北京市不同天气条件下单颗粒形貌及元素组成特征

使用透射电镜(TEM)对采自北京市2011年3~4月间不同天气条件下的气溶胶样品进行观察,并对比2010年3月沙尘天气和2010年11月18日雾天样品,对可吸入颗粒物PM10的基本形貌、矿物元素组成和硫化特征等做比较分析.结果表明,采样期间PM10主要包括烟尘集合体、飞灰、矿物颗粒、二次反应颗粒等,不同天气条件下颗粒类型并无明显差别.采样期间矿物颗粒以“富Si”颗粒(占总量46%)为主,“富Ca”(总量17%)、“富S”颗粒(总量13%)为次要,“富Fe”(总量7%)及较少“富Na” 颗粒(总量6%)和其他颗粒.沙尘天气中沙尘暴输入大量沙尘颗粒使占颗粒83% 的“富Si”颗粒含量明显高于阴天的36%和雾天的32%.仅在阴天和雾天发现大量“富S”颗粒,其中雾天26%,阴天10.7%,说明这2种天气二次反应强烈,易于生成富S二次颗粒,对颗粒物元素组成产生影响.对所有含S颗粒分析表明,不同天气含S矿物含量差异较大,阴天16%,雾天36%,晴天和沙尘天气则含量很低,说明一定的SO2浓度下,大气湿度越大,硫化现象越明显.雾天颗粒物表面的硫化现象相当严重,在含硫量较高的颗粒中,绝大部分同时含有Ca、Na、Si、Fe等元素,说明大气中含Ca、Na、Si、Fe的碱性矿物对雾水酸性有一定的缓冲作用.     

北京市沙尘天气中矿物单颗粒的物理化学特征

应用场发射扫描电子显微镜和X射线能谱仪,研究了2005年4月北京市区2次典型沙尘天气PM₁₀样品中矿物单颗粒的形貌、数量-粒度分布和化学组成.研究表明:沙尘天气样品中的矿物颗粒呈边缘锋利的不规则状;数量-粒度分布在1.0～1.5　μm出现明显的峰值.根据X射线能谱的定量数据,将721个矿物单颗粒分为7类.沙尘天气样品中的矿物颗粒主要以硅铝酸盐和石英矿物为主,并且有富Ca颗粒出现.大部分颗粒是2种或更多种矿物的内部混合物.沙尘天气富Ca颗粒占矿物单颗粒总数的5.9%,主要以CaCO₃以及硅铝酸盐或石英的混合物的形式存在;非沙尘天气样品中富Ca颗粒含量高达14.5%,其中约有一半来自人为源排放.单个矿物颗粒中Ca含量以及m(Ca)/m(Al)可以用来区分外来沙尘源与本地矿物颗粒.      

上海市冬季可吸入颗粒物微观形貌和粒度分布

应用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了上海市区冬季(2005-01)大气可吸入颗粒物的形貌特征以及不同种类颗粒物的数量-粒度和等效体积-粒度分布.结果表明,上海市可吸入颗粒物中,矿物颗粒和烟尘集合体普遍存在,还有较多的未燃尽油滴残留颗粒;矿物颗粒有不规则状矿物颗粒、较圆滑矿物颗粒和规则长条状颗粒,烟尘集合体有链状、蓬松状等形态;矿物颗粒在数量和等效体积上平均分别占75%和64%,烟尘集合体在数量和等效体积上平均分别占25%和36%,矿物颗粒较多说明上海市冬季受扬尘影响较重;上海市区PM₁₀的粒径主要分布在较细的范围内,其数量-粒度分布和体积-粒度分布随时间有明显的变化,白天矿物颗粒、烟尘集合体的数量分布的峰值分别出现在0.1～0.3、0.2～0.3 μm;晚上2种矿物颗粒、烟尘集合体的数量分布的峰值分别出现在0.3～0.5 μm、0.4～0.6 μm,呈现晚上颗粒物粒径较大的倾向.     

大气可吸入颗粒物(PM_(10))单颗粒硫化特征

使用SEM/EDX对哈尔滨市夏季不同时段采集的可吸入颗粒物单个矿物颗粒的成分和硫化特征进行研究.结果表明,哈尔滨市夏季PM10中可以鉴定出的矿物有29种,其中黏土矿物所占比例超过了40%;中午时段内的样品几乎没有发生硫化,但早晚时段内采集的样品具有普遍的硫化现象,且黏土矿物发生硫化的几率最高,样品S/Ca的平均比值为1.0,是中午时段样品S/Ca值的73倍,不同时段、气象条件下样品的硫化程度不同,显示其硫化机制各不相同;按矿物的元素含量不同,矿物颗粒分为5种类型:"富Si"、"富Ca"、"富S"、"富Fe"、"富Mg",显示矿物颗粒主要来自地壳源;各时段样品中的矿物颗粒具有同源性,说明早晚时段样品中富含的S只能是大气二次化学反应的结果,且规则石膏颗粒主要是由方解石等碳酸钙盐矿物发生的硫化作用形成的.     

贵阳市PM_(2.5)微观特征的季节变化分析

大气颗粒物的污染特性与其理化性质有密切关系.本文利用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术(IA)对贵阳市PM2.5进行研究,分析其微观形貌、数量贡献、体积贡献和粒度分布特征.结果表明:贵阳市PM2.5中颗粒物类型以烟尘及其集合体为主,其次是不规则矿物颗粒、规则矿物颗粒、燃煤飞灰和未知颗粒;4个季节PM2.5样品中烟尘及其集合体占多数,较多分布在0.1~0.2μm的粒径范围内,冬季数量比达到88.24%,体积比为60.45%;研究区PM2.5样品中含有较多的规则矿物颗粒,春季数量比、体积比分别为13.49%、33.58%,春、夏、秋季数量集中分布在0.5~0.6μm粒径范围,冬季主要分布在1.0~2.5μm粒径范围.     

内陆输送过程中沙尘单颗粒类型及其非均相反应

采用单颗粒分析方法对2004 年2~3 月发生在北京的3 次沙尘暴的样品中沙尘颗粒物的化学成分进行了测定.3 次沙尘暴的反向轨迹图显示,它们主要来自于中国北部、西北部和蒙古的戈壁沙漠地区,且这些沙尘颗粒主要通过高空长距离输送到下游区域.使用带能谱的扫描电镜对481 个沙尘颗粒进行分析,并根据成分特征,把这些沙尘颗粒划分为8 种类型,主要类型有“富Si”、“富Ca”、“富S”、“富Fe”.将北京样品分析结果与呼和浩特、塔克拉玛干和敦煌的结果进行对比,结果显示,长距离输送的沙尘颗粒表面发生了SO₂ 的非均相化学反应,导致部分颗粒局部的表面发生化学修改作用,且“富Ca”的碱性矿物为非均相化学反应提供了更有利的反应界面.     

北极夏季大气气溶胶单颗粒研究

为研究北极地区大气气溶胶颗粒的物理化学特性,于2013年8月8~12日环Svalbard岛收集大气气溶胶样品,利用带能谱的透射电子显微镜(TEM-EDS)共分析2530个单颗粒,并获得颗粒物的形貌特征和化学组成.结果表明,北极地区颗粒物主要表现为5种类型,分别为海盐颗粒、富S颗粒、富Fe颗粒、含碳颗粒和矿物颗粒.后向气流轨迹显示,采样期间大气污染物主要来自于北极点周边的海洋上空和附近格陵兰岛地区.来自海洋上空的大气中主要包含海盐颗粒,所占数量比例为54.7%;经过陆地的大气样品中95.4%为矿物颗粒.利用时间密度因子法估算出北极地区PM2.5质量浓度范围为0.55~0.72mg/m3.     

哈尔滨春季大气PM_(2.5)物理化学特征及来源解析

应用场发射扫描电镜(FESEM)和带能谱的扫描电镜(SEM-EDX)对哈尔滨市春季市区大气PM2.5的物理和化学特征进行研究。微观图像表明PM2.5颗粒类型主要为矿物、烟尘集合体、飞灰和超细颗粒物;从各种颗粒的数量-粒度、体积-粒度分布及矿物元素分析表明,哈尔滨市大气PM2.5颗粒中,矿物、烟尘集合体、飞灰是颗粒的主要成分,分别来源于扬尘、燃煤燃烧和机动车尾气排放。     

北京城区可吸入颗粒物(PM10)的矿物学研究

使用X射线衍射技术(XRD)和扫描电镜技术(SEM/EDX)对北京PM10中的矿物组分进行了分析.结果表明,北京PM10中的矿物组分存在明显的季节变化规律,春季PM10中的矿物组成种类最多;秋季PM10中的矿物种类最少;在夏季PM10中,矿物的种类有所减少,却有新的物种出现,如NH4Cl、K(NH4)Ca(SO4)2?H2O、As2O3?SO3等.粘土矿物是北京PM10中含量最高的矿物,石英的含量次之,其他依次为方解石、石膏、长石、白云石以及其他矿物颗粒;北京PM10中还存在一定数量的复合颗粒,颗粒表面常有S、Cl元素的存在.     

乌鲁木齐市东南郊一次降雪过程的化学组成及其悬浮态颗粒形态特征

为初步了解乌鲁木齐东南郊降雪的化学组成特征和污染信息,利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对2012年2月21~23日降雪中的22种可溶性金属元素浓度进行了测定,并通过扫描电镜能谱技术(SEM/EDX)研究了降雪中悬浮态颗粒物的形态和元素组成.结果表明,此次降雪中重金属含量偏高,其中Se、As、Cd富集因子分别为124.65、57.69和36.70,具有较明显的煤烟型污染特征;后向轨迹聚类分析也表明该时期采样点近地面主要受其西南方向燃煤火电排放烟尘的影响.电镜观察观测结果显示降雪中悬浮态颗粒主要有3种形态,主要以燃煤飞灰和矿物颗粒为主,烟尘集合体大多数为老化或吸湿后形成的较粗的密实颗粒,表明乌鲁木齐东南郊冬季大气中的悬浮态颗粒物主要来自燃煤飞灰和不可溶土壤矿物.     

雾过程对北京市大气颗粒物理化特征的影响

为了解北京市雾中发生的气溶胶物理化学过程,分别在雾和非雾期间采集了大气颗粒物样品,并使用扫描电子显微镜和x-射线能谱仪分析了所采集的大气颗粒物的微观形貌、粒度分布和化学组成.晴天低污染期间采集的样品中单个颗粒物主要由一次排放的碳粒聚集体和球形飞灰组成;沙尘期间主要由矿物颗粒和碳粒聚集体组成;而在雾期间则出现了大量的由液相反应生成的长条状Ca-K-S颗粒以及主要由硫酸盐所组成的似圆状颗粒.本研究中,雾期间大气中0.2 μm以上颗粒物的数浓度较晴天低污染期间高5～8倍.此外,非雾期间大气颗粒物数浓度随着粒度的增加而降低,而雾期间则在0.4μm附近出现了新模态.结果表明,雾中活跃的大气非均相反应极大地改变了颗粒物的形貌、化学组成、粒度分布等特性.     

Characterization of coal burning-derived individual particles emitted from an experimental domestic stove

Coal combustion in the domestic stoves, which is common in most parts of the Chinese countryside, can release harmful substances into the air and cause health issues. In this study, particles emitted from laboratory stove combustion of the raw powder coals were analyzed for morphologies and chemical compositions by using transmission electron microscopy(TEM) coupled with energy-dispersive X-ray spectrometry(EDX). The coal burning-derived individual particles were classified into two groups: carbonaceous particles(including soot aggregates and organic particles) and non-carbonaceous particles(including sulfate, mineral and metal particles). The non-carbonaceous particles, which constituted a majority of the coal burning-derived emissions, were subdivided into Si-rich, S-rich, K-rich,Ca-rich, and Fe-rich particles according to the elemental compositions. The Si-rich, S-rich and K-rich particles are commonly observed in the coal burning emission. The proportions for particles of different types exhibit obvious coal-issue dependence. Burning of coal with high ash yield could emit more non-carbonaceous particles, and burning of coal with high sulfur content can emit more S-rich particles. By comparing the S-rich particles from this coal burning experiment with those in the atmosphere, we draw a conclusion that some S-rich particles in the atmosphere in China could be mainly sourced from coal combustion.     

运用单颗粒气溶胶质谱技术初步研究广州大气矿尘污染

自主研发的单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(Single Particle Aerosol Mass Spectrometer,SPAMS)采用空气动力学透镜、双激光测径系统以及双极飞行时间质量分析器,并用其对广州市大气细颗粒物进行在线分析,实现了矿尘颗粒物的空气动力学直径和化学组成的同时检测. 在连续4 d的采样中,共采集到249 057个粒径在0.2～1.2 μm且同时含有正负质谱信息的颗粒物,其中矿尘颗粒物占7.9%. 结果表明:矿尘颗粒物的正离子成分以Ca2+,K+>/sup>,Fe2+和Na+>/sup>为主,同时还含有Li+>/sup>,Mg2+,V>/sup>5+,Ba2+和Ti4+等;负离子成分以NO₃->/sup> 和NO₂->/sup>为主,另外还含有HSO₄->/sup>,SiO₃->/sup>和PO₃->/sup>等. 在广州市大气细颗粒物中,矿尘贡献不如含碳颗粒物和生物质燃烧颗粒物,且在矿尘颗粒物中贡献较大的几类(如含钙、含铁、含钠钾颗粒物等)大多是老化的成分.      

北京市大气环境中硫酸盐、硝酸盐粒径分布及存在形式

为了解北京市大气颗粒物中,二次硫酸盐、硝酸盐的存在形式及其含量,于2008年5月～2009年4月,利用MOUDI对北京市大气颗粒物分10级进行采样,利用离子色谱技术对各粒径范围大气颗粒物中的无机水溶性组分进行分析,并利用偏相关分析的方法确定其存在形式和估算其含量.结果表明,北京市大气颗粒物中水溶性硫酸盐和硝酸盐表现为单...     

基于TEM-EDS对四川盆地大气单颗粒气溶胶的研究

为了解四川盆地大气中单颗粒气溶胶理化特征,分别在该区域典型城市（成都市）和背景地区（峨眉山）进行了大气单颗粒样品采集.基于带能谱的透射电子显微镜（TEM-EDS）对两地累计3923个单颗粒的化学组成、形貌特征及混合状态等进行了全面观测和分析,并对两地颗粒物差异性进行了对比分析.结果发现：两地气溶胶颗粒主要包括有机物、富硫、矿物、烟尘和飞灰/金属颗粒,除了以单独的外混形式存在外,大多数颗粒以两种及两种以上颗粒类型混合（即内混）形式存在.通过对成都市不同污染状况下单颗粒特征对比发现,"污染天"的内混颗粒占比高于"清洁天",分别为74.2%和68.6%;相比"清洁天","污染天"颗粒物粒径分布范围更广且峰值区间更大,表明污染过程中颗粒物的大气混合趋于更强.对比成都市与峨眉山分析结果得知,成都市以内混的有机物-硫颗粒为主导（占比为50.2%）,而峨眉山以外混的有机物颗粒为主导（占比为50.5%）;成都市含硫类颗粒物（如有机物-硫颗粒）贡献高于峨眉山,而峨眉山两种含碳类颗粒（如烟尘和有机物-烟尘颗粒）占比高于成都市;此外,成都市与峨眉山两地大气颗粒物粒径分布范围及峰值区间均存在一定差异,进一步体现了两地颗粒物来源和老化混合的差异.在峨眉山,与非降雨天相比,一些易溶于水的颗粒物（如含硫类颗粒）在降雨天占比明显降低,而源自当地燃烧过程、粒径较小且疏水性强的颗粒物（如烟尘和有机物-烟尘颗粒）占比相应升高.     

Chemical characteristics of aerosol particles (PM2.5) at a site of Horqin Sand-land in northeast China

Introduction Soil dust derived from the w ind erosion process in arid and sem i-arid region is an im portant factor on the clim ate forcing(Tegen etal., 1996; Sokolik and Toon, 1996). D esert regions in East A sia w ere considered as the m ajor sources fo…