三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响

三峡库区消落带落干期植被生长茂盛,蓄水后消落带被淹没,土壤-植物系统在长时间淹水情况下,随着体系内物理化学性质的改变,汞形态也会发生变化,从而对库区水生生态系统中汞含量以及形态带来一定的影响.为此,本研究选取三峡库区4种优势植物室内栽培,再进行室内模拟淹水试验,研究淹水后土壤、水体中甲基汞(Me Hg)以及其他形态汞的变化.结果表明,淹水过程中植物的存在有利于土壤Me Hg的生成,同时对上覆水不同形态汞浓度影响显著.狗牙根作为消落带优势种,由于其体内总汞及甲基汞含量较高,淹水后对土壤以及上覆水系统中甲基汞以及其他汞形态的影响最为明显.淹水第90 d,狗牙根+土+江水(B1)处理土壤Me Hg的含量最高,为(1 135.86±113.84)ng·kg~(-1),是不加植物的对照处理土+江水(CK2)中土壤Me Hg含量的2倍左右;上覆水总甲基汞(TMe Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和活性汞(RHg)均呈峰值偏左的抛物线状变化,在第30 d时达到峰值,其中B1处理上覆水TMe Hg、THg和DHg最高,分别为(2.88±0.06)、(40.29±2.42)和(35.51±3.77)ng·L~(-1),三者中溶解态汞是其主要存在形式.因此可以推测三峡库区消落带植物淹水后将增加水库汞污染负荷.     

三峡库区消落带3种植物淹水后汞的动态变化及其对水体的影响

被淹没的植物是水库甲基汞异常升高的来源之一.为探寻淹水条件下三峡水库消落带植物中汞的动态变化特征及其对水体的影响,通过室内模拟试验,研究淹水条件下稗草、狗牙根、玉米秸秆中汞含量变化及其向水体释汞情况.结果表明,3种植物总汞含量范围为9.21~12.07 ng·g-1,甲基汞占总汞的质量分数约为1%~2%.淹水后,植物总汞含量逐渐降低,其降幅为35.81%~55.96%;而上覆水溶解态汞(DHg)浓度迅速上升,增幅为103.23%~232.15%,说明植物腐烂分解会向水体释放汞.淹水环境为植物体组织内甲基化提供了充裕条件,导致植物残体甲基汞含量升高,为初始含量的3.04~6.63倍,而上覆水溶解态甲基汞(DMe Hg)浓度也显著升高,为初始浓度的14.84~16.05倍.淹水期间,上覆水中DMe Hg与溶解氧(DO)浓度表现为极显著负相关,与可溶性有机碳(DOC)浓度存在显著正相关.而在整个淹水过程中,上覆水DHg浓度变化量为植物总汞释放量的41.74%~47.01%,且各植物残体总汞含量与上覆水DHg浓度存在极显著负相关.     

三峡库区消落带草本植物碳氮磷释放及影响因素

以三峡库区消落带优势草本植物狗牙根(Cynodon dactylon)、牛鞭草(Hemarthriaaltissima)、稗草(Echinochloacrusgalli)、狗尾草(Setariaviridis)和马唐(Digitariasanguinalis)为试验植物,在室内进行了为期60 d的淹水模拟试验,并对消落带优势草本植物淹水后TOC、TN和TP的释放特征及影响因素进行了研究. 结果表明:5种优势草本植物淹水后均可导致水中pH降低,TOC、TN和TP的U_max(最大单位累积释放量)分别为21.03~43.65、0.50~3.23和0.54~2.69 mg/g,U_max出现在淹水第15~20天,并且TOC、TN和TP的R(释放速率)差异显著;水体中微生物、水体温度和上覆水中ρ(TOC)、ρ(TN)、ρ(TP)对植物淹水后TOC、TN和TP的释放均有一定影响. 在对消落带植被调查研究的基础上,根据淹水试验植物的U_max,对蓄水后三峡库区消落带植被TOC、TN、TP的释放量进行了估算,在蓄水后20 d内,消落带植被可向水体释放大量的TOC、TN和TP,蓄水初期可能会引起库区局部水域水质恶化,影响水库的水环境安全.      

三峡库区典型消落带草本植物氮磷养分浸泡释放实验

三峡库区消落带植被淹水后腐烂分解,可能成为影响库区水环境安全的重要营养源.以三峡库区6种消落带优势草本植物茎叶为材料,利用室内浸泡模拟实验,测定上覆水中氮磷浓度的变化,结合初始基质碳、氮、磷含量分析,力图查明消落带草本植物淹水后氮磷养分释放特征.结果表明:①消落带植物初始基质碳、氮含量差异显著,而磷含量彼此相近.②消落带植物淹水分解造成上覆水pH升高,氧化还原电位(Eh)降低,氮磷养分快速释放和上覆水氮磷浓度增加,总氮(TN)和总磷(TP)释放量分别为(3.85±2.53)、(1.33±0.73)mg.g-1.消落带植物淹水TN和氨氮(NH4+-N)的释放过程呈抛物线状,TP呈对数曲线状.TN、TP的释放峰值时间平均15 d,NH4+-N平均33 d.养分释放量和释放速率均呈TN>TP>NH4+-N的特点,消落带植被经过3个月的浸泡,TN、NH4+-N和TP的释放负荷分别为:22.4、8.9、4.5 kg.hm-2.③植物初始基质的C含量越低,N、P含量越高,植物淹水后氮磷养分的释放量和释放速率就越大.     

水环境条件对三峡库区消落带狗牙根氮磷养分淹水浸泡释放的影响

三峡库区消落带会经历周期性的淹水-出露循环过程,消落带在出露期大量植物生长,淹水期植物体淹没腐解并释放氮磷养分,可能加剧三峡水库水环境压力.狗牙根[Cynodon dactylon(Linn.)Pers.]是三峡库区分布最广泛的优势植物之一.针对三峡水库水环境条件(温度、p H和光照)变化对狗牙根淹水条件下矿化分解及养分释放过程的影响进行了研究.结果表明,狗牙根淹水后,植物残体矿化分解,干重下降,全氮和全磷含量减少.狗牙根浸泡200 d后,25℃和15℃时总氮(TN)释放量分别为(2.66±0.29)g·kg~(-1)和(3.76±0.04)g·kg~(-1),总磷(TP)释放量分别为(0.79±0.03)g·kg~(-1)和(1.40±0.02)g·kg~(-1);上覆水p H为5.0、7.0、9.0时,TN释放量分别为(3.76±0.08)、(2.66±0.29)、(2.55±0.12)g·kg~(-1),TP的释放量分别为(1.53±0.04)、(0.79±0.03)、(1.70±0.07)g·kg~(-1);避光时上覆水TN和TP的释放量为(3.87±0.14)g·kg~(-1)和(1.78±0.08)g·kg~(-1).氮的释放以颗粒态氮(PN)为主,占80%以上,而颗粒态磷(PP)占比在50%左右.随三峡水环境条件变化,如温度降低,狗牙根的氮磷浸泡释放量增大;而酸、碱性水体较中性条件有利于氮磷释放;避光时狗牙根的氮磷释放得到促进.研究结果表明三峡水库冬季蓄水或污水排放导致的水环境变化将进一步促进消落带植物淹水分解及养分释放,从而可能加剧三峡库区水体富营养化.     

三峡水库消落区土壤、植物汞释放及其在斑马鱼体的富集特征

利用室内模拟试验,探讨了三峡水库消落区淹没后土壤、植物汞释放特征及其在斑马鱼体的富集水平.结果表明,随淹水时间的延长,淹没土壤中总汞(THg)含量下降;水体THg浓度总体明显升高.淹没土壤及水体中甲基汞(MMHg)含量总体明显上升,其中稗草+土壤处理水体中增加尤为明显,淹水21 d后,其浓度是土壤处理的2.52倍.表明消落区土壤、植物是水库水体汞的一个重要来源.供试稗草淹水分解造成水体pH及溶解氧(DO)含量下降、溶解性有机碳(DOC)含量上升,对土壤MMHg含量无明显影响,对水体MMHg影响较大.供试斑马鱼头部、内脏及肌肉中THg含量总体明显上升,与水体中THg浓度具有显著相关性(P<0.01).鱼体头部、内脏及肌肉中均出现不同程度的MMHg富集现象,以头部与肌肉最为明显.淹水21 d后,添加土壤处理的鱼体头部、内脏及肌肉MMHg增加的含量分别是对照的1.75~6.25、3.53~8.38、2.22~3.36倍;稗草+土壤处理的分别是土壤处理的3.57、2.37、1.52倍.可见,淹没土壤是鱼体MMHg增加的重要来源,淹没植物改变原水环境条件影响其向水体释汞过程能提高鱼体中MMHg含量.     

三峡水库初期蓄水对消落带植被及物种多样性的影响

通过对173 m蓄水后三峡水库消落带内植物群落的调查,运用CCA法对消落带植物群落进行排序,研究了消落带植物群落特征和物种多样性格局,分析了消落带植被的变化及其环境解释。结果表明:三峡库区消落带共记录58科175种植物。狗尾草、马唐、小蓬草、狼杷草、稗、酸模叶蓼、苍耳、双穗雀稗、狗牙根等为优势种。一年生植物为消落带优势生活型。共记录54个群落类型,其中灌丛群落5个,草本植物群落49个。CCA排序表明,三峡水库消落带植物主要分布在坡度平缓、底质较细、高程较高的消落带上部区域。在消落带内,物种多样性和一年生植物比例随高程上升而增加。消落带植物组成特征和物种多样性格局与水淹干扰强度在空间上的变化一致。长期的冬季水淹、剧烈的水位变动以及退水季节的高温伏旱等环境因素是影响消落带植被组成的重要因素。     

三峡库区消落带典型草本植物淹水浸泡后可溶性有机碳的释放特征

三峡库区消落带出露时草本植被生长旺盛,每年9月底蓄水后植物被淹没并开始腐解,导致有机体分解释放大量可溶性有机碳(DOC),可能对水质产生负面影响.研究选取三峡库区消落带典型草本植物,通过室内模拟浸泡实验,测定上覆水中DOC浓度变化过程,计算其释放速率与通量,旨在查明消落带草本植物淹水后DOC的释放特征,为库区植被修复与管理提供基础数据.结果表明,几种典型草本植物浸泡后上覆水的DOC浓度变化反映出草本植物淹水后DOC释放呈先增后减,后期趋于平稳的变化过程,在15 d左右达到峰值,表明消落带草本植物淹水浸泡后DOC随植物腐解快速释放,随后释放基本稳定,几种典型草本植物的DOC释放过程符合动力学过程.草本植物浸泡后DOC的释放浓度(最大为苦蒿的486.88 mg·L-1±35.97 mg·L-1,最小为稗子的4.18 mg·L-1±1.07 mg·L-1)、释放量(最大为苦蒿的50.54 mg·g-1,最小为水蓼的6.51mg·g-1)存在显著差异,主要受植物基质的影响,特别是植物基质的C/N值.实验浸泡植物的DOC释放量与相应草本植物基质的C/N值呈显著线性关系.     

三峡库区消落带沉积物对鱼体富集汞的影响

水体环境中的汞（Hg）容易被鱼体富集.为了研究三峡库区消落带沉积物对鱼体Hg含量的影响,采用不同Hg含量的消落带沉积物进行了为期90 d的模拟淹水实验.结果表明沉积物淹水后,水体总汞（THg）和甲基汞（MeHg）含量显著增加,鱼体肌肉中THg和MeHg含量不断增加,而内脏和头部中THg和MeHg含量前期不断增加,后期则有轻微减小的趋势.肌肉对Hg的富集量大于内脏和头部,后两者的富集量没有显著性差异.与对照组（无沉积物）相比沉积物的存在明显增加了鱼体富集Hg的量,而且当沉积物中Hg含量较高时,鱼体对Hg的富集量也显著增加.鱼体各部位THg和MeHg含量变化曲线高度相似,各部位对MeHg的富集系数（bioaccumulation factors,BCF）在1.93×10⁵~8.89×10⁵之间,对无机Hg的BCF在1.3×10³~12.8×10³之间,表明鱼体所富集的Hg形态上主要为MeHg.鱼体各部位MeHg和THg含量均为极显著相关,线性回归方程表明,在富集Hg的量中,MeHg占THg比例分别为：肌肉80.1%、内脏79.3%、头部66.7%.消落带沉积物再淹水后会发生一定程度的净甲基化现象产生MeHg,由于扩散作用使水体MeHg浓度在一段时间内升高,这导致了鱼体对Hg的富集量增加.因此对三峡库区大面积消落带可能存在的Hg污染风险不可忽视.     

不同类型DOM对三峡库区消落带土壤汞甲基化的影响

三峡水库特殊的调度方式导致了消落带的形成,在落干期,消落带上会生长大量以狗牙根为主的植物.在淹没期,狗牙根会发生腐解并释放出溶解性有机质(Dissolved Organic Matter,DOM),消落带作为汞的敏感区,狗牙根释放的DOM对汞甲基化的影响值得关注.为此,本文以狗牙根提取液中的DOM(记为DOM_g)为研究对象,同时选取猪粪中的DOM(记为DOM_z)作为比较,利用室内模拟实验,研究这两种不同类型的DOM对土壤汞甲基化影响的差异,并分析两种DOM的光谱特征,探讨其作用机制.结果表明,两种DOM的光谱特征存在明显的差异,DOM_z的有色可溶解性有机物(Chromophpric Dissolved Organic Matter,CDOM)浓度、芳香性及疏水性组分都高于DOM_g.同时,两种DOM均以类蛋白组分为主,但DOM_z的生物可利用性高于DOM_g.并且这两种DOM均能促进土壤的汞甲基化,且在培养后期促进效果更加显著.但两种DOM的促进效果存在差异,DOM_z的促进效果优于DOM_g.     

根际土壤中汞甲基化与去甲基化作用双同位素示踪研究

根际环境特殊的理化性质可能显著促进汞(Hg)的甲基化.为证实上述假设,本研究采集了三峡库区消落带狗牙根根际土和非根际土,分别测定了根际土与非根际土中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)含量及主要理化性质,并采用双同位素示踪法(~(199)Hg~(2+)和Me~(201)Hg)进行室内模拟培养实验,探究其Hg的甲基化与去甲基化速率.结果表明,根际土壤中的Fe~(2+)、Mn~(2+)、有机质含量、过氧化氢酶活性显著高于非根际土(p0.05),MeHg含量、细菌、真菌数极显著大于非根际土(p0.01);根际土壤中MeHg的含量与Mn~(2+)、SO_4~(2-)、有机质含量存在显著正相关性(p0.05),与过氧化氢酶活性、细菌、真菌数存在显著正相关性(p0.01);根际土壤中Hg甲基化、去甲基化速率、净甲基化潜力均显著大于非根际土(p0.05),有菌根际土的甲基化与去甲基化速率显著大于无菌根际土(p0.05).本研究证实了根际是Hg发生甲基化的一个活跃区域,其中,微生物在根际土壤中Hg的甲基化与去甲基化过程中均起着主要作用.     

模拟三峡库区消落带优势植物根系低分子量有机酸对土壤中铅的解吸动力学

三峡库区消落带落干期时会生长大量植被,其根系分泌的低分子量有机酸会对消落带土壤中重金属的活化带来一定影响,为此,本研究通过水培法以及利用去离子水直接浸提其根际土测出三峡库区优势植物狗牙根和稗草根系分泌的低分子量有机酸种类和含量,并模拟优势植物所分泌的单一有机酸和混合有机酸分别对消落带土壤中的铅(Pb)进行解吸,探究其对消落带土壤中铅的解吸动力学.结果表明,狗牙根根系分泌的低分子量有机酸种类和含量均大于稗草,其中柠檬酸、丙二酸、乙酸、苹果酸是两种植株根系均分泌的有机酸,且乙酸含量最高,分别为0.765 mmol·kg-1、0.261 mmol·kg-1,而在狗牙根和稗草根际土中均检测到柠檬酸、丙二酸、乙酸;选取柠檬酸、丙二酸、乙酸对消落带土壤中铅进行解吸时,发现当有机酸浓度≤1 mmol·L~(-1)时,有机酸解吸量由高到低为:丙二酸柠檬酸乙酸;而当有机酸浓度1 mmol·L~(-1)时,有机酸解吸量由高到低为:柠檬酸丙二酸乙酸,且低分子量有机酸在土壤中含量低时,抑制土壤对Pb的解吸;含量高时,促进土壤对Pb的解吸.在解吸过程中,0~240 min为快反应阶段,240 min后为慢反应阶段,准二级动力学方程拟合效果最好.