2催化还原NO的效率可达97.8%,高H2/NO浓度比对NO转化率提升不大,高空速对其催化活性无明显影响.所制备的NiFe2O4催化剂具有典型的尖晶石结构,颗粒不规则,粒径大约为30—150 nm,并且具有良好的双官能团氧化还原性质.