饮用水中含氮消毒副产物三氯硝基甲烷的形成过程和影响因素

采用气相色谱/质谱法,选择甲基叔丁基醚为萃取剂,1,2-二溴丙烷为内标物,建立了含氮消毒副产物三氯硝基甲烷(TCNM)的测定方法.以甲胺为前体物,考察了饮用水氯化消毒过程中三氯硝基甲烷(TCNM)的生成过程及影响因素.结果表明,pH在碱性条件下TCNM的生成量比中性和酸性条件下高,TCNM的生成量随着pH的增大而逐渐提高.在投氯量2～8mmol·L-1的范围内,TCNM的生成量随着投氯量的增加而提高,当投氯量由8 mmol·L-1增加到12 mmol·L-1时,因自由氯的浓度较高,甲胺还通过其它路径发生反应生成了腈类和醛类,从而使TCNM的生成量降低.在甲胺投加量0.5～4 mmol·L-1的范围内,TCNM的生成量随着甲胺和氯胺的投加量的增加而提高.在10～30℃范围内,温度对甲胺生成TCNM的影响较明显,温度越高,TCNM的生成量越高.甲胺氯化形成TCNM的过程符合亲电反应的机制,HClO和ClO-可以作为亲电试剂进攻甲胺最终形成TCNM.     

高锰酸钾预氧化控制氯/氯胺消毒的卤乙酸生成量

结合南方某市典型受污染水源,研究了高锰酸钾预氧化对后继氯或氯胺消毒工艺中卤乙酸(HAAs)生成量和生成形态的影响.研究结果表明,氯胺消毒比自由氯消毒可降低HAAs生成量60%～80%左右;通过一致性生成条件试验比较表明,高锰酸钾的最佳投量范围是0.5mg·L-1～1.5 mg·L-1,在高锰酸钾为1.0mg·L-1的条件下,后续氯消毒工艺的HAAs生成量降低了30.9%;而后续氯胺消毒工艺的HAAs生成量则降低了25.3%;高锰酸钾预氧化对DCAA生成量的影响相对较大;高锰酸钾预氧化可降低氯/氯胺消毒工艺的HAAs生成量.     

氯、氯胺消毒下钱江源水源水消毒副产物形成特征研究

以钱江源水源水为研究对象,以氯、氯胺为消毒方式,研究了不同消毒条件下,三卤甲烷(THMs)、卤乙腈(HANs)、氯代酮(CKs)、二卤乙酸(DHAAs)、三卤乙酸(THAAs)等消毒副产物(DBPs)的形成情况,以便为水务工作者监测钱江源建库前后水质、DBPs形成的变化提供基础数据.结果显示,氯消毒下DBPs的产量比氯胺消毒高出3~7倍甚至1个数量级,但不管是氯消毒还是氯胺消毒,THMs、HAAs形成量均在我国饮用水标准范围内.氯消毒下,大部分DBPs产量为中、碱性条件酸性条件(除了CKs),氯胺消毒则呈现不同的情况(所有DBPs的产量均为p H=6、p H=7p H=8).消毒剂量对所有DBPs形成具有明显的促进作用;溴离子对THMs、DHANs、DHAAs的形成有明显的促进作用.进一步研究表明,钱江源水源水的水质比钱塘江下游九溪水源水好,DBPs形成也较低,某些指标(如有机碳、有机氮、HANs形成量等)甚至比同省水质较好的金兰水库还要好;而且由于其较高的比紫外吸收值(SUVA),DBPs的溴嵌入能力均比九溪水源水、金兰水库低.此外,就目前的钱江源水源水来说,控制消毒剂量(氯、或氯胺)是控制DBPs形成的有效策略.     

不同pH条件下三氯乙烯及其脱氯产物对苯或甲苯厌氧生物降解的影响

将零价铁渗透反应格栅和生物降解格栅联用,先利用氯代烃易还原脱氯的性质通过零价铁渗透反应格栅去除氯代烃,后利用BTEX易生物降解的性质通过生物降解格栅去除BTEX,可以有效去除地下水中由氯代烃和BTEX这两种性质迥异的污染物形成的混合污染羽.但在联合格栅技术中,零价铁渗透反应格栅后的强碱性环境(pH9)、氯代烃脱氯还原中间产物(cis-1,2-DCE)的积累和可能出现的TCE穿透均可对生物降解格栅中BTEX的生物降解产生影响.针对上述问题,本文研究了不同pH条件下TCE和cis-1,2-DCE对苯或甲苯厌氧生物降解的影响.结果发现,碱性pH条件有利于苯或甲苯的生物降解,但不同pH条件下TCE或cis-1,2-DCE的加入对苯或甲苯的生物降解均产生抑制(除pH=7.9,cis-1,2-DCE=100μg·L-1时的甲苯),且TCE对苯和甲苯生物降解的抑制要明显强于cis-1,2-DCE;不同pH条件下,TCE 100和500μg·L-1对苯生物降解的抑制作用没有明显差异,但对甲苯生物降解的抑制却随着TCE浓度的增加而增加;pH=7.9时,cis-1,2-DCE的加入有利于甲苯的生物降解,之后随着pH的增加又转变为抑制.另外,在苯或甲苯厌氧生物降解过程中,可能存在cis-1,2-DCE与苯或甲苯的共代谢生物降解,且甲苯更有利于cis-1,2-DCE的共代谢降解.     

城市污水生物脱氮系统出水经氯胺消毒形成NDMA的影响因素研究

为了考察城市污水回用时氯消毒过程中NDMA的形成,以2套生物脱氮实验装置厌氧/缺氧/好氧(A/A/O)和缺氧/好氧(A/O)的二沉池出水为对象,研究了氯胺消毒过程中氯胺剂量、pH、NO2--N和NO3--N浓度对N-亚硝基二甲胺(NDMA)形成的影响.结果表明,二沉池出水中仍然含有微量的NDMA前体物,导致了氯胺消毒过程中NDMA的形成,而且NDMA的浓度会随氯胺浓度的增加呈线性增加;在中性或稍偏碱性(pH 7～8)的条件下,NDMA生成量最大;二沉池出水中NO2--N和NO3--N的浓度对NDMA的含量皆不会产生明显影响.     

饮用水消毒中一氯胺的衰减动力学研究

对饮用水消毒过程中一氯胺的衰减过程,采用二级反应速率模型对其衰减规律进行了非线性拟合;分别考察了pH值、温度、碳酸盐、溴离子、碘离子和天然有机物(NOM)浓度等水质参数变化对一氯胺衰减速率的影响.结果表明,pH值是影响一氯胺衰减速率的重要因素,pH<7.0时尤为明显;温度和碳酸盐对一氯胺的衰减速率均有明显影响;在pH=6.60时,随着溴离子浓度的增加一氯胺的衰减加快;在pH>7.60,0.1 mg/L的溴离子浓度对一氯胺的衰减影响不明显,碘离子对一氯胺的衰减影响较相同反应条件下溴离子的影响明显.此外,一氯胺衰减动力学模拟结果表明,采用二级动力学反应模型可以较好地拟合在卤素离子(Br-I、-)共存条件下的一氯胺衰减规律,对在沿海地区饮用水消毒工艺中不同条件下氯胺消毒剂浓度预测可以提供一定的理论和技术支持.     

南水北调丹江口水库水氯(胺)化消毒副产物产生特性与消毒工艺对比

系统研究了南水北调中线工程水源——丹江口水库水在氯(胺)化消毒条件下,常规消毒副产物的产生特性,考察了消毒方式、消毒剂投加量、接触时间、p H和溴离子浓度等因素的影响,并对消毒工艺参数进行了优化.结果发现,丹江口水库水经氯化消毒可产生三氯甲烷、二氯一溴甲烷等常规含碳和较低浓度二氯乙腈、三氯硝基甲烷等含氮消毒副产物,而氯胺化消毒仅产生三氯甲烷和三氯硝基甲烷等消毒副产物(disinfection by-products,DBPs).自由氯消毒过程产生的各类型DBPs浓度约为氯胺消毒的7.5倍,短时自由氯转氯胺方式DBPs产生量介于两者之间;随着自由氯投加量增加,各类型消毒副产物均呈现增加趋势,投加量大于2 mg·L-1后DBPs增加量较少.随氯胺投加量增加,三氯甲烷生成量变化不大,投加量大于2mg·L-1后可产生三氯硝基甲烷等副产物.随反应时间延长,自由氯的衰减速率明显大于氯胺,同时消毒副产物增长量明显快于氯胺消毒.随着p H升高,自由氯消毒后三卤甲烷含量呈现增加趋势,而氯胺消毒后变化不明显.随溴离子浓度的增加,自由氯和氯胺消毒后副产物类型均向溴代DBPs转变,同时总生成量明显增加,自由氯消毒DBPs增长量明显大于氯胺消毒过程.丹江口水库水采用氯胺化消毒可以降低消毒副产物的生成风险,如采用自由氯消毒方式,水厂需根据实际常规处理工艺重点控制自由氯的投加量等参数.     

给水管网中耐氯分枝杆菌的灭活特性及机制研究

近年来,在饮用水管网中检测到耐受消毒剂的微生物,对于饮用水安全造成威胁.课题组由南方某城市自来水管网中分离出1株耐氯的产黏液分枝杆菌(Mycobacteria mucogenicum),并对其灭活特性和耐氯机制进行了研究.使用自由氯、一氯胺和二氧化氯对其进行消毒实验,测定CT值.99.9%灭活产黏液分枝杆菌时,自由氯的CT值为(76.25±47.55)mg·min·L-1,一氯胺为(1 396±382)mg·min·L-1,二氧化氯为(13.5±4.9)mg·min·L-1.采用透射电镜对产黏液分枝杆菌的消毒过程进行观察,发现消毒后细菌结构疏松,细胞器层次变得不清晰,核心肿胀溶解.产黏液分枝杆菌具有较好的疏水性,测定其表面疏水率为37.2%,远高于其他细菌,使得亲水性消毒剂不易进入细菌内部,是其耐受含氯消毒剂的原因之一.     

驯化污泥厌氧还原脱氯促进2,4,6-三氯酚矿化及胞外呼吸脱氯途径

厌氧条件下,以乳酸钠为电子供体,2,4,6-三氯酚为电子受体对活性污泥进行驯化,考察了驯化污泥厌氧脱氯的代谢特性.结果发现,污泥可对2,4,6-三氯酚进行高效脱氯,乳酸钠、2,4,6-三氯酚初始浓度为20 mmol·L-1、40~80μmol·L-1时,9~24 h内可实现2,4,6-三氯酚100%初始性降解.中间产物有2,4-二氯酚,但检出浓度较低(4.22μmol·L-1),4-氯酚和苯酚为主要产物.驯化污泥以脱邻位氯(2,4,6-三氯酚,2,4-二氯酚)降解菌为优势种群,对4-氯酚和苯酚的进一步转化有限.厌氧代谢残留物经好氧污泥处理后,4-氯酚(初始浓度33μmol·L-1)2 h实现100%去除.驯化污泥可快速将Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),并具有较强的腐殖质(AQDS)还原能力,说明驯化污泥中富集了异化铁还原菌.电子介体[Fe(Ⅲ)和AQDS]明显地加速了脱氯速率,在电子介体的介导作用下,污泥可同步进行胞外呼吸脱氯.     

污水中溶解性有机物组分特性及其氯消毒副产物生成潜能

以城市污水厂二级出水为研究对象,采用大孔吸附树脂将污水中溶解性有机物分离成亲水性物质、疏水酸性物质、疏水中性物质和疏水碱性物质4个组分,分析了各组分的有机物特性、三维荧光光谱特征和氯消毒副产物生成潜能.结果表明,亲水性物质和疏水酸性物质分别占水样中溶解性有机碳的33%和30%,其中亲水性物质相对含有较多的生物源腐殖质类物质,疏水酸性物质相对含有更多的芳香族蛋白质和溶解性微生物代谢产物类物质.氯消毒后,亲水性物质的三卤甲烷生成潜能分别为630.4μg.L-1,占污水三卤甲烷生成潜能的73.7%.亲水性物质和疏水酸性物质的卤乙酸生成潜能分别为644.6μg.L-1和123.2μg.L-1,是污水氯消毒副产物的主要前体物.     

青岛近海不同天气下生物气溶胶中细菌浓度及存活率分布特征

细菌是大气生物气溶胶中最丰富、分布最广的微生物.利用FA-1撞击式生物采样器连续采集了2020年9月至2021年8月青岛近海大气生物气溶胶分级样品,并利用BacLight^TM试剂染色-荧光显微镜计数方法测定了死/活细菌浓度,分析其浓度与粒径的季节分布特征,并研究了雾、霾和沙尘等特殊天气对细菌浓度及粒径分布的影响.结果表明,采样期间青岛近海生物气溶胶中细菌浓度为(1.06±0.68)×10⁵ cells·m^-3,其中活细菌和死细菌浓度分别为(8.20±4.88)×10³ cells·m^-3和(9.74±6.72)×10⁴ cells·m^-3.细菌浓度分布具有季节差异,死细菌浓度春季、冬季最高,夏季最低;活细菌浓度则变现为春季最高,夏季和秋季较低,冬季最低.生物气溶胶中细菌浓度随月份存在变化,死细菌月均浓度最高值和最低值分别出现在2021年春季3月和夏季6月,而活细菌月均浓度最高值则出现在2021年春季5月,最低值在2020年冬季12月....     

碱改性净水污泥对水中氨氮的吸附效能研究

采用氢氧化钠浸渍法改性净水污泥,研究了碱改性净水污泥对水中NH+4的去除性能.同时,考察了模拟废水pH、吸附剂投加量、NH+4初始浓度、吸附温度及吸附时间对吸附性能的影响.结果表明,当pH为弱酸性或中性,投加碱改性净水污泥20 g·L-1时,在室温下对初始浓度为50 mg·L-1的NH+4模拟废水振荡吸附120 min,可达到氨氮排放二级标准.将实验数据分别用吸附等温模型和动力学模型进行拟合,发现净水污泥对NH+4的吸附符合Langmuir模型和二级动力学模型,且净水污泥对氨氮的吸附包括静电吸引和离子交换两种作用机理.     

老化对黑碳中吸附态苯酚的脱附及微生物降解的影响

采用松木基黑碳为吸附剂,考察了老化作用对吸附态苯酚的脱附及微生物降解作用的影响.苯酚吸附等温线数据采用非线性Freundlich方程拟合,脱附数据采用三位点脱附模型拟合,微生物降解试验分别在恶臭假单胞菌ATCC 11172的两种菌密度下进行.结果表明,平衡位点、非平衡位点以及不可脱附位点这三种位点在不同老化时间内都存在,其中不可脱附位点上的比例(fnd60.4%)都占绝大部分,并且随着老化时间增加,易脱附位点上的苯酚逐渐往不易脱附的位点转移;通过对连续稀释脱附数据的分析表明,脱附体系中脱附产物的不定期移除(非生物移除)能够极大地促进脱附的进行;老化时间越长,吸附态苯酚的生物可利用性越小,但同一老化时间内两组不同菌密度之间的生物可利用性并无明显的统计学差异;同时发现黑碳中不可脱附位点上的部分苯酚亦能被降解.     

生物炭影响抗生素在土壤中环境行为的Meta分析

生物炭作为一种减污降碳相协同的土壤改良剂,在抗生素污染控制方面均有较大应用前景.为了系统研究生物炭施用对抗生素在土壤中环境行为的影响,对2011～2021年发表的20篇文献进行Meta分析.结果表明,抗生素在生物炭改良土壤中的吸附、降解行为受生物炭施用量与性质的显著影响.施用质量分数为2%时,对抗生素吸附行为的影响最强,效应值为0.19;施用质量分数为5%时,对其降解作用影响显著,效应值为0.23;生物炭比表面积、极性、稳定性和芳香化程度对分配系数的增加影响非常显著,分别为0.11、0.13、0.09和0.18;而生物炭施用量和性质对抗生素迁移行为影响并不显著.生物炭还可通过调控土壤环境间接影响抗生素环境行为.但抗生素在土壤中多环境行为耦合对生物炭的响应机制仍不明确,生物炭田间施用的长效性与负面效应仍缺乏基础数据支撑.     

中国主粮作物生物炭产量效应的Meta分析

为定量评估生物炭对主粮作物产量的影响,收集了公开发表的116篇相关文献,共866对数据,采用Meta分析法定量分析了生物炭对我国主粮作物产量的影响及其影响因子,同时构建结构方程模型(SEM)进一步解释了因子间的交互关系.结果表明,与不施用生物炭相比,生物炭施用后可改善主粮田土壤理化性质,提高主粮作物产量,平均增产率为8.77%.其中,当生物炭pH为7～8时,平均增产率最大,可达26.49%;其C/N<60时,平均增产率为13.73%,显著高于C/N≥60的平均增产率.将生物炭施入酸性或中性土壤中,更能发挥其增产效应.当施炭量为10～20 t·hm^-2时,小麦和玉米的平均增产率最大;施炭量为15～25 t·hm^-2时,水稻平均增产率最大.但是,不同施炭水平的水稻增产率相近,可考虑损失部分产量,适当减施以兼顾经济效益.此外,生物炭增产效应会随施用年限增加而不断减弱,一般3 a后增产不显著.SEM表明生物炭施用量不仅直接影响主粮作物产量,还通过改善土壤肥力间接影响主粮作物产量,而生物炭C/N和pH仅通过改善土壤肥力影响主粮作物产量.因此,今后...     

周村水库藻类在混合胁迫条件下的生长衰亡规律

为了探明表层藻类被混合到下层水体中受到环境条件胁迫作用后的生长衰亡规律,并为混合控藻技术提供技术依据,通过实验室模拟和现场实验研究了周村水库藻类在不同水深条件下,受光照、温度、压力等胁迫条件影响后的生长衰亡规律.结果表明,以蓝绿藻为主的周村水库藻类,在光强为32500 lx时生产速率最大,约对应于水库水深1~2 m处;温度在26℃左右比较适合藻类生长;当光照和温度一定时,随着压力的增大,藻类生长受到抑制,压力超过0.2 MPa时,藻类衰亡加速.综合水库不同水深条件下的光照、温度和压力,藻类在2.5 m水深以上净增长,2.5 m水深以下负增长,6 m水深处负增长最大,12 m水深以下负增长减小.     

不同农作物秸秆原料制备生物炭特性及重金属浸出行为

采用水稻秆、大豆秆、小麦秆和玉米秆为原料在550℃缺氧条件下制备生物炭,考察不同原料生物炭理化性质及热解后重金属(Cr﹑Ni、 Cu﹑As﹑Cd和Pb)迁移转化特征,及其在不同浸出液中的浸出行为.结果表明,4种原料制备的生物炭的理化特性和元素组成基本一致,其中玉米秆生物炭微孔体积(0.006 cm³·g^-1)和比表面积(110.120 m²·g^-1)低于其他原料生物炭.秸秆热解后重金属(除Cd外)含量增加了14.04%～410.81%,且大部分重金属(除Cd和Pb外)化学形态由不稳定态(弱酸提取态和可还原态)向稳定态(可氧化态和残渣态)转化.制备的生物炭中的重金属在超纯水和缓冲盐溶液中无浸出或浸出量较少,在乙酸溶液和腐殖酸溶液中浸出量较高.其中Cu在乙酸溶液中浸出量较高,为2.601～4.224 mg·kg^-1,As在腐殖酸溶液中浸出量较高,介于0.074～0.166 mg·kg^-1.热解后,各种重金属的环境质量指数(PI_i)和内梅罗...     

含水率和温度对生物覆盖层甲烷氧化的影响

含水率和温度均是影响微生物活动的重要因子,为更好地理解两者在野外条件下因季节交替引起的变化对生物覆盖单元中甲烷氧化的影响,本文利用实验室模型验证了两者在野外条件下对不同有机质含量(38%和61%)的生物覆盖单元甲烷氧化率的单因素和综合影响.模型预测与实验室结果对比表明,模型均能较好地描述含水率和温度对生物覆盖单元中甲烷氧化效率的单因子影响.预测结果表明,因后期降水较少,含水率均限制了两个单元的甲烷氧化性能.在两者的综合影响预测上,38%有机质含量单元的实测值与预测值有较显著的线性关系,但61%有机质含量单元则无明显线性关系,这表明运用模型预测温度和含水率对高有机质单元甲烷氧化性能的影响时存在不确定性.     

九寨沟世界自然遗产核心景区钙华景观的研究进展与展望

九寨沟钙华是距今约3万年(特别是1万年)以来逐渐形成的。大规模的钙华沉积是湖泊、滩流、瀑布、泉及台地景观形成的基础,覆盖核心景区2.4 km²的面积。钙华景观是九寨沟遗产地突出普遍价值——"自然美学价值"的核心,是景区的关键吸引力。为九寨沟的持续保护和为未来研究提供支持,本文从钙华沉积物、钙华景观成因、钙华景观变化及其原因、钙华景观保护恢复的角度,总结了公开和未公开发表的研究结果。针对目前钙华景观保护面临的主要问题(钙华退化、藻类生物量增加、沼泽化),本文归纳了相关的自然与人为因素,包括气候变暖、大气沉降、水化学变化、旅游活动、森林采伐、地质灾害等;归纳了地震和滑坡等地质灾害对钙华景观形成与重塑的双重作用;总结了钙华景观保护恢复的管理工作及其成效。本文提出未来可重点研究:(1)气候变化和人为活动背景下多圈层(大气、陆地生态系统、水生生态系统和基岩系统)对水体氮、磷、溶解性有机物、绿藻生物量、钙华沉积与溶蚀的影响机制及程度;(2)2017年九寨沟7.0级地震后,自然与人为干预下钙华微地貌的长期稳定性,水土流失加剧对湖泊透明度、钙华、沼泽化及美学价值的长期影响,地质灾害及其防治对钙华景观的长期效应。     

不同颜色聚碳酸酯塑料对附着藻类生长和群落结构的影响

附着藻类是水体重要的初级生产者,在维持水体生态功能和水质净化方面具有重要的作用.前期研究表明塑料是良好的附着藻类着生基质,不同塑料材质对附着藻类定植影响不同,但有关塑料颜色对附着藻类生长影响的研究还鲜见报道.以不同颜色的聚碳酸酯塑料(PC)为附着基质,通过测定附着藻类的生物量、光合作用活力和群落组成等,探究其对附着藻类生长和群落结构的影响.结果表明,整个实验周期内,茶色PC塑料会抑制附着藻类的生长,该组叶绿素a和干重含量显著低于其他实验组.绿色PC塑料会抑制附着藻类的光合活力,该组的实际光合效率(Yield)显著低于其他实验组.不同颜色PC塑料对附着藻类影响主要在前期定植/发育阶段,后期群落成熟时影响不显著.实验第7 d,透明PC塑料组和绿色PC塑料组附着藻类的群落组成有显著差异;第25 d和第40 d,各实验组的附着藻类的群落结构趋同,无显著差异.实验初期(第7 d),各实验组的优势属为蓝藻门伪鱼腥藻属,中后期(第25 d和40 d)为绿藻门转板藻属.本研究初步探讨了不同颜色的PC塑料对附着藻类生长和群落发育的影响,可为利用周丛生物技术开展水污染治理时,挑选合适颜色的附着基质,提供参...