大气颗粒物混合尘溯源解析新方法

针对采用化学质量平衡模型(CMB)进行大气颗粒物源解析时,混合尘源由于与单一尘源存在严重共线性而不能代入模型的问题,首先对混合尘进行源解析,根据解析结果将混合尘分拆为对应的单一尘源,然后与原有的单一尘源共同代入CMB进行源解析,提出了大气颗粒物混合尘溯源解析新方法.将混合尘溯源解析新方法应用于某市的大气颗粒物尘源解析,得到扬尘的贡献率为28.75%,较二重源解析技术的46.3%和二重源解析技术改进方法的38.38%都要低,表明新方法更好地解决了共线源代入CMB出现的问题.受体元素计算值与测量值的比值较二重源解析技术改进方法有更多元素接近1,表明新方法建立的模型更加合理.     

水质模型与CMB相耦合的河流污染源源解析技术

开发了水质模型与化学质量平衡模型(CMB)相耦合的河流污染源源解析技术,用于解析上游断面、直排工业源、支流源和未知源对河流受体断面的污染贡献。该技术可解析具体污染源对环境受体的相对贡献率和绝对贡献值,并附有诊断指标以判断拟合结果的优劣。利用开发出的源解析模型对山东省小清河主要断面进行了解析,发现解析结果与实际情况相符且满足诊断指标要求。扩散模型与受体模型的有机结合,提高了解析结果与实际情况的符合程度。     

利用二重源解析技术解析抚顺市大气颗粒物的来源

在利用CMB模型对大气颗粒物进行解析时经常遇到一组数据多种结果的现象,同时,扬尘属于混合尘源类,与一些单一尘源类之间可能存在严重的共线性,从而很难准确地解析出各单一尘源类对受体的贡献值.二重源解析技术较好地解决了上述问题.本文利用二重源解析技术对抚顺市的大气颗粒物来源进行了解析.解析结果表明扬尘、土壤风沙尘、煤烟尘和有机碳是抚顺市环境空气中TSP的四大排放源类,其贡献率分别为扬尘37.5%、土壤风沙尘15.9%、有机碳13.9%、煤烟尘6.0%.     

基于受体模型和地统计学相结合的土壤镉污染源解析

研究了武汉市东湖高新技术开发区约150km2范围内土壤重金属Cd元素的含量分布和潜在来源情况. 并利用主成份分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型定量解析了土壤中Cd的来源, 结果表明土壤中Cd的来源以源1为主(来源分担率为:源167%、源28%、源316%,其他源9%).同时利用该受体模型得到了在每个采样点的源贡献量, 并用地统计学方法插值了Cd的源贡献量的空间分布状况.结果显示, Cd各个源贡献量具有不同的空间分布状况, 其中最大源1的高贡献值主要集中在研究区中部. 结合PCA分析和源贡献量空间分布状况, 初步推断源1可能为电子工业源,源2为城市大气沉降,源3应为成土母质. 研究结果表明, 将PCA/APCS受体模型和地统计学方法相结合可以有效地对土壤重金属隐性污染源进行定性识别及定量解析.     

基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

二次颗粒物源成分谱的建立在尘源解析中的作用

通过CMB模型计算各类尘源对TSP、PM10的影响时发现,二次颗粒物对尘源解析起到了不容忽视的作用,因此就二次颗粒物源成分谱进行了专门解析研究,并把二次颗粒物解析也纳入到模型中来,从而完善了源解析结果。     

二次颗粒物源成分谱的建立在尘源解析中的作用

通过CMB模型计算各类尘源对TSP、PM10的影响时发现，二次颗粒物对尘源解析起到了不容忽视的作用，因此就二次颗粒物源成分谱进行了专门解析研究，并把二次颗粒物解析也纳入到模型中来，从而完善了源解析结果。     

基于颗粒物化学组分粒径分布特征的源解析方法构建与评估

大气颗粒物污染来源解析可以为大气污染防控提供科学支撑.大部分颗粒物源解析研究是以化学组分为基础,此外,粒径特征也是颗粒物的重要属性之一,通过分析化学组分的粒径特征,有助于提高解析结果准确性.针对目前组分粒径分布信息利用不充分的问题,在三维多粒径因子分析模型(ABB)基础上,将已知源类标识组分粒径分布信息作为约束限制,构建基于组分粒径分布特征的多粒径源解析模型(SDABB).通过模拟数据集对模型进行了评估,探究了SDABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性的敏感程度.结果表明,ABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性较敏感,将粒径分布规律纳入后的SDABB模型,两种情景效果均明显变优,即SDABB模型可以较好解析共线性源类,并且对贡献粒径分布相似性不敏感.     

台州市市区环境空气中PM2.5的多模型联用来源解析

为对台州市市区环境空气中PM_2.5的主要来源进行全面分析,运用CMAQ(空气质量模型)模型中的ISAM源追踪算法,计算了台州市本地各类污染源及外来源对PM_2.5的贡献,同时基于CMB模型的初步源解析结果,利用CMAQ模型解析二次前体物排放源的贡献,得到CMB-CMAQ联用模型的源解析结果,综合分析CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型解析结果最终获得台州市市区空气中PM_2.5的贡献源数据.结果表明:①CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型解析结果均表明,台州市市区PM_2.5本地源中首要贡献源为工业源,两个模型中工业源贡献率分别为20.13%和26.94%,其次为扬尘源(贡献率分别为16.98%、19.37%)和道路移动源(贡献率分别为16.44%、18.14%).②CMB-CMAQ联用模型解析结果中工业源、扬尘源和道路移动源的贡献率均高于CMAQ模型解析结果,而外来源和电力源的贡献率均低于CMAQ模型解析结果.③CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型综合分析分配结果表明,外来源、工业源、扬尘源、道路移动源是对区域中PM_2.5贡献较大的4个污染源,贡献率分别为26.10%、22.38%、16.09%、15.07%.研究显示,台州市市区环境空气中PM_2.5污染呈以工业源、扬尘源为主,道路移动源污染突出的复合型污染特征,加强这三类源的排放管理对于台州市市区PM_2.5污染防治具有重要意义.      

An integrated chemical mass balance and source emission inventory model for the source apportionment of PM2.5 in typical coastal areas

The source apportionment of PM_2.5 is essential for pollution prevention. In view of the weaknesses of individual models, we proposed an integrated chemical mass balance-source emission inventory (CMB-SEI) model to acquire more accurate results. First, the SEI of secondary component precursors (SO₂, NO_x, NH₃, and VOCs) was compiled to acquire the emission ratios of these sources for the precursors. Then, a regular CMB simulation was executed to obtain the contributions of primary particle sources and secondary components (SO₄^2?, NO₃^-, NH₄⁺, and SOC). Afterwards, the contributions of secondary components were apportioned into primary sources according to the source emission ratios. The final source apportionment results combined the contributions of primary sources by CMB and SEI. This integrated approach was carried out via a case study of three coastal cities (Zhoushan, Taizhou, and Wenzhou; abbreviated WZ, TZ, and ZS) in Zhejiang Province, China. The regular CMB simulation results showed that PM_2.5 pollution was mainly affected by secondary components and mobile sources. The SEI results indicated that electricity, industrial production and mobile sources were the largest contributors to the emission of PM_2.5 gaseous precursors. The simulation results of the CMB-SEI model showed that PM_2.5 pollution in the coastal areas of Zhejiang Province presented complex pollution characteristics dominated by mobile sources, electricity production sources and industrial production sources. Compared to the results of the CMB and SEI models alone, the CMB-SEI model completely apportioned PM_2.5 to primary sources and simultaneously made the results more accurate and reliable in accordance with local industrial characteristics.     

无锡市区环境空气中PM10来源解析

于2005年采集了无锡市区PM₁₀源和受体样品,并测定了无机元素、水溶性离子和碳等组分的含量. 采用OC/EC〔即ρ(OC)/ρ(EC)〕最小比值法确定了二次有机碳(Secondary Organic Carbon)对PM₁₀的贡献,并据此重新构建了受体化学成分谱,使用化学质量平衡受体模型(CMB)和二重源解析技术对无锡市区的PM₁₀来源进行了解析. 结果表明:城市扬尘是无锡市环境空气中PM₁₀的主要来源,其分担率达50.49%;煤烟尘和机动车尾气尘的分担率也分别为13.97%和7.80%;其他重要源类按分担率依次为二次有机碳,SO₄2-,建筑水泥尘,NO₃-,土壤尘和钢铁尘等,其中二次有机碳年贡献值为6.94 μg/m3,年分担率为6.18%.      

Secondary organic carbon quantification and source apportionment of PM10 in Kaifeng, China

During 2005, the filter samples of ambient PM₁₀ from five sites and the source samples of particulate matter were collected in Kaifeng, Henan Province of China. Nineteen elements, water-soluble ions, total carbon (TC) and organic carbon (OC) contained in samples were analyzed. Seven contributive source types were identified and their contributions to ambient PM₁₀ were estimated by chemical mass balance (CMB) receptor model. Weak associations between the concentrations of organic carbon and element carbon (EC) were observed during the sampling periods, indicating that there was secondary organic aerosol pollution in the urban atmosphere. An indirect method of “OC/EC minimum ratio” was applied to estimate the concentration of secondary organic carbon (SOC). The results showed that SOC contributed 26.2%, 32.4% and 18.0% of TC in spring, summer-fall and winter, respectively, and the annual average SOC concentration was 7.07 μg/m³, accounting for 5.73% of the total mass in ambient PM₁₀. The carbon species concentrations in ambient PM₁₀ were recalculated by subtracting SOC concentrations from measured concentrations of TC and OC to increase the compatibility of source and receptor measurements for CMB model.     

Identification and elucidation of anthropogenic source contribution in PM10 pollutant: Insight gain from dispersion and receptor models

Source apportionment study of PM₁₀ (Particulate Matter) in a critically polluted area of Jharia coalfield, India has been carried out using Dispersion model, Principle Component Analysis (PCA) and Chemical Mass Balance (CMB) techniques. Dispersion model Atmospheric Dispersion Model (AERMOD) was introduced to simplify the complexity of sources in Jharia coalfield. PCA and CMB analysis indicates that monitoring stations near the mining area were mainly affected by the emission from open coal mining and its associated activities such as coal transportation, loading and unloading of coal. Mine fire emission also contributed a considerable amount of particulate matters in monitoring stations. Locations in the city area were mostly affected by vehicular, Liquid Petroleum Gas (LPG) & Diesel Generator (DG) set emissions, residential, and commercial activities. The experimental data sampling and their analysis could aid understanding how dispersion based model technique along with receptor model based concept can be strategically used for quantitative analysis of Natural and Anthropogenic sources of PM₁₀.     

宁波市环境空气中PM10和PM2.5来源解析

2010年在宁波3个环境受体点采集不同季节的PM10和PM2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的含量.采用OC/EC最小比值法确定了SOC(二次有机碳)对PM10和PM2.5的贡献,据此重新构建了受体化学成分谱.使用化学质量平衡模型对宁波市区的PM10和PM2.5来源进行了解析.结果表明:城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐和机动车尾气尘是环境空气中PM10的主要来源,其分担率分别为23.0%、15.9%、13.3%和12.3%;对PM2.5有重要贡献的源类是城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐、机动车尾气尘、二次硝酸盐和SOC,其分担率分别为19.9%、14.4%、16.9%、15.2%、9.78%和8.85%.      

上海中心城区夏季挥发性有机物(VOCs)的源解析

2006～2008年夏季在上海徐家汇地区对大气中的挥发性有机物(VOCs)进行连续3h采样(6:00～9:00),共取得72个有效样本.同时,应用PCA/APCS(principal component analysis/absolute principal component scores)受体模型对大气中VOCs来源进行了分析.结果表明,上海夏季中心城区大气中VOCs主要有5个来源,分别为交通工具尾气排放、燃料挥发(液化石油气/天然气泄漏和汽油蒸发)、溶剂使用、工业生产和生物质/生物燃料燃烧+海洋源,其贡献率分别为34%、24%、16%、14%、12%.其中,芳香烃主要来自于溶剂使用、交通工具尾气排放、工业生产和燃料挥发,其分担率分别为35%、26%、22%、17%.烯烃主要来自于交通工具尾气排放和燃料挥发,其分担率为49%和40%.烷烃主要来自于交通工具尾气排放、燃料挥发和溶剂使用,其分担率分别为45%、32%、12%.模拟结果和已知源成分谱符合较好,说明PCA/APCS受体模型源解析结果可信.     

天津不同气团来向PM2.5中组分和污染源贡献的季节变化

利用基于新型多点位三维受体模型和后轨迹所构建的来向解析技术（SDA）,探讨了天津市内陆和近海点位的不同季节不同来向气团载带的颗粒物浓度、组分和源分担率特征,并定量计算了不同来向污染源对受体点位的贡献大小.整体上,渤海来向的气团相对清洁（97.1μg/m³）,气团占比较大（23.7%）;内蒙-河北-北京-天津来向气团载带的PM_2.5浓度高（197μg/m³）,但气团占比小（内陆点位春冬季分别为12.5%,11.9%,近海点位春冬季分别为8.6%,10.7%）,对PM_2.5的综合影响较小.近海点位春夏秋冬季对PM_2.5分担率最大的污染源分别为：SSW来向地壳源（12.8%）、SE来向硫酸盐+SOC（二次有机碳）（9.8%）、WSW来向燃煤源（10.3%）、WNW来向硫酸盐+SOC（12.1%）.内陆点位分别为SSW来向地壳源（14.5%）、S来向硫酸盐+SOC（13.5%）、SSW来向机动车源（8.9%）、WNW来向硫酸盐+SOC（9.5%）.     

北京市大气细颗粒物PM2.5的来源研究

2000-2001年在北京联合大学化学学院、中国预防科学研究院和中国环境科学研究院3个采样点采集北京市PM2.5样品,并对其中无机元素、阴阳离子、有机碳(OC)、元素碳(EC)和有机物进行测定.以多环芳烃和部分无机组分为示踪物,利用CMB受体模型对PM2.5来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为燃煤、扬尘、机动车排放、建筑尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐及有机物.污染源贡献率随地域变化不大,燃煤、扬尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐随季节变化比较明显.与1989-1990年解析结果相比,10年间PM2.5来源发生了一定变化.