MnFe2O4活化过一硫酸盐降解废水中LAS

采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂（MnFe₂O₄）,用于活化过一硫酸盐（PMS）产生强氧化性的硫酸根自由基（SO₄^-·）氧化降解水中阴离子表面活性剂（LAS）.采用傅立叶变换红外光谱仪（FTIR）、X射线粉末衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe₂O₄催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe₂O₄活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学（R²>0.9）.在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min^-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe₂O₄/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO₄^-·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱（XPS）,证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe₂O₄对PMS的活化效率.     

Fe3O4/GO对水溶液中Cd(II)去除的影响因素

为探索高效且快速去除水溶液中Cd （Ⅱ）污染方法,采用自制磁性四氧化三铁负载氧化石墨烯（Fe₃O₄/GO）纳米复合材料对水溶液中Cd （Ⅱ）进行去除,利用单因素实验确定影响因素水平范围（初始Cd （Ⅱ）浓度、温度、反应时间、初始pH值）,并采用响应面法（RSM）及人工神经网络-遗传算法（ANN-GA）对去除水溶液中Cd （Ⅱ）的影响因素（4因素3水平）进行优化,利用等温吸附、动力学及热力学参数研究吸附剂性能.通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射仪及超导量子干涉器件（SQUID）对复合材料表征.结果表明,平均粒径为30.9nm的磁性Fe₃O₄/GO纳米复合材料被成功制备.RSM用于磁性Fe₃O₄/GO纳米复合材料对水溶液中Cd （Ⅱ）去除条件优化,预测去除率达到86.451%,验证试验为82.220%,对应条件：温度为20.14℃,反应时间为57.78min,初始pH值为6.41和初始Cd （Ⅱ）浓度为11.18mg/L; ANN-GA优化条件后的预测去除率为89.722%,验证试验为87.723%,相应条件：温度为29.96℃,pH值为5.49,初始Cd （Ⅱ）浓度为28.36mg/L,反应时间为65.78min.根据模型R²值,预测的最大去除率及验证试验,ANN-GA模型性能及预测能力均高于RSM.RSM方差分析表明4个因素对磁性Fe₃O₄/GO纳米复合材料去除水溶液中Cd （Ⅱ）的影响大小为：初始Cd （Ⅱ）浓度>温度>反应时间>pH值.吸附机理分析结果显示,Fe₃O₄/GO纳米复合材料对Cd （Ⅱ）吸附过程同时存在着物理吸附和化学吸附.结合ANN-GA优化,利用磁铁实现且快速分离,磁性Fe₃O₄/GO纳米复合材料用于去除Cd （Ⅱ）是可行的.关键字：Cd （Ⅱ）;四氧化三铁负载氧化石墨烯;单因素实验;响应面法;人工神经网络-遗传算法中图分类号：X53     

无机离子对Fenton氧化染料氨基黑10B的影响

在室温25℃,染料氨基黑10B质量浓度为40 mg/L,FeSO4浓度为2 mmol/L,H2O2浓度为4.5 mmol/L,pH值为3.0,反应时间为60 min条件下,对比研究了5种常见无机离子(Fe3+,Cu2+,NO3-,H2PO4-和Cl-)对Fenton氧化染料氨基黑10B脱色效果的影响.试验结果表明,Fe3+具有一定的促进作用,而Cu2+,NO3-和Cl-则对反应有一定的抑制作用,溶液中H2PO4-的存在,对Fenton有较强的抑制作用.     

新型Fe3O4@α-MnO2活化过一硫酸盐降解水中偶氮染料

采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe₃O₄@α-MnO₂复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）产生强氧化性的硫酸根自由基（SO₄^-·）氧化降解偶氮染料活性黑5（RBK5）.采用透射电子显微镜（TEM）,X射线粉末衍射仪（XRD）和振动样品磁强计（VSM）对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO₂包覆Fe₃O₄形态的Fe₃O₄@α-MnO₂催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe₃O₄@α-MnO₂催化剂活化PMS与单一的Fe₃O₄和α-MnO₂活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe₃O₄@α-MnO₂催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min^-1.此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe₃O₄@α-MnO₂/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO₄^-·.     

均相Co(Ⅱ)/PMS体系对二氯喹啉酸的降解特性研究

采用高级氧化技术,以Co2+为催化剂分解单过氧硫酸氢钾(PMS)所产生的强氧化性硫酸根自由基(SO4·-)降解水中的二氯喹啉酸(QC).考察了PMS用量、Co(Ⅱ)/PMS比值和Cl-浓度以及QC初始浓度对该均相Co(Ⅱ)/PMS体系降解QC的影响.结果表明,QC的降解遵循准一级动力学过程.当QC初始浓度在0.02~0.2mmol/L时,QC的降解速率随着QC/PMS比值的降低而增大,但当QC/PMS比值小于1/100时,则相反.QC的降解速率随着PMS浓度升高而线性增大,当PMS浓度为32mmol/L时,4h内QC的降解率可达94%.增大Co(Ⅱ)/PMS的摩尔比能够促进QC的降解,而Cl-对QC的降解有一定的抑制作用.LC/MS分析结果表明,3,7-二氯-8-羟基喹啉和7-氯-8-喹啉甲醛为QC降解过程中两种主要的中间产物.     

CoMn@AC活化过一硫酸氢盐降解水中罗丹明B

通过浸渍合成复合催化材料CoMn@AC,用于催化过一硫酸氢盐(PMS)产生自由基对罗丹明B(RhB)进行降解。采用扫描电子显微镜(SEM)、比表面及孔径分析仪(BET)等对其进行表征。考察了催化剂负载量、PMS投加量、pH以及温度等因素对RhB降解的影响。结果表明:当Co负载量为7%且n(Co)∶n(Mn)为5∶1时,合成的复合材料CoMn@AC7-5∶1对100 mL浓度为50 mg/L的RhB降解效果可达到84.2%;在pH为4~10,反应温度为25 ℃,PMS浓度为0.250 mmol/L时,4 h内对RhB的去除率可达84.2%;猝灭研究表明,硫酸根自由基(SO-₄·)在反应过程中起主要作用;此外,CoMn@AC/PMS体系对RhB的降解效率随温度的升高而显著加快,其降解活化能为29.80 kJ/mol。     

水体系中Fe(II)/S2O82--S2O3 2-降解敌草隆的研究

在初始pH 值为7.0 的水体系中,通过正交实验确定了Fe(II)/S2O82--S2O32-降解敌草隆的最佳操作条件:Na2S2O8 浓度2.0mmol/L, Fe(II)浓度1.0mmol/L,Na2S2O3 浓度0.5mmol/L,反应时间120min.在此条件下0.1mmol/L 敌草隆降解率达到91.3%.利用乙醇和叔丁醇作为分子探针,采用分子探针法的竞争实验鉴定了体系中产生的SO₄^-· 和 ·OH     

Fenton试剂对水中酚类物质的去除效果研究

采用Fenton试剂对苯酚、对氯酚、2 ,4 二氯酚、2 ,6 二氯酚、间甲酚、对硝基酚和邻硝基酚模拟水样进行处理 ,并考察了H2 O2 及FeSO4 浓度、pH、反应温度和反应时间对Fenton试剂降解酚类物质的影响 ,得出Fenton试剂降解酚类物质非常有效 ,当H2 O2 浓度为4mmol/L、FeSO4 浓度为 0 .5mmol/L ,在pH为 3 ,室温条件下反应 40min则Fenton试剂对试验所做 7种浓度为 50mmol/L的酚类物质的去除率均在 98%以上。为该工艺处理实际含酚废水提供了科学依据。     

分子筛固载Fe2+-Fenton法降解水中甲基橙的研究

单因素实验考察了不同Fe2+负载量、甲基橙溶液初始浓度、温度、催化剂用量、pH值以及H2O2浓度对降解率的影响。正交实验优化了降解反应条件,得出各因素影响显著性的先后顺序为:pH值、温度、反应时间、催化剂用量、H2O2浓度。结果表明:在常压、温度为35℃,起始pH值为3.00、H2O2浓度为0.552mmol/L、催化剂浓度为0.83g/L、反应时间为80min的最佳条件下,甲基橙降解率可达98.15%。对催化剂进行了紫外照射处理回收再生,功率100W条件下,照射3h后再生催化剂活性可达原来的80.64%。     

催化湿式氧化法降解活性艳蓝的研究

以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的非均相催化氧化体系处理活性艳蓝KN-R。考察了反应时间、反应温度、pH和Fe2O3/γ-Al2O3投加量等因素对降解效果的影响。结果表明,染料初始浓度为200mg/L时,在温度150℃、压力0.5MPa、H2O233mg/L、pH=6,反应时间1h,Fe2O3/γ-Al2O3投加量为8g/L的最佳条件下,活性艳蓝KN-R色度几乎完全去除,TOC和COD去除率分别为95.6%和82.5%。     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.     

Tix-Ni1-x-MOFs的制备及其CO选择性催化还原NOx研究

采用溶剂热法和微波法合成了不同比例的Ti_x-Ni_1-x-MOFs材料,并用于以CO为还原剂的选择性催化脱硝反应。结果表明,双金属Ti_x-Ni_1-x-MOFs的NO还原率显著高于单金属Ni-MOF,且反应温度窗口更宽,其中,Ti_0.2-Ni_0.8-MOF表现出最佳的脱硝效率,在200~400^oC温度范围达到100%的转化率。通过XRD,FT-IR,SEM,TGA,XPS,N₂吸脱附等表征手段发现,Ti掺杂Ni-MOF后有利于改善原子分散性,Ti、Ni间金属的相互作用有利于产生丰富的高效Ni-O-Ti位点,加强Ni²⁺+Ti⁴⁺↔Ni³⁺+Ti³⁺氧化还原循环,从而明显提高了NO+CO催化反应性能。与溶剂热法相比,微波法制备Ti_0.2-Ni_0.8-MOF具有合成效率高、结晶度好、晶粒细小均匀的优势,并进一步提高了其低温脱硝效果。     

Preparation of FexCe1-xOy solid solution and its application in Pd-only three-way catalysts

FeO_x-CeO₂ mixed oxides with increasing Fe/(Ce+Fe) atomic ratio (1-20 mol%) were prepared by sol-gel method and characterized by X-ray powder diffraction (XRD), Brunauer-Emmett-Teller (BET) and Hydrogen temperature-programmed reduction (H₂-TPR) techniques. The dynamic oxygen storage capacity (DOSC) was investigated by mass spectrometry with CO/O₂ transient pulses. The powder XRD data following Rietveld refinement revealed that the solubility limit of iron oxides in the CeO₂ was 5 mol% based on Fe/(Ce+Fe). The lattice parameters experienced a decrease followed by an increase due to the influence of the maximum solubility limit of iron oxides in the CeO₂. TPR analysis revealed that Fe introduction into ceria strongly modified the textual and structural properties, which influenced the oxygen handling properties. DOSC results revealed that Ce-based materials containing Fe oxides with multiple valences contribute to the majority of DOSC. The kinetic analysis indicated that the calculated apparent kinetic parameters obey the compensation effect. The three-way catalytic performance for Pd-only catalysts based on the Fe doping support exhibited the redundant iron species separated out of the CeO₂ and interacted with the ceria and Pd species on the surface, which seriously influenced the catalytic properties, especially after hydrothermal aging treatment.     

Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究

以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.     

La1-xKxMnO3催化剂同时消除柴油机尾气中NO和碳烟性能

采用溶剂热法制备La_1-xK_xMnO₃(x=0, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂;通过XRD、FT-IR、SEM、H₂-TPR、XPS、NO-TPD等手段对催化剂的物相组成、表面形貌、氧化还原性能等进行了表征;在常压固定床微型反应装置中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能.结果表明,制备的La_1-xK_xMnO₃催化剂均具有钙钛矿结构;K部分取代La-Mn钙钛矿结构中La后,颗粒结构得以改善,部分Mn³⁺价态升高为Mn⁴⁺,形成较多氧空位和Mn⁴⁺,提高氧化还原性能和吸附NO性能.活性评价结果表明,La_0.80K_0.20MnO₃催化剂表现出较好的同时消除NO和碳烟催化性能,NO最大转化率(Xmax NO)和对应反应温度(Tmax NO)分别为46.5%和436℃,碳烟起燃温度(T_ig)、CO₂浓度峰值温度(Tmax CO₂)和生成CO₂选择性(Smax CO₂)分别为341℃、454℃和98.8%.     

AlCrSiN/AlCrN/AlCrON/AlCrN多层复合涂层的研究

目的 解决硬质合金刀具高速干切削难加工材料面临效率低、寿命短的难题,提升刀具涂层的耐热能力,在AlCrSiN涂层中周期性植入AlCrON热屏障层,并在其两侧沉积AlCrN层进行包夹,改善含氧层的韧性,既能保持涂层刀具较高的强度,又能改善其耐热能力.方法 采用全自动电弧离子镀膜机,研制具有不同调制周期的AlCrSiN/A...     

纳米Fe3O4/H2O2降解诺氟沙星

采用纳米Fe3O4催化H2O2氧化降解水环境中的诺氟沙星.考察了溶液酸度、温度、催化剂和H2O2浓度对诺氟沙星降解的影响,对比不同底物在Fe3O4/H2O2体系中的降解情况,并进一步探讨了其反应机制.结果表明,溶液酸度显著影响诺氟沙星的降解率,在酸性条件下（pH=3.5）诺氟沙星的降解效率最高.诺氟沙星的降解率随纳米F...     

美军标MIL-STD-810与国军标150

分析了湿热环境对装备的影响及机理,介绍了美国军标810C/D/E/F各版本中湿热试验程序的特点,分析了这些程序的变化过程及其对GJB 150/150A湿热试验程序的影响,指出了810F/和GJB150A的湿热试验的目的仅是用以加速发现装备湿热问题,不再模拟寿命期遇到的复杂的温、湿度环境,实际上是一种加速试验。