近地面大气颗粒物粒度与粒形特征

选择大气颗粒物污染代表性城市石家庄市,利用挂片法采集采暖期与非采暖期大气颗粒物样品,在CIS-50粒度粒形仪上进行视频通道测试,并利用扫描电镜对颗粒表面形态进行观察,得出颗粒物粒度分布、粒形参数及形貌特征.结果显示,大气颗粒物粒度分布为连续多峰曲线形态,粒径范围为0.8～120 μm,集中于10 μm以下,粒度均值变化为4.086 0～7.622 7 μm,标准差随粒度均值增大而增大;粒形参数中形状因子均值变化为0.718 3～0.899 3,分维度均值变化为1.041 1～1.072 0.上述数据均呈现在非采暖期间小于采暖期间的特征.扫描电镜观察表明大气颗粒物多为表面粗糙的块状形貌,粒度较大;团聚状次之,并呈粗、细2种团聚形态;球体颗粒粒度最小.分析认为,石家庄市近地面大气颗粒物粒度粒形变化受地面排放影响强烈,采暖期新增颗粒物粒度为5～8 μm,粒形为近圆形及圆形,呈聚合体形态;PM₅数量比与近方形及正方形颗粒数量比呈较好正相关,r 为0.945 8,与近圆形及圆形颗粒数量比呈负相关,r 为-0.972 6,PM₅在大气颗粒物粒度粒形变化中可能有重要影响.     

北极夏季大气气溶胶单颗粒研究

为研究北极地区大气气溶胶颗粒的物理化学特性,于2013年8月8~12日环Svalbard岛收集大气气溶胶样品,利用带能谱的透射电子显微镜(TEM-EDS)共分析2530个单颗粒,并获得颗粒物的形貌特征和化学组成.结果表明,北极地区颗粒物主要表现为5种类型,分别为海盐颗粒、富S颗粒、富Fe颗粒、含碳颗粒和矿物颗粒.后向气流轨迹显示,采样期间大气污染物主要来自于北极点周边的海洋上空和附近格陵兰岛地区.来自海洋上空的大气中主要包含海盐颗粒,所占数量比例为54.7%;经过陆地的大气样品中95.4%为矿物颗粒.利用时间密度因子法估算出北极地区PM2.5质量浓度范围为0.55~0.72mg/m3.     

镇江城市径流颗粒粒径分布及其与污染物的关系

为了解城市中不同粒径颗粒物对于径流中污染物的影响,2006年3月在镇江城市不同功能区地表采集了沉积物样品和径流样品,分析了颗粒物的粒径分布和污染物浓度.结果表明,晴天条件下道路沉积物主要由粒径＜250μm的颗粒组成;降雨初期主要为＜5μm的颗粒物随径流迁移,随降雨历时的延长较大颗粒开始随径流迁移,降雨期间随地表径流迁移主要为小于150μm的颗粒物,特别是5～40μm粒径段的颗粒要特别予以关注;同时污染物浓度也由降雨初期的高浓度逐渐下降并趋于稳定.明确了径流中污染物的主要输出形态,并通过分析不同降雨历时污染物与固体悬浮物和颗粒粒径的相关性探明了径流污染物形态输出的原因,从而为城市非点源污染的管理以及控制方法的选择提供科学依据.     

北京2008奥运期间PM10的单颗粒形貌类型及生物活性研究

采集2008年北京奥运会期间大气PM_(10)和PM_(2.5)样品,计算质量浓度,得出奥运会期间大气污染水平.利用场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术对PM_(10)和PM_(2.5)的形貌特征和粒度分布进行分析.同时应用质粒DNA 评价法研究了奥运会期间PM_(10)样品的生物活性.结果表明,奥运会期间可吸入颗粒物质量浓度日均值均符合国家2级标准,PM_(2.5)和PM_(10)的比值为0.63,以细粒子PM_(2.5)为主.奥运期间PM_(10)和PM_(2.5)样品的微观形貌主要为球形颗粒、烟尘集合体、不规则矿物和未知细颗粒,其中球形颗粒和未知细颗粒占有相当大的数量比例.PM_(10)和PM_(2.5)数量-粒度呈单峰分布,主要分布在0.1～0.4 μm范围内.PM_(10)的体积-粒度呈双峰分布,主要分布在0.4～0.5 μm和1～2.5 μm范围内,PM_(2.5)主要分布在1～2.5 μm范围内.质粒DNA 评价结果表明,北京2008奥运期间可吸入颗粒物生物活性明显降低,要达到20%的损伤需要的颗粒物剂量浓度在180 μg·mL~(-1)以上,明显高于2004年的63 μg·mL~(-1),可见奥运期间大气颗粒物对人体危害比往年减小.     

内蒙古乌达-乌斯太工业园环境单颗粒研究

2015年夏季在内蒙古乌达-乌斯太工业园布点采集了大气颗粒物核孔膜样品16件,采用扫描电镜（SEM-EDX）共表征了1600个单颗粒的形貌和化学组成,结果表明,研究区单颗粒主要为矿物颗粒、燃烧产生颗粒和含硫颗粒3大类,其中矿物颗粒不仅含有硅铝酸盐和碳酸盐这类常见颗粒,还有风化煤矸石和沙尘颗粒这两种特殊颗粒;燃烧产生颗粒不仅有通常的燃煤飞灰、烟尘集合体和絮状碳质颗粒,还有原煤尘颗粒.统计表明,烟尘聚合体、硅铝酸盐和沙尘这三者占颗粒物总数的64%,风化煤矸石尘和原煤尘主要呈现为可吸入颗粒（2.5~10μm）;烟尘聚合体和沙尘则主要为超细颗粒（<1.0μm）.总之,单颗粒分析揭示该典型煤炭工业园区大气颗粒物主要来源：园内燃煤排放和交通,上风向矿区煤炭生产和上风向沙漠自然活动.     

太原市PM_(2.5)中碳质组分季节变化与组成特征

2013年10月至2014年7月,在太原市区,分4个月采集大气细颗粒物,共采集120个PM_(2.5)样品,分析了颗粒物及其有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,采样期间大气中PM_(2.5)的日均浓度为(300±132)μg/m3,PM_(2.5)超国家二级标准较严重,大致呈现春季冬季秋季夏季的季节变化特征。大气PM_(2.5)样品中OC和EC的含量变化范围分别为3.6~137和0.8~19.3 g/m3,季节变化与颗粒物浓度不一致,呈现为冬季秋季春季夏季的季节变化特征。利用核磁共振仪分析了典型样品中碳质组分的结构组成。结果显示,烷基碳、烷基取代芳香烃碳和氧取代的芳烃或者酚醛树脂类碳是气溶胶中有机质的主要组成成分;秋冬季样品中,羧基碳和氧取代碳相对含量较高,主要来源于生物质燃烧;春季羟基类化合物增加显著,主要来源于地表土壤中的糖类;夏季样品中,来源于生物排放的烃类化合物和机动车排放的芳香烃相对含量较高。     

南京冬季雾天颗粒物中PAHs分布与气象条件的关系

为研究南京冬季雾天PM10、PM2.5中PAHs的分布特征以及雾天气条件对其影响,2007年11月15日至12月30日分别于雾天和晴天采集了大气气溶胶PM10分级样品,测定了样品中的16种优控PAHs.结果表明,雾天PM10和PM2.5中Σ16PAHs质量浓度较晴天分别高出34.72,35.35ng/m3,且昼夜变化没有晴天明显.低环PAHs在所在粒径段内占有比例逐渐递减,而高环PAHs逐渐增大.雾天苯并(a)芘(BaP)等效质量浓度(BaPE)超出BaP居民区标准(5.0ng/m3)1.48ng/m3.分析气象条件看出,雾天逆温层结稳定、相对湿度较大,且0.65~2.10μm粒子中PAHs质量浓度有增加的趋势,呈现出积聚模态颗粒物富集;雾天有东南暖湿气流和西南气流存在,为雾的发展提供了丰富水汽来源,带来的污染颗粒充当雾凝结核;同时弱风条件使上下层空气发生交换,雾体变厚,维持雾发展,加重了PAHs污染.     

元宵节期间北京PM_(2.5)单颗粒的物理化学特征

采集2014年元宵节期间北京PM2.5样品,使用场发射扫锚电镜-能谱仪观察北京PM2.5单颗粒的显微形貌和元素组成,并利用图像分析系统对PM2.5的粒径进行分析.结果表明:PM2.5的单颗粒类型以烟尘集合体、矿物颗粒和飞灰为主;烟花爆竹燃放产生的PM2.5是造成元宵节期间北京PM2.5浓度升高的主要原因;PM2.5中总颗粒物个数呈现先升高后降低的趋势;元宵节期间北京PM2.5中大部分颗粒物的粒径小于0.7μm;然而,重污染天气PM2.5中粒径大于0.7μm颗粒物的数量明显高于轻污染天气.     

利用SPAMS研究南宁市冬季单颗粒气溶胶化学成分

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对南宁市2015年冬季2月15~24日期间大气PM2.5进行观测.SPAMS所测得大气PM2.5数浓度与PM2.5质量浓度线性相关系数为0.76,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a)对PM2.5化学成分进行分类,确定PM2.5化学成分主要为元素碳、有机元素碳混合颗粒、有机碳、富钾颗粒、矿物质、富钠颗粒、二次无机颗粒、左旋葡聚糖以及其它重金属共9类.成分占比最高的是元素碳,其次是有机碳和富钾颗粒.监测到80%以上的PM2.5粒径主要集中在0.2~1.0μm之间,峰值出现在0.62μm处,各化学成分的粒径分布特征与总颗粒数粒径分布特征相似.各化学成分数浓度与PM2.5质量浓度随时间变化趋势较一致,化学成分数浓度占比变化在一定程度上可反映瞬时的污染来源.     

利用在线高分辨观测手段研究烟花爆竹燃放的大气污染物理化特征

利用在线多参数高分辨观测手段对2013年春节期间上海市的两场烟花爆竹燃放事件进行了观测,获得了烟花爆竹燃放期间大气中气态污染物和颗粒物(PM)的主要化学组成、质量浓度、数浓度、体积浓度及粒径分布等.结果表明,燃放烟花爆竹对PM和SO2的影响最为显著,对NOx和CO的影响较弱;烟花爆竹燃放期间,PM2.5中K+、Cl-、Mg2+的浓度增加最为显著,其次为SO2-4,OC、EC、Ca2+有一定增加,而对NO-3和NH+4影响尚不明确;燃放烟花爆竹产生的大气颗粒物以0.1~0.5μm的颗粒为主,其数浓度贡献率超过60%,其次为20~100 nm的颗粒,而在非燃放时段则以20~100 nm为主,其次为0.1~0.5μm;颗粒物体积浓度以0.1~0.5μm为主,其次为0.5~1.0μm,两者的贡献与非燃放时段没有明显差异.燃放时段具有较高的K/S质量比(1.20~4.33),远高于非燃放时段(0.10~0.80),与典型黑火药的K/S比相印证.     

城市雾天单个矿物颗粒物理和化学特征

应用场发射扫描电镜(FESEM)和带能谱的扫描电镜(SEM-EDX)对北京冬季雾天和正常天气下收集的4个样品进行研究.雾天中矿物颗粒的数量-粒度分布的峰值出现在0.1～0.3 μm和1～2.5 μm之间,并且发现雾天出现的二次矿物颗粒的数量百分含量(4.67%)高于正常天气条件(0.12%).单个矿物颗粒的EDX能谱显示,雾天和正常天气中单个矿物颗粒的主要化学成分有一定的差别,尤其是S元素.矿物颗粒分为9种不同类型:"富Si"、"富Ca"、"富S"、"富Fe""富Mg"、"富Al"、"富Ti"、"富K"和"富Cl",其中雾天"富Ca"中55%的颗粒含有Ca(50%±1.2%)和S(37%±1.6%),"富S"中72%的颗粒含有S(44%±1.5%)和Ca(33%±2%),说明了雾天中绝大部富集S的颗粒物中同时富集Ca,这在一定程度上说明了北京市大气中这些含Ca的碱性矿物对雾水酸性有一定的缓冲作用.雾天样品中S/Ca的平均比值为6.11,如果以冬季正常天气条件下S/Ca的均值0.73为背景值,雾天中S/Ca的比值是冬季正常天气的8倍,可见雾天中颗粒物表面的硫化现象相当严重,同时也显示出雾天SO2向硫酸盐的转化率比较高.     

南京雾过程对大气气溶胶谱分布及化学组成的影响

为探究南京地区雾过程对气溶胶粒子化学组成和尺度分布的影响,在2017年冬季的雾观测中平行收集了3级分档雾水和分粒径气溶胶样品,并对雾微物理量与气溶胶谱分布、3级分档雾水与雾前、雾中、雾后分粒径气溶胶化学组成对比分析。结果表明,2017年冬季南京第1次雾过程的雾滴液态水含量随粒径分布为不对称“V”型,最低值位于7μm处,第2次雾过程的雾滴液态水含量随粒径分布为3峰型,峰值分别位于5,15,21.5μm处。在雾形成、发展阶段,粒径<0.33μm的气溶胶质量浓度降低,粒径0.38μm气溶胶质量浓度升高,雾成熟阶段,气溶胶粒子质量浓度在全粒径段均达到最低,粒径0.38μm的气溶胶质量浓度大幅降低,与雾前相比,雾后气溶胶质量浓度峰值向大粒径方向移动。雾前,气溶胶水溶性离子组分富集在粒径<0.43μm的小粒子中,随着雾过程进行,成核作用和吸湿增长使得水溶性离子向较大粒径段富集。雾中新生成的气溶胶随着雾滴的蒸发被释放,导致雾后NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺浓度升高。较小粒径的气溶胶中和率更高,雾形成初期的新生雾滴酸性较强,随着雾过程的进行逐渐中和,雾水pH值逐渐升高。     

城区飞散致敏花粉与大气细/超细颗粒物的协同生物效应研究

城市大气颗粒物污染和致敏花粉的污染已经对人群健康和城市空气质量产生了较为严重的影响.这2种污染物的协同生物效应正在成为大气环境科学、环境毒理学、免疫学等学科研究的前沿和热点研究领域.以上海大气中的细/超细颗粒物和日本关东地区致敏花粉(柳杉)为例,阐述了大气细/超细颗粒物的表征以及花粉致敏的过程.在研究中,观察到了日本柳杉花粉壁附着有直径0.7μm的含变应原蛋白的微粒(Ubisch body),并用ELISA法揭示了日本关东地区大气颗粒物中含变应原蛋白的颗粒主要分布在1μm的粒径范围内;而在上海大气颗粒物中,化学元素总量的最大值出现在细/超细粒径颗粒物(0.3～0.18μm)范围,污染元素S和Pb的质量浓度在超细(纳米尺度)/细颗粒物中比在其他粒径范围颗粒物中要高,另外还发现在上海大气颗粒物中有植物花粉的存在.城市大气颗粒物中的主要组分,柴油机车尾气颗粒物(DEPs)与飞散花粉之间存在协同生物效应,但其机制和过程还不清楚,在最新研究成果的基础上并结合国内外相关研究领域的进展,对飞散花粉与大气细/超细颗粒物的协同生物效应的研究进行了总结并提出今后研究的方向.     

北京市沙尘天气中矿物单颗粒的物理化学特征

应用场发射扫描电子显微镜和X射线能谱仪,研究了2005年4月北京市区2次典型沙尘天气PM₁₀样品中矿物单颗粒的形貌、数量-粒度分布和化学组成.研究表明:沙尘天气样品中的矿物颗粒呈边缘锋利的不规则状;数量-粒度分布在1.0～1.5　μm出现明显的峰值.根据X射线能谱的定量数据,将721个矿物单颗粒分为7类.沙尘天气样品中的矿物颗粒主要以硅铝酸盐和石英矿物为主,并且有富Ca颗粒出现.大部分颗粒是2种或更多种矿物的内部混合物.沙尘天气富Ca颗粒占矿物单颗粒总数的5.9%,主要以CaCO₃以及硅铝酸盐或石英的混合物的形式存在;非沙尘天气样品中富Ca颗粒含量高达14.5%,其中约有一半来自人为源排放.单个矿物颗粒中Ca含量以及m(Ca)/m(Al)可以用来区分外来沙尘源与本地矿物颗粒.      

西双版纳城、郊雾水化学组成分析

利用１９９７年１１月西双版纳城、郊雾的外场试验观测资料，从该地区雾水化学组成与其他地区雾水化学组成的比较、雾水化学组成与环境的关系、雾水化学组成的来源、雾水化学成分的浓度与雾的微物理结构的关系等几个方面分析了地区雾的化学特征。结果表明，西双版纳城郊雾水明显呈碱性，Ｆ＾－浓度比我国其他地区高很多；由于生态环境的不同，西双版纳城郊雾的化学成分浓度有很大差异；与历史资料，西双版纳城区雾水总离子浓度明显增     

青岛大气气溶胶中游离氨基化合物的浓度、组成和来源

氨基化合物是大气气溶胶中一类重要的有机氮化合物,由于其具有吸湿性,且沉降入海后可被海洋浮游生物直接利用,因此,可能在大气化学方面和海洋生态系统中具有重要作用.基于此,本研究利用2007年6月至2008年5月在青岛采集的55个总悬浮颗粒物样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了其中游离氨基化合物(FAC)的浓度.结果表明,气溶胶中总FAC浓度为0.14~8.33 nmol·m^-3,其中,精氨酸、甲胺和丙氨酸的贡献最大.不同季节FAC的组成不同,精氨酸在夏、秋季节对FAC的贡献高于冬、春季节,甲胺的相对贡献则在夏季较低,而冬、春季较高.采样期间气团来源和天气状况的不同会影响气溶胶中FAC的浓度和组成.FAC在受南方陆源影响的气溶胶中浓度最高,北方陆源次之,海洋源气溶胶中的浓度最低,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在海洋源气溶胶中最高,在南方陆源气溶胶中最低.雾天和烟霾时气溶胶中FAC的浓度分别为晴天时的2.5倍和1.8倍,沙尘天气时FAC浓度与晴天时基本相当,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在晴天和雨后相对较高,在烟霾和雾天时相对较低.     

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.     

南京2013年冬季三级分粒径雾水化学特征

为研究南京冬季不同粒径雾滴的化学成分的特征,利用three-stage CASCC主动式分档雾水采集器,于2013年12月7日~12月9日南京郊区发生浓雾期间,分时段采集三级分档雾水样本,分档粒径为4~16μm(三级)、16~22μm(二级)、>22μm(一级),共计23个分档雾水样本;用瑞士万通850professional IC型色谱仪器测定水溶性阴、阳离子浓度,分析探讨了三级分粒径雾水中阴、阳离子组分的分布特征,不同粒径雾滴中阴、阳离子浓度的相关性,雾水离子浓度与污染气体以及微物理之间的关系.结果表明,南京雾水的pH值多呈酸性,雾水中的各离子成分分布都与雾滴的大小存在着尺度依赖性关系,小雾滴与大雾滴相比,小雾滴中主要离子成分浓度(NH4+,NO3-,SO42-)高、pH值小且电导率(EC)值高.同时南京雾水中的各离子浓度呈现出夜间高白天低.统计分析显示,南京雾过程中雾水组分的变化,主要源于污染源的贡献差异.结合雾滴谱和污染气体资料分析得出,雾水化学组成的变化与微物理特征以及空气中污染气体有关.     

湛江东海岛春季海雾雾水化学特性分析

利用湛江1951~2010年地面观测资料及2010年3月15日~4月20日在湛江东海岛6次海雾观测数据,分析了湛江海雾发生的规律和雾水化学特性.结果表明,湛江海雾属于酸性海雾,pH值变化范围从4.80~6.05.海雾发生初期的电导率比雾发生期间高很多,说明海雾发生的初始阶段雾水中溶解了大量的污染物.对样本的电导率与pH值进行非线性拟合,相关系数为0.61,表明存在一定的相关性.湛江东海岛雾中各离子浓度很高,与其他城市相比较,湛江海雾阴离子Cl-和NO3-很高,特别是Cl-达13000μmol/L,但SO42-不高;阳离子中Na+很高.电导率比其他城市偏高.Ca2+和Mg2+的离子浓度较高,主要是受近地表土壤(主要是钙和铁的碳酸盐)尘埃影响.在雾过程的前期,雾水中各离子成分浓度最高,雾过程期间浓度偏低.各种离子浓度与雾的类型有关.     

徐州冬季雾-霾天颗粒物粒径及气溶胶光学特性变化特征

为研究徐州冬季雾-霾天气形成过程中颗粒物粒径及气溶胶光学特性的变化特征,分析了2014年12月1日～2015年2月28日徐州大气颗粒物质量浓度（PM₁₀、PM_2.5、PM₁）、数浓度（0～1μm、1～2.5μm、2.5～10μm）和气溶胶光学特性等数据.结果表明：0～1μm粒径范围细颗粒物的大量增多是引发徐州冬季雾-霾天气的主要因素,徐州冬季地面风速小（静风或轻风天气）,较高的大气相对湿度对雾-霾的形成和维持起着重要影响作用.持续时间较长的雾霾天气,因颗粒物吸湿增长和水汽附着,1～10μm粒径范围大气颗粒物在雾霾时段易发生沉降而减少,后随相对湿度降低雾霾转为短时间的霾天气,1～10μm颗粒物数浓度大幅上升.徐州冬季500nm波段AOD_total和AOD_{fine mode}具有相同的变化趋势,雾-霾日AOD_total和AOD_{fine mode}显著高于非霾日.AOD_{fine mode}与AOD_{coarse mode}的比值雾-霾日亦明显高于非霾日,而且在雾-霾日Angstrom波长指数主要集中在1～1.6,表明徐州冬季雾-霾时段大气中细颗粒物为主控粒子.