Fe_2O_3-TiO_2光催化降解水中酸性橙Ⅱ研究

通过溶胶-凝胶法制备TiO2/Fe2O3复合半导体催化剂,用SEM、X-ray衍射仪对催化剂进行表征,设计了光催化降解反应装置以研究光催化降解水中酸性橙。探讨了Fe2O3-TiO2催化剂对可见光吸收性能,以及降解水中酸性橙Ⅱ的催化性能影响。实验结果表明:Fe2O3修饰的TiO2出现明显的红移,20%wFe2O3修饰的TiO2催化剂催化效率较高;TOC结果表明,低pH值条件有利于酸性橙Ⅱ的矿化。     

H2O2引发的UV/Fenton苯酚光催化降解

研究了H2O2引发光催化降解方法对废水中微量苯酚的去除效果,应用传感技术分析了降解过程中H2O2浓度变化,及其H2O2引发光催化降解苯酚的机理,考察了影响苯酚光催化降解的因素,确定了最佳降解试验条件为:H2O2 0.075~0.30mmol/L,Fe3+ 0.1~0.15mmol/L,pH值 4~5.在此条件下,苯酚初始浓度为50mg/L的含酚废水反应2h,苯酚降解率达到95%,矿化去除率达77%.     

不同粒径活性氧化铝负载CeO_2-Fe_2O_3催化还原脱硫脱硝

运用工业级活性氧化铝作载体,开展CeO2掺杂对不同粒径活性氧化铝负载Fe2O3催化还原烟气脱硫脱硝实验研究。并采用BET和XRD分别对氧化铝载体和催化剂进行表征。实验结果表明:比表面积和孔容相近的不同粒径活性氧化铝载体负载活性组分后,催化还原同时脱硫脱硝的活性表现出粒径较大的铝基催化剂,比粒径较小的铝基催化剂脱硫效果好;不同组分CeO2掺杂10%Fe2O3/Al2O3催化剂中,3mm粒径6%CeO2-10%Fe2O3/Al2O3催化剂脱硫效果最好;将此种催化剂用于模拟烟气(SO2+NO+CO+N2)脱硫脱硝研究,获得较宽的脱硫脱硝温度范围(300~550℃),且NO和SO2转化率均大于92.5%。     

TiO_2/AC催化臭氧氧化处理水中的苯酚

研究了单独臭氧氧化及以活性炭(AC)和负载二氧化钛的活性碳(TiO2/AC)为催化剂催化臭氧氧化处理水中苯酚的效果。考察了AC、TiO2/AC对苯酚的吸附特性及三种方法对苯酚的转化率及矿化率效果及其臭氧利用效率,并对氧化过程进行了动力学分析。实验结果表明:AC、TiO2/AC对苯酚的吸附均较好地符合Freundlich方程;催化臭氧氧化转化苯酚的效果高于单独臭氧氧化;TiO2/AC作催化剂有利于苯酚的最终矿化,同时提高了臭氧的利用效率;3种氧化反应均较好的符合二级动力学方程,TiO2/AC催化臭氧氧化苯酚的二级动力学常数为0.0001L/(mg.min),高于单独臭氧氧化0.00004L/(mg.min)和AC催化臭氧氧化0.00006L/(mg.min)。     

Pd/CeO2-Al2O3对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比(Pd:Ce)的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1:1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上.     

纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

铁铜催化剂非均相Fenton降解苯酚及机制研究

通过浸渍法制备了负载于活性炭(AC)上的金属催化剂Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC,并通过X射线衍射(XRD)、物理吸附仪及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征.研究了非均相Fenton反应催化H2O2降解苯酚废水的工艺参数,并通过中间产物分析和电子自旋共振谱(ESR)探讨了过程反应机制.实验表明,Cu/AC催化剂中铜主要以CuO形式存在,Fe/AC中铁以多价态形式存在,以无定形形态分散于活性炭中.Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC催化过氧化氢降解苯酚60 min内降解率分别达到96.7%、77.5%和99%;Cu/AC和Fe-Cu/AC催化剂中活性组分铜和铁有一定溶出,而Fe/AC中活性组分铁溶出很少,苯酚降解主要是以非均相催化为主,同时在三轮循环实验后的苯酚降解率仍然高达93%以上,显示了良好的催化稳定性.在优化条件pH=3、T=303 K及初始H2O2为4.38 mmol.L-1下,Fe/AC催化过氧化氢对苯酚和TOC去除率分别达到97%和53%,没有催化剂时苯酚几乎不降解.ESR结果表明Fe/AC催化过氧化氢产生了羟基自由基,证明苯酚降解是以羟基自由基氧化为主;通过高效液相色谱(HPLC)检测苯酚降解中间产物主要有邻苯二酚、对苯二酚和对苯醌,推测苯酚降解途径主要为邻位和对位的羟基取代反应.     

纳米TiO2/沸石/UV催化臭氧化水中硝基苯的研究

设计了O3/纳米TiO2/沸石（体系A）和O3/纳米TiO2/沸石/UV（体系B）2种催化臭氧化体系并将其用于处理水中的硝基苯,研究了影响处理效果的主要因素,并对2种方法进行了比较。结果表明,2种催化臭氧化体系都能产生大量的羟自由基,加速硝基苯的降解,其中体系B对硝基苯的降解效果最好。随着进气流量的增加、温度的升高硝基苯的降解速率都会加快。催化臭氧化反应速率遵循一级反应规律,与苯酚的初始浓度和催化剂的用量关系不大。pH值对苯酚去除率有重要的影响,随pH值的升高,苯酚去除率显著提高。叔丁醇对硝基苯的降解有很强的抑制作用。     

Fe_3O_4-RGO为阴极催化剂的MFC处理苯酚废水研究

将Fe3O4沉积在还原石墨烯的表面成功制备了Fe3O4-RGO复合纳米材料。扫描电镜检测发现具有尖晶石结构的四氧化三铁均匀地附着在了还原石墨烯的表面。XRD衍射仪检测结果表明复合材料具有多相的结构。将Fe3O4-RGO复合纳米材料作为阴极催化剂用于单室MFC处理苯酚废水试验中,发现MFC的最大输出功率达到了0.283 W/m2,阴极内阻为151.2Ω,这表明Fe3O4-RGO复合纳米材料非常适合作为MFC的阴极催化剂。底物降解实验中发现苯酚和葡萄糖都可以作为MFC的底物进行发电,经过一定的延迟时间后均能够获得稳定的功率输出。同时,苯酚的浓度随着时间的延长逐步降低。     

UV/H_2O_2体系降解六氯苯动力学及其机理研究

对比了3种不同氧化方法对水中六氯苯(HCB)的去除效果,考察了HCB初始浓度、H2O2投加量及pH值对UV/H2O2降解HCB效果的影响。结果表明,3种工艺对HCB的降解效果是H2O2相似文献   

氧化铁催化甲烷脱硝的实验研究

文章使用固定床反应器在350℃~850℃范围内对氧化铁催化甲烷脱硝进行了实验研究。研究结果发现在有2%氧气存在条件下,氧化铁催化甲烷脱硝的效果最高只有20%,而且在350℃~750℃范围的氧化铁催化甲烷脱硝反应机理与850℃时的脱硝反应机理并不相同。在高温的850℃~950℃范围无氧气条件下,NOx转化率随着温度升高而单调增加,随CH4/NO摩尔比的增加而升高,氧化铁催化甲烷脱硝的最佳效果可以达到将近100%。通过进一步分析发现高温850℃~950℃无氧气条件下的脱硝反应机理是在催化剂表面进行了氧化还原反应,即首先发生了CH4与Fe2O3的气固反应,将Fe2O3还原为Fe3O4,而后Fe3O4再与NO反应将其还原为N2。     

光Fenton反应的Ce-Fe/Al2O3催化剂制备及性能表征

采用等量浸渍法制备具有相同铁负载量的Fe/Al2O3和Ce-Fe/Al2O3催化剂,以解决光Fenton反应过程中催化剂溶出的问题并提高反应过程的pH值.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氢程序升温还原(H2-TPR)及紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)等手段分别表征催化剂的物相结构、表面形貌、还原性能及光吸收特性,利用媒介黄的光Fenton脱色反应来考察催化剂的活性和稳定性.结果表明,铈掺杂使活性组分Fe2O3分散均匀,有效防止Fe2O3颗粒的长大,增加催化剂对光的吸收,增强催化剂的储氧能力,提高了催化剂的催化活性,降低铁的溶出.该催化剂在pH3.0～6.0条件下,60min内可将100mg/L媒介黄完全脱色,在pH6.0连续使用10次,其催化能力保持稳定.     

微波诱导催化剂Fe_2O_3/Al_2O_3制备及PEG对其活性影响

以AlCl·36H2O、FeCl·36H2O和CO(NH)22为原料,采用均匀沉淀法制备微波诱导催化剂Fe2O3/Al2O3,用X射线衍射仪(XRD)对其结构进行了表征,研究了加入聚乙二醇(PEG200)作为分散剂对产物的影响。结果表明:加入体积分数为0.05%PEG后,对于20mg/L的甲基橙模拟废水,在微波功率为900W,催化剂投加量为2g/L,处理5min后脱色率可达95.8%。     

TiO2/PS/Fe3O4 光催化剂的低温制备及其光催化和磁回收性能

以聚苯乙烯(PS)包覆油酸修饰过的纳米Fe3O4为磁核,在低温(90℃)、中性(pH=7左右)条件下,制备了以PS为惰性隔离层的磁载TiO2光催化剂.用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外分光光度计(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的物相组成、形貌、表面性质、磁学性质进行了表征.以苯酚为模拟污染物,考察了其光催化活性,以自制的磁回收装置,考察其回收特性.结果表明,低温制备的TiO2为锐钛矿结构,平均粒径为2～5 nm,催化剂TiO2/PS/Fe3O4[其中物质的量比为n(TiO2)∶n(St)∶n(Fe3O4)=60∶2.5∶1]具有结构完整的壳/壳/核结构,TiO2在PS/Fe3O4表面负载牢固;光催化降解苯酚遵循一级反应动力学方程,TiO2/PS/Fe3O4[n(TiO2)∶n(St)∶n(Fe3O4)=60∶2.5∶1]的反应速率常数K=0.025 8,与纯TiO2的活性接近(K=0.026 2);循环使用5次后,反应速率常数仅降低0.003 4.所制催化剂具有较强的磁感应强度,平均回收率可达到92%以上.该低温水解法制备的磁载TiO2光催化剂具有良好的应用前景.     

ZnO包覆Al_2O_3的制备表征及光催化性能研究

采用化学沉积法制备了ZnO包覆Al2O3光催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)进行了表征。在自制的光化学反应器中,以中压汞灯作光源,一定浓度的甲基橙为光催化反应模型化合物,研究了光催化剂的活性。考察了甲基橙初始浓度、催化剂加投量、pH值、温度、光照强度、反应液体积等因素对脱色率的影响。实验结果表明,ZnO包覆Al2O3复合光催化剂具有较高的光催化活性。在250W中压汞灯下光照3h,0.10g复合光催化剂能使200mL,10mg/L甲基橙溶液的脱色率达到92.21%。     

Preparation and characterization of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst for degradation dye wastewater

In order to develop a catalyst with high activity for catalytic wet oxidation (CWO) process at room temperature and atmospheric pressure, Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst was prepared by consecutive impregnation method and the prepared parameters were optimized. The structure of the catalyst was characterized by BET, XRF, SEM and XPS technologies, and the actual wastewater was used to investigate the catalytic activity of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 in CWO process. The experimental results showed that the prepared catalyst exhibited good catalytic activity when the doping amount of Ti was 1.0 wt% (the weight ratio of Ti to carriers), and the middle product, CeO2-TiO2/γ-Al2O3, was calcined in 450℃ for 2 h. The CWO experiment for treating actual dye wastewater indicated that the COD, color and TOC of actual wastewater were decreased by 62.23%, 50.12% and 41.26% in 3 h,respectively, and the ratio of BOD5/COD was increased from 0.19 to 0.30.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。     

树脂负载Fe3+/Cu2+多相类芬顿降解染料橙黄

制备了新型多相类Fenton催化剂(Fe3+cu2+)/R(Fe3+和cu2+同时负载于离子交换树脂),以橙黄Ⅳ为研究对象,探讨了初始过氧化氢浓度、橙黄Ⅳ浓度、催化剂量、初始pH值及温度等因素对催化反应速率的影响,并对该催化剂重复使用性能进行测试.研究结果表明,该催化剂(Fe3++Cu2+)/R与Fe3+/R相比表现出更好的催化过氧化氢分解的活性,使橙黄Ⅳ的降解率提高10%;催化过氧化氢氧化橙黄Ⅳ的反应遵循假一级反应动力学,反应活化能为10.71 kJ·mol-1;催化剂表现出良好的重复使用性能,Fe3+和cu2+在树脂表面负载比较牢固,具有较好的稳定性和耐用性.同时,电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,cu2+的掺杂能有效地促进OH·的产生;X射线光电子能谱(XPS)测试结果表明,反应过程中存在高价态铁物种.因此,在该体系反应过程中产生的活性物种是OH·和高价态铁同时共存.     

分子筛固载Fe2+-Fenton法降解水中甲基橙的研究

单因素实验考察了不同Fe2+负载量、甲基橙溶液初始浓度、温度、催化剂用量、pH值以及H2O2浓度对降解率的影响。正交实验优化了降解反应条件,得出各因素影响显著性的先后顺序为:pH值、温度、反应时间、催化剂用量、H2O2浓度。结果表明:在常压、温度为35℃,起始pH值为3.00、H2O2浓度为0.552mmol/L、催化剂浓度为0.83g/L、反应时间为80min的最佳条件下,甲基橙降解率可达98.15%。对催化剂进行了紫外照射处理回收再生,功率100W条件下,照射3h后再生催化剂活性可达原来的80.64%。     

Photocatalytic performance of TiO2 catalysts modified by H3PW12O40, ZrO2 and CeO2

The binary composite photo-catalysts CeO2/TiO2, ZrO2/TiO2 and the ternary composite photo-catalysts H3PW12O40-CeO2/TiO2,H2PW12O40-ZrO2/TiO2 were prepared by sol-gel method. The catalysts were characterized by thermogravimetric-differential thermal analysis (TG-DTA), scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD). The photocatalyfic elimination of methanol was used as model reaction to evaluate the photocatalytic activity of the composite catalysts under ultraviolet light irradiation. The effects of doped content, activation temperature, time, initial concentration of methanol and gas flow rate on the catalytic activity were investigated. The results showed that after doping a certain amount of CeO2 and ZrO2, crystaniTation process of TiO2 was restrained, particles of catalysts are smaller and more uniform. Doping ZrO2 not only significantly improved the catalytic activity, but also increased thermal stability. Doping H3PW12O40 also enhanced the catalytic activity. The catalytic activities of binary and ternary composite photocatalysts were significantly higher than tin-doped TiO2. The dynamics law of photocatalytic reaction over the binary CeO2/TiO2 and ZrO2/TiO2 catalysts has been studied. The activation energy 15.627 and 15.631 kJ/mol and pre-exponential factors 0.5176 and 0.9899 s-1 over each corresponding catalyst were obtained. This reaction accords to the first order dynamics law.