还原条件下氧化石墨烯对铅离子的吸附/解吸附性能

针对地下水还原条件下附着Pb离子氧化石墨烯(GO)纳米颗粒的环境稳定性,实验研究了厌氧条件下Na_2S还原对GO吸附Pb~(2+)以及解吸附过程的影响.采用X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射以及表面增强拉曼技术对吸附与解吸附的过程机理进行分析比较.结果表明,GO及Na2S还原生成r GO对Pb~(2+)的吸附过程符合Langmuir吸附模型,最大吸附容量分别为937.65、92.99 mg·g~(-1),GO还原后Pb~(2+)吸附容量减小;厌氧条件下Na2S还原引起GO表面吸附的Pb释放,实验条件下有19.9%—35.3%被吸附的Pb以离子形态释放出来.光谱分析表明,吸附Pb的GO在厌氧条件下被Na2S还原致使GO表面含氧官能团减少,造成Pb解吸附,解吸附释放出的部分Pb与反应体系中的硫化物结合生成PbS沉淀.附着Pb的GO进入还原环境后,以Pb~(2+)离子形式解吸附释放的Pb会引起水体的再污染.     

纳米氧化石墨烯对水中锶的吸附特征

采用纳米氧化石墨烯(GO)吸附放射性废水中Sr2+,从吸附原理、吸附动力学、pH对吸附的影响等方面对吸附过程进行研究.采用表面增强拉曼技术和红外光谱对Sr2+在GO表面的吸附进行光谱表征.将GO负载到活性炭表面进行柱实验探索GO在废水处理中的应用.结果表明,在pH值为6.0—6.5时GO对Sr2+的吸附符合Langmuir吸附模型,最大吸附量263.16mg·g-1.GO对Sr2+的吸附符合拟二级动力学方程.在pH3—11范围内吸附量随着pH升高显著增大.GO对Sr2+的吸附具有快速,吸附量大,适用pH范围广的特点,可大量用于放射性废水的处理.GO负载到活性炭上后吸附量有所下降,但克服了GO材料本身在水中粒径小难分离的缺陷,是一种可实际应用、去除环境中Sr2+的新方法.     

氧化石墨烯纳米颗粒对抗生素类污染物吸附特征及影响因素

本文通过吸附动力学和吸附等温线探究了氧化石墨烯(GO)纳米颗粒对3种典型的四环素类抗生素(即四环素(TC)、土霉素(OTC)和金霉素(CTC))吸附特征.结果表明,伪二级动力学模型可以很好的拟合吸附动力学的结果,吸附速率可能受化学吸附控制.吸附等温线的结果显示GO对3种抗生素均有较高的吸附能力,且吸附能力依次为：CTC>OTC>TC.这主要是由于四环素类抗生素可以通过π-π作用、阳离子-π键、疏水作用以及静电作用等机制与GO产生结合.此外,四环素类抗生素在GO上的吸附行为与背景溶液的水化学条件(如pH、离子强度和二价金属离子)密切相关.总体来讲,由于静电斥力的增强,抗生素在GO上的吸附量随着背景溶液pH值的升高或离子强度(NaCl)的增加而降低,这主要是由于静电引力和吸附点位的减少所致;二价阳离子(Cu²⁺)可以通过表面桥连作用,显著促进抗生素在GO上的吸附.本研究结果清楚地表明抗生素本身的化学性质和背景溶液的水化学条件在GO去除抗生素的过程起着重要作用.     

三峡库区消落区紫色土对重金属的吸附特征

为了解三峡库区消落区紫色土对重金属的吸附特点,采用振荡平衡方法研究石灰性、中性和酸性3种紫色土对Pb2 、Cu2 、Zn2 和Cd2 的吸附特征,并比较不同环境条件对紫色土吸附重金属的影响.结果表明:(1)一定pH条件下,同种土壤对4种重金属离子的吸附能力依次为Pb2 ＞Cu2 ＞Cd2 ≈Zn2 ;(2)在一定pH条件下,石灰性紫色土、中性紫色土、酸性紫色土对同种重金属离子的吸附强度依次降低,与其表面电荷密度的大小相一致;(3)石灰性紫色土、中性紫色土和酸性紫色土表面对Pb2 和Cu2 的吸附以静电和专性方式共存,其中对Pb2 的专性吸附比例分别约为56%、67%和50%;而对Zn2 和Cd2 绝大多数情况下产生静电吸附.     

氧化锰改性的茶叶渣吸附水体中Pb(Ⅱ)

将水合氧化锰(HMO)采用原位沉积技术负载于废弃茶叶渣表面,合成了复合材料氧化锰改性的茶叶渣(HMO-TW),研究了HMO-TW对水溶液中常见重金属离子Pb(Ⅱ)的吸附特性,探讨了溶液p H值、共存碱土离子、温度、接触时间、Pb(Ⅱ)初始浓度等因素对Pb(Ⅱ)的吸附效果的影响.结果表明:酸性范围内,Pb(Ⅱ)的去除率随p H升高而增大;在竞争离子Ca(Ⅱ)、Mg(Ⅱ)、Na(Ⅰ)的浓度高于Pb(Ⅱ)20倍时,Pb(Ⅱ)的吸附去除率仅分别下降11%、7%和1%;Pb(Ⅱ)的吸附过程较好的符合Freundlich等温模型,计算的理论最大吸附容量为188.25 mg·g-1.远远高于未经改性茶叶渣的Pb(Ⅱ)吸附量(33.49 mg·g-1);Pb(Ⅱ)的吸附速度较快,250 min内便基本达吸附平衡.所有结果均证实HMO-TW在净化实际铅污染水体中有着较为广阔的应用前景.     

粘土,硅藻土,聚乙烯瓶和玻璃瓶对碘的吸附行为

本文以Na~(125)I为示踪剂,在模拟地下水介质条件下研究了粘土和硅藻土对长寿命裂变产物~(129)I(T_(1/2)=1.57×10~7a)的吸附规律。实验发现,在pH6—7的地下水介质中,粘土和硅藻土对I~-的吸附服从Freundlich等温吸附经验公式,但吸附百分率较小(≤5％)。 对无载体~(125)I在实验用聚乙烯瓶和玻璃瓶上的吸附研究表明,碘的氧化态(I_3~-或IO_3~((?))要比I~-更易被吸附。     

铜对硒(Ⅳ)在高庙子膨润土中吸附行为的影响

硒-79是高放废物(HLW)地质处置库安全评价中重点关注的放射性核素之一.在多重屏障体系中,高放废物外包装起到隔离放射性废物和地下水的作用.已有国家把铜作为废物包装容器的备选材料,如瑞典、芬兰等,而我国还未确定废物包装容器材料.因此,研究不同价态的铜与硒(Ⅳ)的相互作用可为我国废物包装容器材料选取提供支持.本文使用批式吸附实验法探究了不同价态的铜对硒(Ⅳ)在高庙子膨润土上吸附的影响,结果表明,在碱性条件下硒(Ⅳ)在膨润土上的吸附百分比小于20%,而引入CuCl_2后,硒的吸附百分比可达100%.进一步研究发现,硒在铜(Ⅱ)的水解产物氯铜矿上有很强的吸附.膨润土可与氯铜矿发生相互作用,减弱硒(Ⅳ)在氯铜矿上的吸附,在c(Se)=10~(-4) mol·L~(-1),pH=6时,引入膨润土后硒的吸附百分比从97%降至70%.在酸性条件下低价态铜,如CuCl、Cu和Cu_2O等可将硒(Ⅳ)还原到低价态(0,-I,-II),使得硒的吸附百分比从8%提高到90%以上,促进了硒的吸附.在含CuCl、Cu和Cu_2O的3种体系中,硒在含CuCl的体系有最快的吸附速率.     

东北污灌区草甸棕壤吸附重金属铅的形态分布及解吸行为

以沈阳市沈抚污灌区的草甸棕壤为模型土,采用Tessier顺序提取法分析了吸附重金属Pb(Ⅱ)在土壤中的化学形态分布特点,研究了吸附Pb(Ⅱ)的解吸行为,特别考察了冷冻对吸附Pb(Ⅱ)化学形态分布及解吸行为的影响.研究表明,吸附Pb(Ⅱ)在东北草甸棕壤上的化学形态分布规律为:可交换态碳酸盐结合态铁锰氧化物结合态有机结合态残渣态;吸附Pb(Ⅱ)的解吸动力学过程可分为快速和慢速两个阶段,符合准二级动力学方程;冷冻对吸附Pb(Ⅱ)的形态分布基本无影响,而对平衡解吸率有明显影响,随冷冻时间延长,平衡解吸率逐渐降低;随pH值减小,平衡解吸率增大;pH值在5—10范围内,平衡解吸率变化幅度相对很小,而pH值低于5后,平衡解吸率急剧增大.随离子强度增大,平衡解吸率先急剧上升,后趋于平缓.提出Pb(Ⅱ)在东北草甸棕壤上的吸附机理:化学吸附和静电吸附,后者又可分为静电键合吸附和离子交换吸附.在实验条件下,静电吸附约占75%,化学吸附约占25%.     

基于Zeta电位的水稻土吸附Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）能力的比较

测定了3种水稻土胶体在不同Cd/Pb摩尔比的悬液体系中的Zeta电位,并与2种重金属离子在土壤中的吸附量和解吸量进行比较,当Cd/Pb摩尔比为1:4时,Zeta电位数值最高;Cd/Pb摩尔比为1:1时Zeta电位数值居中;Cd/Pb摩尔比为4:1时Zeta电位数值最小,因此,Pb(Ⅱ)在三种土壤表面发生专性吸附的能力均大于Cd(Ⅱ),这与土壤中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附量和解吸量的结果相一致.     

铁锰结核对As(Ⅲ)的吸附和氧化特性研究

研究As(Ⅲ)在土壤中的铁锰结核上的吸附和氧化特征,对理解土壤中As(Ⅲ)的含量变化和制定有效的治理措施有至关重要的作用.以东北地区代表性土壤-棕壤中提取的铁锰结核作为试验材料,采用一次平衡法,对As(Ⅲ)在铁锰结核上的吸附和氧化特性,及其动力学特征进行了研究.研究结果表明,反应是包括吸附和氧化反应的复杂过程.初始质量浓度在1～15 mg·L~(-1)的范围内时,随着初始质量浓度的提高,吸附量随之增大,Mn的释放量增加,初始质量浓度在15～30 mg·L~(-1)的范围内时,吸附量的增加缓慢,Mn的释放量也接近平衡,吸附曲线可用Langmuir方程及Freundlich方程拟合(r>0.97),铁锰结核对As(Ⅲ)具有较强的吸附性能,最大吸附量达到了3 000 mg·kg~(-1).动力学实验中,反应在24 h内趋于饱和,可用Freundlich模型描述.氧化反应后释放到溶液中的As(V)质量浓度随时间变化先升高后降低,大多数的As(V)都被吸附在了铁锰结核表面,说明铁锰结核对砷具有很好的吸附和解毒作用.Mn的释放量在6 h时基本达到平衡.释放到溶液中的Mn质量浓度与时间符合Elovich动力学方程.     

富磷污泥生物炭去除水中Pb(Ⅱ)的特性研究

以城市污水厂富磷剩余污泥为研究对象,考察高温热解制备生物炭吸附剂对水中Pb(Ⅱ)的去除效果.研究表明,随着热解温度升高,制备的生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附能力增强;在相同热解温度下,生污泥生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附能力比消化污泥生物炭大.采用700℃热解1 h制备生污泥生物炭以研究对Pb(Ⅱ)吸附的影响因素,结果显示:吸附180 min达到吸附平衡;富磷污泥生物炭对Pb(Ⅱ)的去除率随pH增加而升高;生物炭投加量增加,对Pb(Ⅱ)去除率上升,而单位吸附容量迅速减小.污泥生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附符合准二级反应动力学,Langmuir模型比Freundlich模型能更好地拟合等温吸附线.在pH 5.0、吸附时间3 h、生物炭投加量20 g.L-1条件下,对Pb(Ⅱ)的最大吸附量为34.5 mg.g-1,表明富磷污泥生物炭可以作为一种廉价的吸附剂.     

氨基化氧化石墨烯(AGO)的制备及其对六价铬的吸附机制

以乙二胺盐酸盐(EDH)为改性剂改性氧化石墨烯(GO),水热法制备氨基化氧化石墨烯(Amino-functionalized;graphene;oxide,AGO).SEM、XRD、FTIR和Zeta电位表征分析发现,AGO表面含有羟基、羧基及氨基基团,Zeta电位为pH=10.14.以水中低浓度六价铬Cr(Ⅵ)为污染物,探讨了乙二胺盐酸盐(EDH)用量、pH、AGO用量、Cr(Ⅵ)初始浓度以及常见干扰离子对AGO吸附Cr(Ⅵ)影响.结果表明,在pH=6.0、7-AGO用量为0.8;mg·L^-1和Cr(Ⅵ)初始浓度为2.0;mg·L^-1,7-AGO对Cr(Ⅵ)去除率可达95.1%;SO₄^2-会明显抑制AGO对Cr(Ⅵ)的吸附.AGO对Cr(Ⅵ)的吸附过程符合二级动力学模型,吸附机制主要为静电作用.     

雄烯二酮在我国典型土壤中的吸附特性

采用批吸附室内模拟实验研究了雄烯二酮在我国红壤、潮土、黑土3种典型土壤中的吸附特征,以及牛粪溶解态有机质(DOM)对土壤吸附雄烯二酮的影响。结果表明,雄烯二酮在土壤中吸附动力学符合Elovch方程(R20.89),热力学特征可通过Freundlich等温吸附方程(R20.83)描述,土壤对雄烯二酮的吸附呈非线性吸附特征,其中潮土吸附等温线的非线性最强(n=0.37);吸附系数K f介于6.0~20.2,并与有机质含量呈显著正相关(p0.05)。雄烯二酮浓度较低时,共存牛粪DOM抑制其在土壤表面的吸附作用。研究认为,有机质是土壤吸附雄烯二酮的主要组分,共存牛粪DOM可促进雄烯二酮向地表水和地下水的迁移。     

溶液pH和吸附离子对水相中δ-MnO2氧化Cr(Ⅲ)的影响研究

实验室研究了溶解氧、介质pH及表面吸附离子(PO43–、Cd2 、Pb2 )种类等对人工合成的氧化锰(δ-MnO2)在水相中对Cr(Ⅲ)的氧化作用。结果表明:当悬浮液中ρ(MnO2)/ρ(Cr)为10/1时,氧化锰对Cr(Ⅲ)的氧化量达最大;pH值的升高降低Cr(Ⅵ)→Cr(Ⅲ)氧化还原电位以及增强Mn2 催化作用可以增强溶解氧对Cr(Ⅲ)的氧化能力。溶液pH的提高导致Cr(Ⅲ)的水解程度增强而生成Cr(OH)3沉淀和吸附离子后氧化锰表面位点的减少,可以提高Cr(Ⅲ)稳定性。因此,土壤和沉积物δ-MnO2在水相中氧化Cr(Ⅲ)的能力与溶液化学性质密切相关,且在Pb污染下显著降低。     

温度和砷酸根对砖红壤中Cd(Ⅱ)吸附动力学的影响

土壤中砷和镉同时存在的现象普遍存在,但目前对砷酸根与Cd(Ⅱ)在可变电荷土壤表面协同作用的机制还了解不多.用一次平衡法研究了288 K和308 K温度条件下Cd(Ⅱ)在昆明砖红壤表面的吸附动力学,比较了加入砷酸根对Cd(Ⅱ)吸附动力学的影响.结果显示,加As(V)和升高温度均不仅增加Cd(Ⅱ)的吸附量,而且提高了吸附反应的速率.Cd(Ⅱ)在砖红壤表面的吸附反应进行的特别快,几乎在30 min内达到准平衡,假二级动力学方程能很好拟合30 min内的吸附动力学数据(r2》0.9995).从反应速率常数计算得到的活化能的结果表明,加As(V)显著降低了Cd(Ⅱ)吸附反应的活化能,这是As(V)促进可变电荷土壤吸附Cd(Ⅱ)的根本原因.     

砖红壤对Cr(Ⅵ)吸附-解吸反应动力学研究

研究了表面覆盖度、H2PO-4等因素对砖红壤吸附Cr(Ⅵ)反应动力学的影响,以及土壤与Cr(Ⅵ)反应时间对表面吸附态C r(Ⅵ)解吸量的影响,还对土壤吸附Cr(Ⅵ)机理进行了初步探讨.在所研究的pH值范围内,砖红壤对Cr(Ⅵ)的吸附量随离子强度增加而减少,这表明砖红壤吸附Cr(Ⅵ)机理中存在静电吸附.动力学实验表明,当Cr(Ⅵ)初始浓度较高时(0.1 mmo.ll-1),吸附反应速率开始比较快,持续约5m in,随后逐渐减缓.而当Cr(Ⅵ)初始浓度较低时(0.05 mmo.ll-1),土壤对其吸附速率十分迅速,5m in内的吸附量占总吸附量的96%以上.该结果表明,表面覆盖度越低,吸附反应速率越快.H2PO-4的存在将降低吸附反应速率和吸附量.H2PO-4对土壤表面吸附态Cr(Ⅵ)的解吸反应动力学也表现出双速率特征,即开始比较迅速而随后逐渐变缓.当延长土壤对Cr(Ⅵ)的吸附时间后,Cr(Ⅵ)吸附量虽然没有增加,但其解吸量却减少,这说明吸附态Cr(Ⅵ)滞留在土壤表面期间,其结合形态向难解吸态方向发生了转变.     

巯基硅烷改性氧化石墨对砷的吸附性能

为提高氧化石墨(GO)对砷的吸附能力,以3-巯基丙基三甲氧基硅烷为改性剂,制备了巯基改性的氧化石墨(GO-SH),考察其对水中砷的吸附性能.采用单因素实验法考察了初始pH值、吸附剂投加量、温度等对吸附效果的影响,拟合了吸附等温线,并研究了吸附动力学和吸附热力学规律.实验结果表明,在最优条件下,GO-SH对初始浓度为4 mg.L-1的砷去除率达到97.7%;吸附等温线符合Langmuir和Freundlich模型,45℃时由Langmuir模型得到的饱和吸附量(Qm)为24.45 mg.g-1;吸附动力学符合准二级模型,内扩散模型符合高浓度砷的吸附动力学;热力学研究表明,吸附过程是自发吸热的反应,以化学吸附为主.     

电化学驱动水钠锰矿高效吸附去除混合重金属离子

锰氧化物被广泛用作重金属离子吸附剂,电化学调控其氧化还原反应程度可提高重金属吸附容量.然而,多种重金属离子共存时的电化学吸附过程及相互影响机理尚不清楚.本工作采用多周恒流充放电方式研究了水钠锰矿对Cd2+、Zn2+、Pb2+与Ni2+单独及共存时的电化学吸附性能及机理,同时考察了氧化还原程度对吸附性能的影响.结果 表明...     

砖红壤中Al和Pb的竞争吸附

从pH值和离子加入量两个角度研究了砖红壤中Al和Pb的竞争吸附 .结果表明 ,当低数量的Al和Pb共存时 ,离子的吸附量与其单独存在下的情形相比都有所下降 ,该现象在低pH值的条件下较为明显 ,而随着pH值升高则逐渐减弱 ;若Al和Pb共存时的初始浓度均为 1 0mmol·l- 1 ,两者之间的竞争吸附在pH 3 5至 5 5范围内都较为显著 ;此外 ,当0 1mmol·l- 1 的Pb与 1 0mmol·l- 1 的Al共存时 ,Al的吸附没有受到Pb的影响 ,此时尽管Al和Pb的浓度比为 1 0∶1 ,但土壤对Pb的吸附并没有被Al完全抑制 ,反映出土壤表面某些吸附位对Pb具有高度的选择性     

氧化石墨烯的制备、表征及其对发酵液中鼠李糖脂吸附分离特性

以改良的Hummers氧化法制备了氧化石墨烯(GO),并研究其对铜绿假单胞菌发酵液中鼠李糖脂(Rha)的吸附分离特性.结果表明,通过Hummers氧化法,可使石墨粉氧化为GO,并形成层数很少甚至单层的GO片,使所得GO的比表面积较石墨粉显著增大.以所得GO对铜绿假单胞菌NY3发酵液中的Rha进行吸附,发现当发酵液的pH值为4.0、吸附温度为25℃时,Rha在GO表面的吸附可迅速平衡,其最大吸附量约为1.7 g·g~(-1).pH 13的氢氧化钠溶液可使Rha一次洗脱回收率为86.1%,是较佳的洗脱剂.重复利用实验表明,且所得的GO吸附剂可重复利用.