2006～2012年珠三角地区空气污染变化特征及影响因素

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络2006~2012年监测结果,分析了珠三角地区SO2、NO2、O3和PM10浓度的年、月变化及空间分布特征,并对产生时空分布变化的原因进行了剖析.结果表明:7年来,珠三角地区SO2、NO2和PM10浓度呈下降趋势,降幅分别为61.7%、17.4%和24.3%,O3浓度呈上升趋势,增幅为12.5%,总体而言,珠三角地区空气质量呈好转趋势;湿季(4~9月)空气质量明显优于干季(10月至翌年3月),各污染物浓度的月变化均呈双峰型,SO2、NO2和PM10峰值浓度出现在12月和3月,O3峰值浓度出现在10月和5月;SO2、NO2和PM10浓度高值区主要集中在中部的广佛地区,O3浓度在外围郊区呈现高值,各部分地区的污染物浓度变化趋势不一致,中部经济核心区一次污染物浓度下降趋势更为显著.珠三角地区空气质量的变化受多方面因素的影响,经济下行和政府治理是驱动一次污染逐年好转的主要因素,而政府对VOCs排放控制相对薄弱,VOCs排放与气候变化的共同作用可能是导致二次污染(尤其是O3污染)加剧的原因.     

Developing chemical signatures of particulate air pollution in the Pearl River Delta region, China

PM2:5 samples were collected in a regional sampling network with three sites in Hong Kong and four sites in the adjacent inland Pearl River Delta (PRD) or Guangdong Province during four months/seasons from 2002–2003. Trans-boundary transport between Hong Kong and the inland PRD is inevitable under the influence of Asian monsoon. In summer, Hong Kong serves as the upwind site of the inland PRD while during other seasons it is under the influence of continental emissions. Previous studies have recognized the importance of using chemical signatures to differentiate local vs. regional contributions to air pollutants in Hong Kong such as the CO/NOx ratio, ratios of different VOC species. In this study, detailed chemical speciation by gas chromatography-mass spectrometry was performed with PM2:5 samples to identify new chemical signatures to distinguish aerosols in Hong Kong from those from the inland PRD. Since Hong Kong is not influenced by the continental emissions from the inland PRD during summer, comparison focused on chemical data obtained from this season for chemical signatures. The new ratios developed from the current study include LCPI/HCPI ratio of alkanes (0.39 0.02 in Hong Kong vs. 0.78 0.08 in the inland PRD), pyrene to benzo[ghi]perylene ratio (0.97 0.21 in Hong Kong compared to 0.20 0.06 in the inland PRD), and the ratio of 1,2-benzenedioic acid to 1,4-benzenedioic acid (1.8 0.1 in Hong Kong vs. 0.6 0.05 in the inland PRD). Results from this study also revealed that Hong Kong was impacted by ship emissions as reflected by substantially high V/Ni ratio (9 2) while this ratio was about 1–2 at all sites in the inland PRD, which is very close to typical ratios from residual oil combustion.     

中国海峡西岸城市群冬季PM2.5和PM10中水溶性离子的污染特征

为了研究中国海峡西岸城市群冬季大气颗粒物水溶性离子的污染特征,采集该区域8个城市共14个采样点位(包含1个背景点)的PM2.5和PM2.5~10样品,采用离子色谱分析F-、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、K+、NH4+、Ca2+和Mg2+ 9种水溶性离子的质量浓度.结果表明,海峡西岸城市群冬季大气颗粒物污染严重,PM2.5和PM10的日均值分别为89.65,135.65μg/m3,PM2.5占PM10的66.1%.城区水溶性无机离子主要集中在PM2.5上,其浓度分布存在空间差异,温州地区水溶性无机离子浓度处于较高水平;SO42-、NO3-和NH4+是水溶性无机离子的主要贡献者,其占PM2.5 中水溶性离子总量的79.6%~89.0%,占PM10的74.2%~83.4%.由于受冬季季风的影响,该区域非海盐离子对水溶性无机离子的贡献较大.NO3-/SO42-的质量浓度比显示,冬季海峡西岸城市群已处于机动车污染与燃煤污染并存的复合型污染状态.     

珠江三角洲天然源VOCs排放量估算及时空分布特征

利用实际观测的气象数据和基于遥感图像解译的土地利用现状和植被资料,运用GloBEIS模型,对珠江三角洲2006年度天然源VOCs排放总量进行了估算.结果表明,该区天然源VOCs的年度排放总量达29.6万t,其中异戊二烯7.30万t,占24.7%,单萜10.2万t,占34.4%.其排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的40.5%,冬季占11.1%.其空间特征与土地利用和植被分布密切相关,天然源VOCs排放主要集中在城镇化程度较低和林区较密集的区域.此外,对天然源VOCs排放估算过程中可能的不确定性来源进行了讨论.     

长江三角洲地区能源消费大气污染物排放特征

针对长江三角洲(以下简称“长三角”)16个主要地区,基于常规可获取的统计资料确定污染源活动水平,结合最新的污染源调查资料及相关研究成果确定污染物排放因子,以2008年为基准年,研究了能源消费大气污染物排放特征,建立了具有较高时空分辨率、且便于滚动更新的网格化动态排放清单.结果表明:长三角16个地区2008年能源消费过程中SO2、NOx、PM10、PM2.5、CO的排放量分别为3158.58, 3154.96,979.76,632.34,5258.08kt.其中上海、苏州、南京、杭州、无锡和宁波6城市污染物排放总量均占长三角地区排放总量的60%左右.SO2和NOx排放主要集中在工业和火电部门,颗粒物和CO排放则主要集中在工业部门,机动车对于CO也有较大的排放贡献率.火电部门污染排放具有较强的月变化特征;道路机动车排放受居民出行规律影响,具有明显的周变化和日变化特征.     

珠三角地区2005-2009年灰霾天气污染水平分析

通过环境监测数据和灰霾观测站气象资料,评价珠江三角洲地区2005-2009年灰霾污染程度,分析大气污染颗粒物与灰霾天气的关系,反映该地区居民灰霾污染暴露水平。结果显示,珠三角地区2005-2009年灰霾天气总体趋势为广州市稳中有降,东莞、深圳和肇庆三城市先升后降,每年灰霾天气具有明显季节性变化。四城市灰霾天气污染水平均以等级指数2轻微灰霾天气为主,PM10、SO2和NO2,3种大气污染物与灰霾等级指数回归分析具有显著性的正相关效应。珠三角地区属于灰霾高发区,灰霾污染较为严重。     

北京东北部城区大气细粒子与相关气体污染特征研究

于2008年7月~2009年4月的4个季节,在北京市朝阳区北部,利用VAPS通用型大气污染物采样仪(URG3000K)对大气细粒子(PM2.5)和环境空气中相关气体进行了同时采集,并利用IC离子色谱仪(DX-600型)分析了PM2.5中水溶性无机离子成分和环境空气中相关气体的含量.结果表明,PM2.5质量浓度春季>夏季>冬季>秋季;SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中最主要的3种水溶性无机离子,年均质量浓度分别为14.82μg/m3、11.57μg/m3和8.35μg/m3,三者浓度之和占PM2.5中总水溶性无机离子浓度的86.28%.SO42-、NH4+浓度占PM2.5浓度百分比均为夏、秋季高于冬、春季; NO3-浓度占PM2.5浓度的百分比为秋季>春季>夏季>冬季.空气中的SO2、NO2和NH3等气态污染物的含量直接影响PM2.5中二次离子SO42-、NO3-和NH4+的浓度, SO2、NO2浓度的季节特征为冬、春季高于夏、秋季,与SO42-、NO3-的季节变化规律相反; NH3浓度在夏季最高,冬季最低. PM2.5酸度在夏、秋季高于冬、春季,且夏、秋季PM2.5样品全部呈酸性,冬、春季PM2.5样品一部分呈酸性,一部分呈碱性.夏季SOR值和NOR值分别为冬季的4.8倍和3倍,表明夏季SO2和NO2更易转化生成SO42-和NO3-.PM2.5中SO42-、NO3-和NH4+主要以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式共存于气溶胶体系中.     

Chemical characteristics of PM2:5 during a typical haze episode in Guangzhou

The chemical characteristics (water-soluble ions and carbonaceous species) of PM2:5 in Guangzhou were measured during a typical haze episode. Most of the chemical species in PM2:5 showed significant di erence between normal and haze days. The highest contributors to PM2:5 were organic carbon (OC), nitrate, and sulfate in haze days and were OC, sulfate, and elemental carbon (EC) in normal days. The concentrations of secondary species such as, NO3??, SO4 2??, and NH4 + in haze days were 6.5, 3.9, and 5.3 times higher than those in normal days, respectively, while primary species (EC, Ca2+, K+) show similar increase from normal to haze days by a factor about 2.2–2.4. OC/EC ratio ranged from 2.8 to 6.2 with an average of 4.7 and the estimation on a minimum OC/EC ratio showed that SOC (secondary organic carbon) accounted more than 36.6% for the total organic carbon in haze days. The significantly increase in the secondary species (SOC, NO3??, SO4 2??, and NH4 +), especially in NO3??, caused the worst air quality in this region. Simultaneously, the result illustrated that the serious air pollution in haze episodes was strongly correlated with the meteorological conditions. During the sampling periods, air pollution and visibility had a good relationship with the air mass transport distance; the shorter air masses transport distance, the worse air quality and visibility in Guangzhou, indicating the strong domination of local sources contributing to haze formation. High concentration of the secondary aerosol in haze episodes was likely due to the higher oxidation rates of sulfur and nitrogen species.     

南京城区夏秋季能见度与PM2.5化学成分的关系

为研究南京细颗粒物PM2.5化学成分与能见度的关系,于2011年8月4~17日和2011年10月31日~11月11日在南京城区采集PM2.5样品并分析其化学成分,同时对能见度、PM2.5、相对湿度等进行了同步观测.结果表明:南京城区夏季采样期间的能见度高于秋季,分别约为10.9km、7.5km,低能见度天PM2.5质量浓度较高,能见度与PM2.5的相关系数为-0.75.水溶性离子和总碳分别占PM2.5质量浓度的38%和26%,其中与能见度相关性较显著的是NO3-、SO42-、NH4+、EC.总消光系数的主要贡献者是颗粒物,达98.2%.8月首要消光组分是硫酸铵(NH4)2SO4,占47.0%,有机碳OC和硝酸铵NH4NO3分别占19.2%和14.3%;而11月是NH4NO3、(NH4)2SO4和OC,分别占29.3%、28.7%、26.8%.对不同相对湿度下的能见度和PM2.5化学成分进行拟合.进一步根据WRF/Chem细颗粒物化学成分模拟结果,分别利用拟合关系式和美国IMPROVE关系式,对2011年8月和11月能见度进行计算,与观测对比发现,利用本文拟合关系式计算的能见度结果优于IMPROVE关系式.     

浅析宜昌市城区PM_(2.5)污染特征及防治对策研究

依据2013年白龙岗站点自动监测数据,对PM2.5污染特征及手工采集的PM2.5膜中水溶性阴离子进行分析,并结合实际提出相应的防治对策。结果表明,PM2.5作为首要污染物,其分布具有季节性特征,冬季最高,夏季最低;灰霾日PM2.5、PM10、SO2和NO2具有相同的变化趋势;NO-3/SO2-4的比值表明宜昌市呈现工业污染和机动车尾气污染的复合污染特征。     

北京市PM2.5水溶性有机物污染特征

用离子色谱技术对北京市2001~2002年大气PM2.5中7种水溶性有机物(WSOC)(甲酸、乙酸、甲磺酸、乙二酸、丙二酸、丁二酸、戊二酸)及12种无机离子(F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO32-、SO42-、PO43-、Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 )的污染水平进行了同步测定.结果表明,SO42-、NO3-及NH4 为PM2.5中主要的水溶性物种,分别占PM2.5质量的10.6%、7.4%和5.7%;7种WSOC的浓度为0.011~0.118靏/m3,占PM2.5质量浓度的0.01%~0.1%,其中浓度最高的为乙二酸,其次为乙酸、丙二酸、丁二酸等;对PM2.5各化学组分浓度的季节变化特征的分析表明,PM2.5及OC的高浓度污染均出现在冬季采暖期,而WSOC则出现在夏季;对乙二酸与其他各组分进行相关性分析表明,乙二酸与SO42-、K 、NH4 、NO3-有较强的线性相关性(r=0.83,0.57,0.49,0.33),而与Cl-、Na 、Mg2 、Ca2 、EC、OC相关性较差(r=0.24, 0.22,0.12,0.05,0.13,0.10).由乙二酸季节变化特征及与其他物种相关性等特征初步推断,北京市PM2.5二元羧酸的主要来源为光化学反应而形成的二次污染物,而非来源于机动车、海盐或土壤的一次排放.     

香河夏季PM2.5水溶性无机离子组分特征

2013年6月在中科院香河观测站对大气气溶胶化学组分特征进行研究.对PM2.5和PM10质量浓度进行在线监测,结果表明,观测期间PM2.5和PM10质量浓度均值与方差分别为(151.78±82.48)μg/m3和(250.47±106.99)μg/m3;SNA(SO42-、NO3-、NH4+)占PM2.5质量浓度的44.8%,且大多富集在粒径0.5~2.5μm的细颗粒物中.硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)平均值分别为0.35、0.31,SO2主要通过非均相的氧化反应转化为SO42-,NOx主要通过白天光化学反应转化为NO3-;灰霾和轻雾天较高的SOR和NOR表明,灰霾和轻雾天相比于清洁天有较多的SO2、NOx转化为SO42-、NO3-.气流后向轨迹分析表明灰霾和轻雾天空气质量受经过河北、山东及江苏北部气流影响.     

珠江三角洲大气排放源清单与时空分配模型建立

收集整理2012年珠江三角洲地区(简称“珠江三角洲”)各种大气人为源及天然源基础活动数据,以排放因子法“自下而上”为主计算多污染物排放量,并建立本地化污染物空间分配方案及基于行业排污特征的时间分配谱,构建了具备时空分布属性的区域性网格化大气源排放清单.清单结果显示,2012年珠江三角洲SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放总量分别为55.2万t、102.9万t、349.2万t、95.2万t、38.5万t、153.9万t和17.7万t. 固定燃烧源是珠江三角洲SO2和NOx的最大排放贡献源,其中电厂和锅炉分别贡献了35.0%和41.8%的SO2排放,以及28.2%和16.2%的NOx排放;VOCs的最大贡献源是过程源,其中家具制造、石油精炼、油气码头排放量总和占比为52.4%;扬尘源是颗粒物的主要来源之一,对PM2.5的排放贡献达42.3%;NH3的主要排放源为畜禽养殖和化肥施用源,两者排放量占比分别为50.7%和26.8%.珠江三角洲大气污染物空间与时间分布结果显示,高排放污染源主要集中于“东莞-广州-佛山”一带,呈半环带状结构分布;白天时段(9:00~20:00)的排放强度明显高于夜晚时段(21:00~次日8:00);夏秋季节(4~10月)的排放强度略高于冬春季节(11月~次年3月).     

珠江三角洲一次大范围灰霾天气下的空气污染特征分析

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络的监测结果,对2006年10月珠江三角洲一次大范围灰霾过程进行分析,研究灰霾天气下珠江三角洲的空气污染特征。研究表明：灰霾引起空气质量恶化,细颗粒物在可吸入颗粒物中比重上升,多项污染物发生超标,臭氧是首要污染物。时间分布上,PM2.5和O3日均值浓度出现峰值相比SO2、NO2、PM10滞后数日,各站污染物的逐时变化曲线随着各自的主要影响因素不同而表现出不同的特征。空间分布上,珠三角空气污染的区域性特征比较明显,其中佛山-广州-东莞一带是珠三角的污染核心区。     

北京市东北城区冬季大气细粒子与相关气体污染特征

利用VAPS通用型大气污染物采样仪与DX-600型离子色谱仪于2008年11月及2009年1月进行了北京市东北城区大气细粒子(PM2.5) 可溶性离子组分和相关气体组分的同时监测与分析.结果表明,在采样期间,北京PM2.5质量浓度随时间呈“3峰”的变化,在“3个峰段”期,随采样时间的推进,PM2.5质量浓度增高;与北京市以往监测结果相比,北京市PM2.5中几种主要水溶性无机离子的污染水平呈现下降的趋势;PM2.5呈弱酸性,对大气环境酸化和酸性湿沉降的形成具有一定的促进作用;PM2.5中NH4+主要以硫酸盐、硝酸盐及氯盐的形式存在;PM2.5中SO42-、NO3-的质量浓度变化趋势分别与环境空气中SO2、NO2的质量浓度变化趋势相似,PM2.5中SO42-和NO3-分别主要由SO2、NO2转化而来,且NO2二次转化率低于SO2的二次转化率.     

中国PM2.5跨区域传输特征数值模拟研究

基于CAMx空气质量模型的颗粒物来源追踪技术(PSAT)定量模拟了全国PM2.5及其化学组分的跨区域输送规律,建立了全国31个省市(源)向333个地级城市(受体)的PM2.5及其化学组分传输矩阵.基于此传输矩阵,从区域、省、城市3个空间尺度解析了PM2.5及其主要组分,包括一次PM2.5、硫酸盐、硝酸盐和铵盐的空间来源.结果表明,跨区域传输对重点区域、省及京津冀典型城市的PM2.5污染均有显著贡献,其中京津冀、长江三角洲、珠江三角洲区域及成渝城市群PM2.5年均浓度受区域外省市的贡献分别达到22%、37%、28%、14%;海南、上海、江苏、浙江、吉林、江西等省PM2.5年均浓度受省外源贡献超过45%;北京、天津、石家庄PM2.5年均浓度受省外源影响分别达到37%、42%、33%.     

深圳市PM_(2.5)浓度特征及统计预报研究

根据2015年1—12月深圳市城区11站点PM_(2.5)小时浓度监测数据,探讨了深圳市PM_(2.5)浓度的时空分布特征。结果显示:监测期间深圳市城区PM_(2.5)平均浓度为29.8μg/m~3,PM_(2.5)平均浓度整体呈现出:冬季>秋季>春季>夏季的特征,PM_(2.5)质量浓度日变化整体呈现出双峰型分布,午后12:00—16:00浓度较低。空间分布上,年均浓度从东南至西北方向依次升高,梯度特征明显。PM_(2.5)浓度与PM_(10)呈高度相关,与SO_2、NO_2、CO呈显著正相关,与O_3呈实相关。相邻城市间空气污染物浓度呈现出一定的相关性,区域污染突出。建立的PM_(2.5)回归统计模型对深圳市2015年PM_(2.5)临近预报的级别准确率在70%以上,能较好地反映PM_(2.5)浓度变化趋势。     

北京大气重污染过程PM10中水溶性盐的研究

利用大气颗粒物快速捕集及化学成分在线分析系统,观测了2004年秋季北京出现的一次长时间严重污染天气过程中PM10的水溶性无机盐浓度的变化结果表明,PM10中总水溶性无机盐浓度在这次重污染过程中升高了4.7倍.硝酸盐、硫酸盐、铵盐的浓度分别升高7.9,4.1,5.4倍,这3种无机盐的日变化在污染期和非污染期有明显差异.污染期S2、Nox向SO42-、NO3转化率明显高于非污染期.     

北京市大气环境中硫酸盐、硝酸盐粒径分布及存在形式

为了解北京市大气颗粒物中,二次硫酸盐、硝酸盐的存在形式及其含量,于2008年5月～2009年4月,利用MOUDI对北京市大气颗粒物分10级进行采样,利用离子色谱技术对各粒径范围大气颗粒物中的无机水溶性组分进行分析,并利用偏相关分析的方法确定其存在形式和估算其含量.结果表明,北京市大气颗粒物中水溶性硫酸盐和硝酸盐表现为单...     

深圳市环境空气质量达标研究

深圳市影响空气质量的污染物包括PM2．5、O3和NO2。运用CMAQ空气质量模型,对深圳市周边城市设置了4套达标情景并开展模拟评估。结果表明,要降低PM2．5浓度应以控制颗粒物一次排放为重点,在2012年基础上PM10和PM2．5分别减排45％和55％以上才可较好地实现大气污染防治目标。达标情景对O3污染的控制效果并不显著,可能与周边城市VOCs控制力度不足相关,要降低O3浓度,必须控制VOCs污染排放。