纳米铁用于饮用水中As(Ⅲ)去除效果

主要考察实验室合成制得的纳米铁对毒性高,迁移能力强,在厌氧地下水中作为砷的主要存在形式的As(Ⅲ)去除效果.通过批实验探讨吸附动力学,以及pH和纳米铁投加量对As(Ⅲ)的去除影响.反应1 h时,0.25 g纳米铁对起始质量浓度为910μg·L-1 As(Ⅲ)的去除率高达99%以上;反应遵循准一级反应动力学方程,标准化后的速率常数ksA为1.64mL·m-2·min-1.研究结果表明,具有高反应活性的纳米铁将成为饮用水中砷去除非常有效的吸附材料.     

短乳杆菌对Cr3+的吸附及动力学和热力学拟合

研究了Lactobacillus brevis对水溶液中Cr(Ⅲ)的吸附作用.考察了初始pH值、接触时间、初始Cr(Ⅲ)浓度、菌体浓度和温度对Cr(Ⅲ)吸附效果的影响.结果表明,在较低的pH、温度和初始Cr(Ⅲ)离子浓度条件下,菌株对Cr(Ⅲ)离子的吸附量较低.在试验条件下,溶液初始pH、温度和初始Cr(Ⅲ)离子浓度的升高,均能提高菌株对Cr(Ⅲ)离子的吸附量.在温度为40℃、pH 6和初始Cr(Ⅲ)离子浓度为200 mg·L~(-1)时,菌株吸附量最大.随菌体浓度升高,单位浓度菌体对Cr(Ⅲ)离子吸附量降低,但总吸附量增大,菌体浓度为6 g·L~(-1)吸附量最大.菌株对Cr(Ⅲ)离子吸附较快,接触时间为1 h就达到平衡.用Langmuir、Freundlich、Redlich-Peterson和Temkin吸附模型进行拟合,相关的回归系数表明,吸附过程拟合Langmuir吸附模型比Freundlich、Redlich-Peterson和Temkin吸附模型好.用Elovich、准一级、准二级动力学拟合,动力学试验数据与Lagergren准二级动力学方程的拟合度最佳.     

牛粪源生物炭对水中甲基紫的吸附动力学和热力学

600℃缺氧热解制得牛粪源生物炭(CBC),采用SEM、FTIR和XRD等分析手段对生物炭理化性质进行表征,并通过静态平衡吸附法研究了CBC对甲基紫的吸附动力学及热力学过程.结果表明,甲基紫的吸附量随着其初始浓度的增加而增大,初始浓度由10 mg·L~(-1)增加到40 mg·L~(-1),平衡吸附量由5 mg·g~(-1)提高到30 mg·g~(-1),吸附过程先快后慢,60 min后吸附达到平衡;甲基紫的吸附量还随溶液pH的增加而增大,随温度的升高而增大;用准一级动力学方程、准二级动力学方程、Langmuir吸附等温方程、Freundlich吸附等温方程对试验数据进行拟合,结果表明,准二级动力学模型更准确地反映其吸附动力学过程,Freundlich等温方程与实验数据拟合度更好,即甲基紫在CBC上的吸附以化学吸附为主;吸附热力学参数ΔG~o0、ΔS~o0、ΔH~o0,表明甲基紫在CBC上的吸附是自发进行的吸热过程.     

三江平原湿地土壤磷的吸附与解吸研究

采用恒温培养法研究了三江平原典型沼泽湿地表层土壤中磷的吸附与解吸行为及其动力学过程。结果表明:湿地土壤对磷的自然释放量有限(1.89～13.25mg·kg-1),对磷酸盐具有较强的吸附能力,吸附量与土壤本身理化性质及水中磷酸盐初始质量浓度有关,其吸附/解吸平衡浓度(EPC0)在0.034~0.161mg·L-1之间。研究区域湿地表层土壤磷的吸附解吸特征趋于一致,吸附过程表现为快慢两种反应。六种动力学方程都能很好的拟合土壤磷吸附动力学过程,其中以langmuir型方程的拟合性最好,Evolich方程次之。     

纳米铁去除水体中镉的反应动力学、吸附平衡和影响因素

镉(Cd)具有致癌、无生物降解性和生物累积性特点,日益严重的镉环境污染问题已引起人们广泛关注。纳米铁是一种能有效去除多种有机和无机污染物的吸附剂。采用批实验方式研究纳米铁(nZVI)吸附镉的动力学和去除效率,可为深入研究纳米铁在重金属Cd污染修复的可行性方面提供理论支撑。利用透射电镜和扫描电镜等对实验室合成的纳米铁颗粒进行了表征,结果表明,纳米铁颗粒平均BET比表面积为49.16 m~2·g~(-1),粒径为20—40 nm。探讨了多种影响因素对纳米铁颗粒吸附镉的影响,如溶液pH、反应时间、初始浓度和纳米铁投加量。同时研究了Cd2+的准一级和二级反应动力学,应用Freundlich、Langmuir和Temkin等温吸附模型进行平衡吸附研究。结果表明,纳米铁对水溶液中镉吸附是化学吸附。颗粒内扩散模型表明粒内扩散不是控制反应速率的唯一步骤。吸附动力学研究表明,nZVI吸附Cd2+过程符合准二级反应动力学模型。平衡吸附数据能够很好地符合Langmuir、Freundlich和Temkin模型(r~20.95)。通过Langmuir模型获得室温下吸附剂单层Cd吸附量为256.4 mg·g~(-1)。在pH 7和(25±1)℃条件下,纳米铁能够有效吸附镉。当nZVI颗粒投加量为1.00 g·L~(-1),Cd~(2+)初始质量浓度为74.51 mg·L~(-1)时,24 h之内,Cd2+去除率达到98.62%。纳米铁可作为一种用于水体镉去除的非常有应用前景的材料。     

可见光/亚甲基蓝/抗坏血酸活化分子氧氧化水中的As(Ⅲ)

本文研究了可见光/亚甲基蓝(MB⁺)/抗坏血酸(H₂A)活化分子氧体系(可见光/MB⁺/H₂A体系)氧化水中三价砷(As(Ⅲ))的过程与机理.考察了光照、pH、H₂A浓度、MB⁺浓度、As(Ⅲ)初始浓度及水中常见阴离子和有机质的对As(Ⅲ)氧化效率的影响,通过自由基抑制实验和溶液光谱变化鉴定了体系中的活性物种及其生成机理.实验结果表明,光照对As(Ⅲ)的氧化有明显促进作用;在pH=8.0—9.5范围内,As(Ⅲ)的氧化随着pH的升高而加快;pH=9.5条件下,H₂A剂量的增加对As(Ⅲ)的氧化呈现先促进后趋于稳定的趋势,H₂A最佳投加量为300μmol·L^-1;MB⁺最佳投加量为5 mg·L^-1.机理研究表明,H₂A和分子氧之间的双电子反应产生的H₂O₂是可见光/MB⁺     

浮石负载纳米零价铁去除水相中的砷(Ⅴ)

废水中的砷是最具毒性的环境污染物之一.为了更好地利用纳米零价铁(Nanoscale Zero-Valent Iron,NZVI)修复水体污染,本文进行了浮石负载NZVI去除水相中As(Ⅴ)的研究.利用环境扫描电镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对浮石负载纳米零价铁(P-NZVI)的形态和粒度进行表征分析,根据批试验和间歇试验探究反应条件对去除效果的影响,并通过对照P-NZVI与As(Ⅴ)溶液反应前后的样品的X射线光电子能谱(XPS),结合XPS Fe2p和XPS As3d窄轨道图谱,探讨P-NZVI对水相中As(Ⅴ)的去除机理.研究结果表明,制备所得NZVI颗粒平均粒径30.6 nm,分散在浮石表面.利用BET-N2法检测得到P-NZVI的比表面积为32.2 m~2·g~(-1)(NZVI含量0.28 g,质量比7.7%).P-NZVI对As(Ⅴ)的去除率随初始pH值、反应温度、As(Ⅴ)初始质量浓度的升高而降低,反应符合准一级和准二级动力学方程.初始As(Ⅴ)浓度为100 mg·L~(-1)时,P-NZVI的平衡时吸附量为35.7 mg·g~(-1).P-NZVI对As(Ⅴ)的去除机理包括吸附、沉淀和共沉淀作用.     

利用标准回归方程建立分析因子氢化物发生-原子荧光光谱法直接测定As(Ⅲ)和As(Ⅴ)

根据As(Ⅲ)和As(Ⅴ)在HG-AFS仪器上的响应差别,利用As(Ⅲ),As(Ⅴ)标准回归方程建立的分析因子,通过测定溶液中预还原前的荧光强度和预还原后的砷量,建立了一种高灵敏度、干扰少、快速、操作简便的HG-AFS法直接测定As(Ⅲ)和As( Ⅴ)的分析方法.对影响分析因子的各种仪器条件和共存离子干扰进行了试验,考察了样品中不同浓度As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的测定精密度.方法的检出限As(Ⅲ)为0.050ng·ml-1,As( Ⅴ)为0.087ng·ml-1,相对误差为0.31%-19.2%,相对标准偏差为1.18%-20.96%.方法对水中As( Ⅲ)和As( V)的测定相对标准偏差为7.55%-24.97%,回收率为89.5%-110.2%,对土壤中酸提取和磷酸盐交换性As( Ⅲ )和As( Ⅴ)的回收率为91.2%-104.8%.     

整流电絮凝技术对缺氧地下水中As(Ⅲ)的原位修复

地下水中砷污染的原位修复治理对人类社会的可持续发展具有重要意义.本文研发了一种新型整流电絮凝反应体系,可实现对缺氧地下水As(Ⅲ)的原位修复.实验结果表明,最优操作条件为:电流密度为4.4 m A·cm~(-2),铁棒和MMO的阳极工作时间比值(TFe-anode/TMMO-anode)为1∶2,反应周期为24 s.在最优条件下,含有500μg·L~(-1)As(Ⅲ)的模拟地下水经过30 min电絮凝处理后砷的固定脱除效率达92%,总能耗为0.11 kW·hm~(-3).此外,水体中的HCO_3~-和PO_4~(3-)等无机阴离子对砷的固定具有抑制作用.在该反应体系内,电解生成的Fe(Ⅱ)与O2之间的氧化反应生成具有强氧化性的Fe(Ⅳ)可有效将As(Ⅲ)氧化成毒性较小且更易于固定脱除的As(Ⅴ),进而显著促进了砷在Fe(Ⅲ)絮凝沉淀作用下的固定脱除.     

湖南桃江锰矿对溶液中As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的去除及迁移行为对比

锰氧化物对砷的去除有着环境和地球化学现实意义,本文通过批实验和柱实验研究湖南桃江锰矿对溶液中As(Ⅴ/Ⅲ)的去除行为差异和迁移行为.Langmuir吸附等温线结果表明,锰矿对As(V)和As(Ⅲ)的理论最大吸附量分别为1.32 mg·g~(-1)和0.30 mg·g~(-1).As(Ⅴ/Ⅲ)在锰矿表面的动力学符合拟二阶动力学模型,表明锰矿吸附As(Ⅴ/Ⅲ)均属于化学吸附,受化学反应速率控制;反应吸附速率常数K_(2[As(Ⅴ)])K_(2[As(Ⅲ)]),表明锰矿对As(Ⅴ)的吸附速率更快.锰矿在氧化As(Ⅲ)时,溶液中As(Ⅲ)减少速率与溶液中Mn浓度变化非常一致,表明砷的氧化行为与锰矿相关.CDE和Thomas吸附模型拟合As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的迁移行为表明,Mn~(2+)、Al~(3+)、PO■和SiO■均会降低锰矿的最大吸附量和滞留因子,其中Al~(3+)对As(Ⅲ)的吸附具有较强的拮抗作用,最大吸附量下降至0.002 mg·g~(-1),对As(Ⅴ)的拮抗作用相对较弱,而PO■和SiO■对As(Ⅴ/Ⅲ)在柱实验中的拮抗作用相近.研究为就地处理湖南地表和地下水砷污染提供了新的处理矿物.     

几种土壤锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化与锰矿物类型

以几种土壤锰结核为实验材料.研究了不同氧化锰对Cr(Ⅲ)的氧化特性。结果表明,供试锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化能力大小顺序为N1-1>N4-1>N2-1>N5-1,与他们所含易还原性锰含量顺序不一致。换算成易还原性锰对Cr(Ⅲ)的氧化后,则其顺序为N4-1>N2-l>N1-1>N5-1。由组成供试锰结核的主要氧化锰矿物得知,对Cf(Ⅲ)的氧化能力;钠水锰矿>锂硬锰矿>钙锰矿,这可能与氧化锰矿物的结晶程度、晶体构造和Mn(Ⅳ)含量的差异以及Cr(Ⅲ)在氧化锰表面的吸附位置有关。     

TEMPO氧化废纸纤维对甲基紫的吸附性能

以废纸纤维(WF)为原料,2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基(TEMPO)为氧化剂,制备不同氧化度的废纸纤维(OWF-1,OWF-2,OWF-3),用于吸附甲基紫染料.采用红外光谱、X射线衍射、扫描电镜对吸附剂的结构和形貌进行表征.结果表明,氧化反应在WF上引入了羧基,降低了结晶度,但并没有改变纤维状形貌.吸附实验结果表明,OWF氧化度越高吸附容量越大,pH对吸附容量影响显著,温度对吸附容量影响较小,表明OWF与甲基紫之间的存在电荷吸附.在30℃,pH=9,甲基紫初始质量浓度为50 mg·L~(-1),OWF-3质量浓度为1000 mg·L~(-1)的条件下,吸附容量达到48.1 mg·g~(-1).对吸附过程的等温线及动力学进行研究,发现Freundlich吸附等温线和拟二级动力学模型能够更好描述吸附过程.此外,OWF-3具有良好的分离和再生性能.     

水浮莲干体对甲基橙的吸附研究

研究了水浮莲干体对模拟染料废水中甲基橙(MO)的吸附行为,考察吸附时间、溶液初始pH值、水浮莲干体用量和MO初始质量浓度等因素对MO吸附的影响.结果表明,在MO溶液初始pH值为5.5、初始质量浓度为25 mg·L-1条件下,添加12.5g·L-1粒径为0.250～0.425 mm的水浮莲干体,于25℃条件下以120 r·min-1振荡吸附90 min后,MO吸附率可达72.1％.酸性环境有利于MO吸附;一定范围内,水浮莲干体用量的增加以及MO初始浓度的升高都会导致吸附率升高.水浮莲干体对MO的吸附过程更符合Freundlich吸附等温方程,Lagergren准二级动力学方程更适合模拟其吸附动力学行为.随温度升高,MO平衡吸附量呈减少趋势.水浮莲干体及浸出液中Cr、Ni、Cu、As、Cd和Pb含量远低于GB 5085.3-2007 《危险废物鉴别标准浸出毒性鉴别》中的限量值,因此将水浮莲干体作为新型吸附剂应用于染料废水处理,不会导致二次污染.     

温度和砷酸根对砖红壤中Cd(Ⅱ)吸附动力学的影响

土壤中砷和镉同时存在的现象普遍存在,但目前对砷酸根与Cd(Ⅱ)在可变电荷土壤表面协同作用的机制还了解不多.用一次平衡法研究了288 K和308 K温度条件下Cd(Ⅱ)在昆明砖红壤表面的吸附动力学,比较了加入砷酸根对Cd(Ⅱ)吸附动力学的影响.结果显示,加As(V)和升高温度均不仅增加Cd(Ⅱ)的吸附量,而且提高了吸附反应的速率.Cd(Ⅱ)在砖红壤表面的吸附反应进行的特别快,几乎在30 min内达到准平衡,假二级动力学方程能很好拟合30 min内的吸附动力学数据(r2》0.9995).从反应速率常数计算得到的活化能的结果表明,加As(V)显著降低了Cd(Ⅱ)吸附反应的活化能,这是As(V)促进可变电荷土壤吸附Cd(Ⅱ)的根本原因.     

锆铁复合氧化物颗粒对As（Ⅴ）的去除研究

系统研究了锆铁氧化物颗粒吸附剂（GZI）对As（Ⅴ）的去除性能,考察了反应时间、溶液pH、初始As（Ⅴ）浓度、共存离子等反应条件的影响.同时评价了吸附后材料的脱附性能及动态处理后材料的安全性.实验结果显示,初始浓度低于20 m.gL^-1时,5 h后As（Ⅴ）在GZI吸附剂上达到平衡,初始浓度为50 m.gL^-1时,...     

绿藻胞外聚合物对无机砷生物累积特征的影响

绿藻对无机污染物的净化作用受其自分泌胞外聚合物EPS影响.以EPS释放量高的蛋白核小球藻为绿藻代表,通过24 h短期As(Ⅲ)和As(V)的模拟水体暴露实验,研究绿藻对无机砷的生物累积特征及EPS影响.结果表明,在0—40 mg·L~(-1) As(Ⅲ)和As(V)暴露浓度范围,蛋白核小球藻细胞内的砷累积速率随暴露浓度的增加而升高,其动力学拟合结果符合Michaelis-Menten酶促反应动力学方程. EPS与无机砷存在界面相互作用影响,无机砷暴露浓度升高可促进小球藻EPS分泌, EPS与砷累积速率之间呈现正相关线性关系(R~2 0.900),主要影响成分是溶解态EPS.完整藻细胞与脱除胞外聚合物的活体细胞相比, As(Ⅲ)、As(V)暴露的最大吸附累积量分别增加30.6%和14.2%,而最大胞内累积量降低49.0%和31.0%. EPS与无机砷的微界面交互作用影响绿藻对砷污染的净化修复.     

凹凸棒土负载铁盐吸附剂的制备及其对As(Ⅴ)的吸附性能

研究凹凸棒土负载铁盐吸附剂的制备及其对As(Ⅴ)的吸附性能.考察了pH、凹凸棒土热改性温度、粒度、铁盐浓度等因素对吸附As(Ⅴ)性能的影响.结果表明,热改性温度为600℃的凹凸棒土负载铁盐吸附剂吸附As(Ⅴ)效果比200℃和400℃都好,其对As(Ⅴ)的吸附行为符合Freundlich模型.当pH值6.0时,600℃热改性200—400目的凹凸棒土负载0.5 mol·L-1Fe(NO3)3吸附剂的最大吸附量为1.1669 mg·g-1,重复使用时性能稳定,具有处理含As(Ⅴ)废水的应用前景.     

温度和砷酸根对砖红壤中Cd（II）吸附动力学的影响

土壤中砷和镉同时存在的现象普遍存在,但目前对砷酸根与Cd(II)在可变电荷土壤表面协同作用的机制还了解不多。用一次平衡法研究了288 K和308 K温度条件下Cd(II)在昆明砖红壤表面的吸附动力学,比较了加入砷酸根对Cd(II)吸附动力学的影响。结果显示,加As(V)和升高温度均不仅增加Cd(II)的吸附量,而且提高了吸附反应的速率。Cd(II)在砖红壤表面的吸附反应进行的特别快,几乎在30 min内达到准平衡,假二级动力学方程能很好拟合30 min内的吸附动力学数据(r2>0.999 5)。从反应速率常数计算得到的活化能的结果表明,加As(V)显著降低了Cd(II)吸附反应的活化能,这是As(V)促进可变电荷土壤吸附Cd(II)的根本原因。     

木本泥炭对Cr(Ⅵ)的吸附性能

以木本泥炭为吸附材料,用于去除水中的Cr(Ⅵ).研究了溶液pH值、吸附时间、木本泥炭用量、缓冲液浓度和初始浓度对Cr(Ⅵ)吸附的影响,以及溶液pH值对Cr(Ⅵ)解吸附的影响.结果表明,木本泥炭对Cr(Ⅵ)的去除率随溶液pH值的增大而减小,当溶液pH值为4时,木本泥炭对Cr(Ⅵ)的吸附能力最强,3.33 g·L~(-1)木本泥炭对100 mg·L~(-1)Cr(Ⅵ)的吸附量为29. 98 mg·g~(-1);当磷酸盐缓冲液浓度在0. 10—0.20 mol·L~(-1)范围内时,随着缓冲液浓度的增大Cr(Ⅵ)的吸附量逐渐减小;木本泥炭对Cr(Ⅵ)的吸附符合准一级反应动力学,其吸附等温线符合Langmuir吸附模型;当溶液pH值小于6时,Cr(Ⅵ)的解吸率低于0.32%.     

蒙脱石、铁氧化物及其复合体对水中As(Ⅲ)的吸附效果

利用蒙脱石、FeCl_3·6H_2O制备出改性蒙脱石复合体,并对蒙脱石、铁氧化物及其改性复合体吸附水中As(Ⅲ)的效能进行对比试验。结果表明:这3者对水中As(Ⅲ)的吸附动力学均符合Lagergren速度模型,且均属于Freundlich等温吸附。复合体的沉降效率明显优于其他2种吸附剂,且对含As(Ⅲ)溶液的pH值具有很好调节能力。SO_4~(2-)和Mg~(2+)浓度对As(Ⅲ)的去除基本无影响,Ca~(2+)能促进As(Ⅲ)的吸附,NO_3~-、PO_4~(3-)与As(Ⅲ)存在较强的竞争吸附。