学校食堂、烤肉店PM2.5的微观形貌及粒度分布

使用带能谱的高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术对食堂和烤肉店PM_2.5(细颗粒物)进行微观形貌观察,研究其数量-粒度分布、体积-粒度分布特征. 结果表明:从微观形貌看,PM_2.5主要有矿物颗粒、烟尘集合体、球形颗粒、其他颗粒(生物质、食盐、纤维)4种,其中矿物颗粒有不规则和规则2种形态. 烤肉店的PM_2.5可观察到形成链状的烟尘集合体,而食堂的可观察到更细颗粒组成的链状烟尘集合体.食堂矿物颗粒分别占颗粒物总数和总体积的69.23%、80.13%;数量-粒度分布呈双峰,主要分布在0.2~0.4μm范围内,小于0.5μm的矿物颗粒占颗粒物总数的58.90%;体积-粒度分布呈单峰,集中在在1~2.5μm.烤肉店矿物颗粒和其他颗粒分别占颗粒物总数的45.67%、44.86%;数量-粒度分布主要集中在0.2~0.4μm,小于0.5μm的矿物颗粒占颗粒物总数的39.41%;从体积-粒度分布上看,1~2.5μm内的矿物颗粒体积占颗粒物总体积的比例(32.36%)最大.      

北京市冬季室内空气PM10微观形貌及粒度分布

探讨了北京市吸烟和非吸烟4户家庭室内外空气可吸入颗粒物(PM10)的质量浓度变化规律,利用高分辨场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了室内PM10的微观形貌特征及粒径分布特点.结果表明,吸烟室内PM10浓度一般高于非吸烟室内;室内PM10一般由烟尘集合体、燃煤飞灰、矿物颗粒、生物质颗粒及未知颗粒共5种颗粒物组成.吸烟和非吸烟室内PM10的粒径一般小于2.5祄,呈双峰分布,其中在吸烟室内,烟尘集合体和未知颗粒等的贡献比较大,而非吸烟室内PM10的数量-粒度分布也为双峰分布,烟尘集合体、燃煤飞灰的贡献比较大.吸烟和非吸烟室内PM10的体积-粒度分布均为单峰分布,并且集中在2.5~10祄范围,其中吸烟室内的烟尘集合体、矿物颗粒物占优势,而非吸烟的室内矿物颗粒占优势.虽然矿物颗粒对粒度粒径的贡献较小,但对体积的贡献比较大.     

2011年秋季广州城区大气PM2.5微观形貌和粒度分布

利用高分辨率扫描电镜加能谱仪(SEM-EDX)和图像数据分析技术对2011年秋季广州市中心大气PM2.5的微观形貌和粒度分布特征进行研究,系统获得3种典型颗粒(矿物、烟尘集合体和燃煤飞灰)和其它未知颗粒的数量-粒度分布和体积-粒度分布数据.结果表明,PM2.5颗粒数量-粒度分布峰值落在0.1~0.2μm之间,属于积聚模态中含有气相反应产物的凝结亚模态.3种典型颗粒对PM2.5的数量和体积贡献均为矿物>>烟尘集合体>飞灰.矿物主要分布在0.1~0.3μm范围内,所占数量百分比为41.97%,其中0.1~0.2μm范围内矿物占比高达26.42%,是影响PM2.5颗粒整体分布的主要因素.不同采样时段(上午、下午、晚上)和下雨前后PM2.5颗粒的粒度分布特征基本一致,但晚上和下雨后小于0.1μm的颗粒比例有明显减少趋势.     

北京西北城区与清洁对照点夏季大气PM10的微观特征及粒度分布

应用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了北京西北城区和清洁对照点非取暖期(2001年夏季)大气单个颗粒物的形貌特征以及PM10和PM2 5的数量-粒度和体积-粒度分布.研究表明,烟尘集合体在2个采样点都普遍存在,具有区域性污染的特征;不规则状矿物颗粒物多见于市区PM10样品中,而长条状石膏颗粒多出现在清洁对照点颗粒物样品中;在清洁对照点还观察到了生物质颗粒.PM10的数量-粒度分布呈双峰分布,主峰为0.2～0.5μm,次峰为在1～2.5μm但PM10的体积-粒度分布呈单峰分布,在1～2.5μm粒度范围内.综合分析得出,虽然粗颗粒,主要是矿物颗粒,在数量上对PM10贡献很小,但是对总体积,因此对总质量的贡献可能很大但在PM2.5中,烟尘集合体在数量和体积上均占优势.     

上海市冬季可吸入颗粒物微观形貌和粒度分布

应用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了上海市区冬季(2005-01)大气可吸入颗粒物的形貌特征以及不同种类颗粒物的数量-粒度和等效体积-粒度分布.结果表明,上海市可吸入颗粒物中,矿物颗粒和烟尘集合体普遍存在,还有较多的未燃尽油滴残留颗粒;矿物颗粒有不规则状矿物颗粒、较圆滑矿物颗粒和规则长条状颗粒,烟尘集合体有链状、蓬松状等形态;矿物颗粒在数量和等效体积上平均分别占75%和64%,烟尘集合体在数量和等效体积上平均分别占25%和36%,矿物颗粒较多说明上海市冬季受扬尘影响较重;上海市区PM₁₀的粒径主要分布在较细的范围内,其数量-粒度分布和体积-粒度分布随时间有明显的变化,白天矿物颗粒、烟尘集合体的数量分布的峰值分别出现在0.1～0.3、0.2～0.3 μm;晚上2种矿物颗粒、烟尘集合体的数量分布的峰值分别出现在0.3～0.5 μm、0.4～0.6 μm,呈现晚上颗粒物粒径较大的倾向.     

元宵节期间北京PM_(2.5)单颗粒的物理化学特征

采集2014年元宵节期间北京PM2.5样品,使用场发射扫锚电镜-能谱仪观察北京PM2.5单颗粒的显微形貌和元素组成,并利用图像分析系统对PM2.5的粒径进行分析.结果表明:PM2.5的单颗粒类型以烟尘集合体、矿物颗粒和飞灰为主;烟花爆竹燃放产生的PM2.5是造成元宵节期间北京PM2.5浓度升高的主要原因;PM2.5中总颗粒物个数呈现先升高后降低的趋势;元宵节期间北京PM2.5中大部分颗粒物的粒径小于0.7μm;然而,重污染天气PM2.5中粒径大于0.7μm颗粒物的数量明显高于轻污染天气.     

贵州贫困农村室内不同燃料产生PM10的微观特征

应用高分辨率扫描电镜(SEM)和图像分析研究了贵州贫困农村不同燃料类型(拌泥煤、煤、蜂窝煤和柴)产生室内PM10的微观形貌和不同类型颗粒物的数量-粒度、体积-粒度分布.结果表明:不同类型燃料产生的PM10中颗粒物以烟尘及其集合体、矿物颗粒和飞灰为主,烟尘及其集合体均达到72.69%以上;在数量-粒度分布上,以煤和蜂窝煤燃烧产生的PM10中烟尘集合体和燃煤飞灰呈单峰分布;以拌泥煤为燃料产生的室内PM10中烟尘及其集合体呈单峰分布,燃煤飞灰呈双峰分布;以柴为燃料的室内PM10中烟尘及其集合体呈单峰分布.不同类型燃料产生的PM10中颗粒物体积-粒度分布基本呈单峰分布,主要分布在粒径>1.0μm.     

澳门夏季大气颗粒物单颗粒微观形貌分析

应用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术,研究了澳门地区夏季(2007年7月)大气可吸入颗粒物的形貌特征以及不同种类颗粒物的数量-粒度和等效体积-粒度分布.结果表明,澳门可吸入颗粒物中,烟尘集合体和矿物颗粒普遍存在;矿物颗粒为不规则状,烟尘集合体有链状、蓬松状等形态;烟尘集合体在数量上平均分别约占30%～40%,矿物颗粒在数量上平均分别约占20%,烟尘集合体颗粒较多说明澳门夏季受机动车尾气影响较重.澳门大气PM₁₀的等效粒径主要分布在0.2～0.4　μm范围内,主要为较细粒子.颗粒物种类有明显的地点差异,交通繁忙的高士德马路路口以烟尘集合体居多(平均47%),且其粒径在较宽范围内都有分布（0.1～0.8 μm）;隧道内亦以烟尘集合体的比例较大,可高达59%;货运码头采样点以矿物颗粒较多.     

宣威肺癌高发区冬季室内PM_(10)的微观形貌特征

高浓度的可吸入颗粒物(PM10)会对人体多个系统产生损害,室内PM10是宣威肺癌的发生的重要影响因素。应用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了宣威肺癌高发区虎头村2008年冬季取暖期室内可吸入颗粒物的形貌特征以及不同种类颗粒物的数量-粒度和体积-粒度分布。结果表明,在数量-粒度分布上,烟尘集合体、矿物颗粒在虎头村呈现呈双峰分布,主峰为0.1～0.6μm,燃煤飞灰虎头村PM10数量贡献最大,说明虎头村燃煤污染严重;自然来源的不规则状沙尘对虎头村PM10的数量贡献更大;体积-粒度分布基本上呈单峰分布,1～2.5μm的颗粒物对质量浓度贡献较大。     

哈尔滨春季大气PM_(2.5)物理化学特征及来源解析

应用场发射扫描电镜(FESEM)和带能谱的扫描电镜(SEM-EDX)对哈尔滨市春季市区大气PM2.5的物理和化学特征进行研究。微观图像表明PM2.5颗粒类型主要为矿物、烟尘集合体、飞灰和超细颗粒物;从各种颗粒的数量-粒度、体积-粒度分布及矿物元素分析表明,哈尔滨市大气PM2.5颗粒中,矿物、烟尘集合体、飞灰是颗粒的主要成分,分别来源于扬尘、燃煤燃烧和机动车尾气排放。     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.