铜铈复合氧化物上石化行业典型VOCs的氧化行为与动力学

采用共沉淀法和等体积浸渍法制备了CuCeO x复合催化剂,对材料的物化性质进行了XRD、低温N2吸脱附、H2-TPR和O2-TPD表征.以石化行业典型VOCs(苯、甲苯和正己烷)为探针污染物,研究了污染物组成与浓度、反应空速、O2浓度、H2O浓度和催化剂种类对其氧化行为的影响,并对反应动力学参数进行了模型拟合.共沉淀得到的催化剂具有均匀的活性相、好的低温可还原性能和较多的活性表面氧物种.甲苯氧化率随着污染物浓度升高而降低,高转化率下苯浓度与其氧化率无相关性,正己烷的氧化率与入口浓度呈正比.苯能够显著抑制甲苯的氧化,而甲苯加入有利于苯的氧化.正己烷对苯氧化的影响较小,但能够促进甲苯的转化,苯系物对正己烷氧化有明显的抑制作用.低空速和高氧浓度都有利于污染物的氧化,氧浓度的变化对正己烷和苯的氧化影响较小.水汽对甲苯的氧化有明显的抑制作用,而对苯和正己烷氧化有明显的促进作用.共沉淀催化剂具有更好的甲苯和苯氧化性能,而无水条件下浸渍催化剂具有更好的正己烷氧化性能.拟一级动力学模型能够很好地模拟不同条件下污染物的氧化行为.     

抓住机遇,强化管理,突出重点 开创油气田勘探开发环保工作新局面

我们在企业深化改革中,逐步调整产业结构,不断探索和改进适应生产发展的环境保护工作方式,其具体做法是：１完善环境保护机构,建立局长责任制下的环境保护管理体系制定了“局机关环境保护责任制”,明确规定主持全面工作的局长为环境保护工作第一责任人,分管环保工作...     

Pd／Ce02-A1203对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比（Pd：Ce）的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃（PAHs）的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1：1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上.     

丙烷催化还原脱硝中硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂的再生

考察了5%H₂/Ar还原再生丙烷催化还原NO_x中硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂的工艺参数影响,采用N₂吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和氢气程序升温还原等手段研究了催化剂再生行为的构效关系.结果表明,硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂由于CuSO₄的生成导致催化剂活性位损失,比表面积、微孔面积和孔体积的减小.H₂还原再生的最佳工艺参数为再生温度500℃和再生气体用量42.8L/g_催化剂,再生催化剂的活性可恢复到新鲜催化剂的95%.在最佳再生条件(500℃和42.857L/g_催化剂)下,再生催化剂表面CuSO₄含量最低(0.4%),且再生催化剂的比表面积、微孔面积和孔体积较失活催化剂有较大提高.     

贵金属(Pt、Pd和Ru)基催化剂在含氯挥发性有机物催化降解中的研究进展

含氯挥发性有机物(Chlorine-containing volatile organic compounds, CVOCs)由于存在来源广泛、生物/环境毒性高、易使催化剂Cl中毒失活等问题，是当前VOCs控制领域的研究重点和难点。催化降解技术具有能耗低、效率高、二次副产物少等显著优点被认为是最有效的CVOCs排放控制技术之一。高性能催化剂是该技术的核心。目前，CVOCs降解催化剂主要以Al₂O₃、TiO₂、MgO、CeO₂等单一或复合金属氧化物为载体，以Pt、Pd、Ru等为反应活性中心。在CVOCs氧化反应中，贵金属在低温下易与Cl作用，覆盖/惰化活性位，导致催化剂低温活性下降。常用的提升负载型贵金属催化剂CVOCs催化性能的策略有金属助剂掺杂、活性中心状态优化、载体性质调控、反应条件调节等。本文综述了贵金属(Pt、Pd和Ru)基催化剂在CVOCs催化氧化中的研究进展，主要集中于过渡金属引入、载体本征性质调变、反应条件调节等在CVOCs转化效率及催化剂性能改善中的作用。此外，对CVOCs催化净化催...     

分子筛固载Fe~(2+)-Fenton法降解水中甲基橙的研究

单因素实验考察了不同Fe2+负载量、甲基橙溶液初始浓度、温度、催化剂用量、pH值以及H2O2浓度对降解率的影响。正交实验优化了降解反应条件,得出各因素影响显著性的先后顺序为:pH值、温度、反应时间、催化剂用量、H2O2浓度。结果表明:在常压、温度为35℃,起始pH值为3.00、H2O2浓度为0.552mmol/L、催化剂浓度为0.83g/L、反应时间为80min的最佳条件下,甲基橙降解率可达98.15%。对催化剂进行了紫外照射处理回收再生,功率100W条件下,照射3h后再生催化剂活性可达原来的80.64%。     

甲烷催化还原NOx中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化

采用共浸渍法制备了系列Co基/分子筛催化剂,在固定床催化反应器中考察了不同催化剂在甲烷催化还原NO_x中的催化行为,优化了Co基/分子筛催化剂的助剂和载体,并通过催化表征手段阐明了其构效关系.结果表明,Fe和SAPO-34分别作为优化助剂和载体制备得到的Co-Fe/SAPO-34催化剂具有最高的催化活性,在450℃时,NO_x的最大转化率可以达到52.7%.CO_2对Co-Fe/分子筛催化剂活性无明显抑制作用,H_2O对催化剂的活性抑制是可逆的,SO_2对催化剂活性抑制作用明显.Co-Fe/SAPO-34催化剂表面钴物种以CoO和Co(OH)_2为主,Co-Fe/ZSM-5催化剂表面钴物种则以Co_3O_4和Co(OH)_2为主,Co-Fe/Beta催化剂则可能以CoO、Co Al2O_4和Co_3O_4为主.各Co-Fe/分子筛催化剂表面Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比依次为Co-Fe/ZSM-5(3.98)Co-Fe/SAPO-34(0.52)Co-Fe/Beta(0.43).活性组分钴物种的形态和合适的Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比对Co-Fe/分子筛催化剂上甲烷催化还原NO_x至关重要.Co-Fe/分子筛催化剂上CH_4-SCR反应机制为:NO在Br?nsted酸位上吸附氧化成NO~+,同时CH_4在Br?nsted酸位上吸附活化成—C=O和—COO等活性物种,生成的NO~+在Co2+和Fe~(3+)等催化活性位上转化成硝酸盐等中间产物,中间产物硝酸盐与活化物种(—C=O和—COO)反应生成N_2和CO_2.     

ZnFe_2O_4/TiO_2光催化剂制备及乙酰甲胺磷降解性能研究

分别采用共沉淀法和溶胶-凝胶法制备了ZnFe2O4和掺杂ZnFe2O4的纳米级TiO2光催化剂,进行了XRD、TEM和UV visDRS表征,以卤素灯为光源对纳米TiO2降解水溶液中乙酰甲胺磷农药进行了研究。考察了反应液初始pH值、催化剂用量、H2O2用量对降解率的影响。实验结果表明,焙烧温度为400℃、掺杂量为0.5%的ZnFe2O4/TiO2纳米粉体降解效果最佳,在相同条件下,反应2h后农药降解率可比纯TiO2提高20%左右。正交实验优化了降解反应条件,在常温常压下,起始pH值为12、H2O2浓度为12mmol/L、催化剂浓度为0.5g/L、反应3h后,初始浓度为1.0×10-4mol/L的乙酰甲胺磷农药降解率可达61.2%。     

Pd/CeO2-Al2O3对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比(Pd:Ce)的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1:1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上.     

功能化多孔材料对CO_2的吸附分离研究进展

功能化多孔材料拥有优越的CO_2吸附和存储性能,在燃煤电厂、玻璃炉窑、水泥厂、钢铁厂等高耗能工矿企业采用CO_2吸附技术,对CO_2减排、减缓温室效应具有重要意义。随着研究的不断深入,新型CO_2吸附材料呈现出廉价、易获取、高吸附率等趋势,当前研究重点集中在介孔硅、金属有机框架、沸石、活性炭、聚合物等的表面功能化。总结了上述典型吸附剂功能化的最新成果,重点介绍多孔吸附材料的功能化方法、吸附机理与吸附动力学的研究进展,并提出多孔材料对CO_2的吸附分离的研究空间和发展趋势。