福建泉州湾有机氯农药的多介质迁移与归趋

以α-HCH与p,p'-DDT为主要研究对象,以泉州湾及其重要汇水流域--晋江流域为研究区域,构建了Level Ⅲ多介质非平衡稳态逸度模型,对该区域α-HCH与p,p'-DDT在各环境相中浓度、容纳能力、储量分布及各相间的迁移通量进行了计算分析,并对模型关键输入参数的灵敏度进行了探讨.结果显示：α-HCH与p,p'-DDT在土壤相,水相以及沉积物相中的模拟计算浓度与野外样品实测平均浓度吻合度较高,验证了模型的有效性;当研究系统达到平衡时,环境各相对α-HCH与p,p'-DDT容纳能力由大到小分别为沉积物,土壤,水及空气; α-HCH在土壤与沉积物中的储量之和为总储量的97.42%, p,p'-DDT则为99.89%,是其主要的汇区;α-HCH与p,p'-DDT从研究区域迁移消逝的主要途径为水的平流输出,在环境相间迁移过程中,α-HCH的主要迁移途径为水体向大气的迁移,而p,p'-DDT的主要迁移途径为水体向沉积物的迁移;灵敏度分析指出辛醇-水分配系数对数值logK_ow是影响污染物在环境相中浓度分布的最主要因素.     

兰州地区HCHs 的跨界面迁移与归趋

利用三级逸度模型估算了稳态假设下HCHs 的4 种异构体在兰州地区土壤、大气、水体及沉积物环境相中的迁移通量和浓度分布.结果表明,HCHs 的土壤浓度为0.799mg/kg,在数量级上与实测值吻合较好,其主要的迁移过程是土-气扩散、土壤侵蚀、水-气扩散,土壤中降解和大气平流输出是HCHs 从研究区域消失的主要途径.农业施用是该地区环境中HCHs 最主要的来源,最大的汇是土壤和水体(占环境中总量的99.8%).     

半干旱地区典型POPs硫丹环境多介质迁移归趋模拟研究——以兰州河谷盆地为例

以硫丹为研究对象,利用三级多介质逸度模型,对硫丹在半干旱的兰州河谷盆地大气、水体、土壤、沉积物和植物相中的浓度分布进行模拟研究;对硫丹在研究区环境多介质问的迁移通量进行分析,确定其在环境中的主要迁移过程;并结合实际监测数据,对模型的可靠性进行验证;此外,还对除常数之外的20个模型参数进行灵敏度分析,并对较高的模型灵敏度影响因素进行不确定性分析.研究结果表明:土壤、植物和沉积物相是硫丹在兰州河谷盆地环境污染的主要储库;大气平流输入和农药施用是研究区硫丹的主要输入源,沉积物降解和大气平流输出为研究区的主要消耗和输出途径;亨利常数、辛醇-水分配系数等化合物理化性质参数,以及沉积物、土壤有机碳含量等环境参数对模型的灵敏度影响比较显著;模拟浓度与实测浓度相差在一个数量级之内,吻合较好,表明建立的三级多介质逸度模型适用于半干旱的兰州河谷盆地α-硫丹和β-硫丹的环境多介质迁移及归趋行为模拟.     

估算天津环境中γ-HCH归宿的逸度模型

以全天津市为研究区域,利用稳态假设的逸度模型,用Matlab软件计算了γ-HCH(林丹)在环境各相中的浓度和相间迁移通量.γ-HCH在天津气、水、土壤、沉积物、鱼、作物、蔬菜各相中的浓度分别为1.57×10-11、7.95×10-7、1.17 × 10-4、4.58×10-4、6.03×10-4、1.60×10-4和6.42×10-5mol/m3,在数量级上与实测值吻合很好.估算结果表明农业施用和农药厂废水是该地区环境中γ-HCH最主要的来源,最大的汇是土壤和沉积相(占环境中总量的99%),最主要的迁移过程是水-沉、气-土的扩散和沉降,土壤和沉积物中的降解是γ-HCH消失的最主要途径.     

利用SPMD技术监测珠江三角洲大气有机氯农药

利用半渗透膜装置(SPMD)对珠江三角洲地区大气有机氯农药(OCPs)进行了分季度为期1年的监测分析。结果显示,该地区大气OCPs主要为DDTs,HCHs,氯丹和甲氧基氯,DDTs的含量约占总量的62%～88%。珠江三角洲地区大气有机氯农药时空分布差异明显,OCPs含量夏季高于冬季;各地区大气有机氯农药的年均含量为3 8～27 5ng d,香港和珠海较低(平均为5 0ng d),广州(GZ01)最高,年均值达27 5ng d。大气中m(DDT) m(DDD+DDE)均大于1,表明近期该地区大气中仍有新的DDT输入,对α-HCH和α-氯丹的手性特征进行了分析,它们的旋光异构体比值(年均值)(ER(+-))分别为0 75和0 69。夏季大气与土壤中α-HCH的ER(+-)相当,而冬季大气ER(+-)要低于土壤,表明夏季大气α-HCH基本来自于土壤中α-HCH的挥发,而冬季大气α-HCH可能来自土壤挥发与外来源迁移的组合。      

模拟巢湖流域氯菊酯的迁移转化和生态风险

近年来,随着大量使用拟除虫菊酯类杀虫剂,导致的环境问题已得到广泛关注.为认识巢湖流域氯菊酯在环境中的赋存状态、迁移转化、环境归趋和生态风险,本研究结合多介质归趋模型和物种敏感性分布模型(SSD),模拟了稳态假设下氯菊酯在巢湖生态系统各环境介质中的浓度分布、迁移通量和去除途径,并通过灵敏性分析和不确定性分析对各输入参数进行了评价.进一步构建污染物的SSD模型,评价了氯菊酯在稳态条件下的潜在生态风险,预测了保护系统中95%的物种时允许最大年输入量.结果表明,氯菊酯在大气相、水体相、沉积物相中的浓度分别为3.99×10~(-16)、5.63×10~(-11)和1.95×10~(-5)mol·m~(-3),沉积物是氯菊酯的最大储库;大气中的氯菊酯主要以挥发形式进入,通过空气颗粒物干沉降消减;水体中的氯菊酯主要以平流输入为主进入,通过底泥沉降消减;沉积物中的氯菊酯主要以底泥沉降形式进入,通过底泥再悬浮和掩埋消减.此外,SSD模型预测的HC5浓度为0.97 ng·L~(-1),假设稳态下预测的水体浓度远低于该值,仅对巢湖流域0.77%的物种产生影响,当年输入量低于78.2 t的情况下,巢湖水体中95%的物种不会受到氯菊酯的威胁.     

广州地区典型多溴联苯醚迁移和归趋行为模拟

运用多介质逸度模型对典型PBDEs(BDE47、BDE99、BDE209)在广州地区大气、水体、土壤、沉积物中的浓度分布与多介质间的迁移、归趋进行了模拟研究并分析了3种化合物在研究区域环境多介质间的迁移通量,确定其在环境中的主要迁移过程;结合实际监测数据,对模型的可靠性进行验证;以BDE47和BDE209为例,对模型的输入参数进行灵敏度分析;并以BDE209为例,对模型进行不确定性分析.通过模拟浓度与实测浓度的对比,表明模型在该地区具有很好的适用性.结果表明,环境系统达到平衡时,BDE47、BDE99和BDE209在土壤和沉积物中的含量分别占其在环境系统总含量的17.73%和82.26%,14.65%和85.35%,4.81%和95.19%;PBDEs从环境系统中的消失途径主要为大气平流输出和土壤降解;logKow和大气平流输入是影响化合物在环境相中浓度分布的最主要因素;不确定性分析指出BDE209在土壤相中浓度的变异系数最大.     

广州地区典型多溴联苯醚迁移和归趋行为模拟

运用多介质逸度模型对典型PBDEs(BDE47、BDE99、BDE209)在广州地区大气、水体、土壤、沉积物中的浓度分布与多介质间的迁移、归趋进行了模拟研究并分析了3种化合物在研究区域环境多介质间的迁移通量,确定其在环境中的主要迁移过程;结合实际监测数据,对模型的可靠性进行验证;以BDE47和BDE209为例,对模型的输入参数进行灵敏度分析;并以BDE209为例,对模型进行不确定性分析.通过模拟浓度与实测浓度的对比,表明模型在该地区具有很好的适用性.结果表明,环境系统达到平衡时,BDE47、BDE99和BDE209在土壤和沉积物中的含量分别占其在环境系统总含量的17.73%和82.26%,14.65%和85.35%,4.81%和95.19%;PBDEs从环境系统中的消失途径主要为大气平流输出和土壤降解;logKow和大气平流输入是影响化合物在环境相中浓度分布的最主要因素;不确定性分析指出BDE209在土壤相中浓度的变异系数最大.     

我国半干旱区工业化城镇PCBs干沉降及归趋

采用大气被动干沉降采样器,观测了我国半干旱区城市皋兰2018年非取暖季和取暖季18种多氯联苯（PCBs）的大气干沉降通量和污染特征,并利用主成分分析、环境多介质模型对其污染来源、环境归趋行为等进行了分析和研究.研究区∑₁₈PCBs干沉降通量为13.0~158.8ng/（m²·d）,呈现园区点较高、取暖季高于非取暖季的特征.干沉降中PCBs以四氯联苯和五氯联苯为主,并且四氯联苯干沉降通量在取暖季明显上升.研究区PCBs污染主要源于含PCBs的产品以及燃烧和工业热过程带来的排放,但燃烧和工业热过程无意产生的PCBs可能对研究区产生更大影响.土壤相是研究区PCB81主要的汇,相间迁移以大气相向土壤相的沉降为主;大气平流输出是研究区PCB81的主要清除途径;污染物排放速率、平流停留时间和平流输入污染物浓度是影响大气相、土壤相PCB81浓度的主要因素.     

新疆哈密地区有机氯农药大气、土壤残留特征、气-土交换及潜在生态风险

应用大气被动采样技术对新疆哈密地区城市、农村及林场点位大气和土壤中主要有机氯农药:HCHs和DDTs进行了1a的观测分析,对其大气、土壤残留现状和气-土交换进行了分析研究,并对其潜在生态风险进行了初步评估,结果表明,哈密地区大气中HCHs和DDTs在1a观测期的平均浓度分别为107.1 pg·m-3和43.9 pg·m-3;大气中HCHs和DDTs浓度呈现季节性变化:夏、秋两季HCHs和DDTs的浓度普遍高于冬、春两季,推测为夏、秋季较高的温度造成更多的HCHs和DDTs挥发到空气中;大气中两类OCPs污染以HCHs为主,HCHs各类异构体残留以α-HCH为主,DDTs残留以p,p’-DDE为主.研究区大气中α-HCH/γ-HCH的值普遍在3～7之间,推测工业HCHs的使用或HCHs的大气长距离传输对该地区大气中HCHs含量有较为明显的影响;大气中(DDD+DDE)/DDTs的值在0.4～0.9之间,有71.4%的比值大于0.5,表明大气中DDTs主要来自于环境中的残留,近期没有新源输入.土壤中HCHs和DDTs含量范围分别为0.344～6.954 ng·g-1和0.104～26.397ng·g-1,均未超过国家土壤环境质量标准规定的一级自然背景值;土壤中两类OCPs污染以DDTs为主,HCHs各异构体残留以β-HCH为主,DDTs残留以o,p’-DDT为主,根据(DDD+DDE)/DDTs<0.5,近期土壤中有新的HCHs和DDTs输入.土壤和大气中HCHs和DDTs的来源不一致,主要是由土壤和大气本身的不同特性以及哈密地区复杂的地理和气候条件导致的.气-土交换研究表明:哈密地区HCHs各异构体和p,p’-DDE的气-土交换主要以土壤向大气挥发为主;而o,p’-DDE、o,p’-DDD、p,p’-DDD、o,p’-DDT、p,p’-DDT的气-土交换则主要是由大气向土壤沉降.大部分DDTs的汇是土壤,源是大气;而HCHs和p,p’-DDE的汇则是大气,源是土壤.哈密地区土壤中HCHs的生态风险较低,哈密城市和林场土壤中DDTs可能对该地区鸟类和土壤生物具有一定的潜在生态风险.     

某农药厂废弃场地六六六和滴滴涕污染状况初探

对杭州某农药厂废弃场地土壤及纳污河道底泥中HCH和DDT含量分布状况进行了初步探讨.结果表明,土壤中HCH和DDT的含量随土壤深度而增加,呈现明显的垂直迁移特性.历史上的生产车间区域土壤HCH和DDT含量较高,为下一步场地详细调查监测的重要区域.该废弃场地α-HCH和γ-HCH的渗透能力较强,α-HCH发生了较大转化,且α-HCH转化能力比γ-HCH强,表层土中β-HCH残留比例较高;DDT及降解产物在0～20 cm表层土壤分布规律为ω(p,p'-DDT)>ω(p,p'-DDE)>ω(o,p'-DDT)>ω(p,p'-DDD),且P,P'-DDT比o,p'-DDT降解显著.该废弃场地100 cm以上土壤处于相对好氧环境,场地没有新的HCH和DDT输入源,但表层土中的DDT可能有新输入源.纳污河道底泥受到HCH和DDT的污染不严重,但排污口下游底泥中DDT对生物的潜在风险处于较高水平.     

兰州城区多环芳烃的多介质归趋模拟研究

利用城市多介质逸度模型模拟了稳态假设下兰州市区16种PAHs在大气、水体、土壤、沉积物、悬浮颗粒物、鱼体、植物和有机膜相中的浓度分布,同时与实测值进行对比,并根据模拟结果计算了相间迁移通量.结果表明,多环芳烃在空气中浓度最小,在不透水有机膜中浓度最大.化石燃料燃烧是PAHs进入环境的主要途径,迁移过程包括扩散、沉降和侵蚀等,土壤降解是PAHs在系统中损失的主要途径:土壤是PAHs主要的汇(占99.86％),但随着环数的增加,其通过大气平流途径从系统中消失的量明显减少,在气相中的降解损失亦降低.有机膜相的存在加速了多环芳烃在大气-有机膜相-水体之间的交换和运动.模型计算浓度与实测浓度吻合较好,验证了模型的可靠性,并通过灵敏度分析,确定了模型的关键参数.     

典型有机氯农药在珠三角地区多介质环境中的归趋模拟

本研究以p,p''-DDT与γ-HCH为目标污染物,通过建立Ⅳ级环境多介质逸度模型,模拟目标污染物在高温高湿气候条件下珠三角地区从1952~2030年的79年间在环境介质中迁移转化随时间和温度变化的规律.模拟结果较好地反映了p,p''-DDT与γ-HCH浓度随农药施用和禁用等农业政策而经时变化的情况：持续施用导致p,p''-DDT与γ-HCH在气、水、土、底泥中的浓度随时间逐年增加;有机氯农药被禁止使用,则导致二者浓度逐渐下降并趋于稳定;预测到2030年p,p''-DDT在气、水、土、泥中的浓度分别为6.1×10^-12、3.2×10^-9、6.07×10^-7和8.72×10^-7 mol·m^-3;γ-HCH的浓度则分别为3.37×10^-11、1.14×10^-8、1.21×10^-6和4.18×10^-7 mol·m^-3.通过将温度设计为变量参数对模型进行校正后的模拟值比恒温模拟值更接近实测值.结果表明,在整个环境介质中出现有机氯农药由大气分别向土壤和水体、土壤向水体、水体向底泥传输的规律,并最终赋存于土壤和底泥中;有机氯农药排放量、降解速率、温度及辛醇-水分配系数K_ow是模型主要的敏感参数;不确定性分析显示整体参数的改变对大气模拟浓度影响最大;有机氯农药在环境中的浓度分布存在季节性差异,温度变化会影响有机氯农药在环境中的分配.     

环渤海地区2,4,4''-三氯联苯的多介质归趋模拟

为探究多氯联苯(PCBs)在环渤海地区的环境多介质迁移和归趋行为,本研究以2,4,4′-三氯联苯(PCB28)为目标污染物,基于区域尺度多介质城乡逸度模型,模拟了稳态条件下PCB28在各环境相中的浓度分布、总量分配以及相间迁移过程,并对模型的输入参数和输出结果分别进行了敏感性和不确定性分析.结果表明,PCB28在淡水、农村土壤、城市土壤和沉积物中的模拟浓度与实测浓度吻合较好,验证了模型的可靠性.PCB28在城市土壤中的浓度最大,浓度均值为5.26×10~(-6) mol·m~(-3),在农村大气中的浓度最小,浓度均值为5.79×10~(-14) mol·m~(-3).当环境系统达到平衡时,土壤是PCB28最主要的"汇",占其在环境中总储量的96.45%.大气相与其他环境相间的相互迁移过程是PCB28在环渤海地区进行空间迁移的主导过程.大气传输是PCB28最主要的入海途径,从农村大气到海水的迁移通量占总入海通量的97.22%.参数敏感性分析结果表明PCB28排放速率、栅格规模及与迁移速率相关的参数是影响大气相中PCB28浓度的关键参数.不确定性分析结果表明PCB28在农村大气和城市大气中的浓度分布都符合对数正态分布,其变异系数分别为0.44和0.41.     

城市工业区环境系统中的Cd污染循环及其健康风险——以杭州市半山工业区为例

为揭示重金属元素Cd在城市环境系统多种介质中的迁移途径及其潜在危害性,系统分析了杭州市半山工业区主要环境介质（土壤-尘埃-水-底泥-生物）样品中Cd的指标含量,并用连续提取法分析了土壤、尘埃、底泥中Cd的化学形态特征.结果表明,Cd的迁移途径主要有两种,一是以尘埃为媒介在地表环境中迁移,二是通过水介质进入水体环境（水和...     

甲基汞的大气-水-土壤界面交换通量

通过模拟实验和野外实测,对甲基汞在大气－水和大气－土壤的界面交换进行了初步研究．结果表明,甲基汞释放通量与水中的甲基汞浓度有关,水－气体系中甲基汞释放通量大于水－土－气体系中甲基汞释放通量;甲基汞在大气－土壤界面的释放通量为０．２１～３．０９ｎｇ·ｍ^-2·ｈ^-1;在大气－水界面的释放通量为０．１４～０．７９ｎｇ·ｍ^-2·ｈ^-1．     

天津污灌区苯并(a)芘的分布和迁移通量模型

建立了估算苯并 (a)芘在天津污灌区气、水、土壤及沉积物相间的迁移通量和浓度分布的逸度模型框架 ,利用通量资料作为模型输入 ,利用实测浓度数据验证了模型的可靠性 .结果表明 ,模型对大气、地表水、土壤和沉积物中浓度的估算大体吻合 ,沉积物和土壤是苯并 (a)芘的主要环境归宿 ,而大气中的平衡浓度相对较低 ,水体及土壤中的苯并 (a)芘可能通过作物和鱼体富集而进入生态系统 .     

南京地区DDTs跨界面迁移与归趋的研究

以DDTs(p, p￠ -DDT, o, p￠ -DDT, p, p￠ -DDD)为研究对象,建立了南京地区DDTs的四级逸度模型,模拟计算了DDTs研究区域环境大气、水体、土壤、沉积物和植物相中的浓度及相间迁移通量.结果表明,以p, p￠ -DDT为例,在水、土壤、沉积物、植物相中的模拟输出浓度分别为9.72×10-9,9.87×10-5,4.61×10-6,8.28×10-6mol/m3.与当地对应环境相中的DDTs实测浓度2.69×10-9,2.41×10-4,8.15×10-6,2.43× 10-5mol/m3在数量级上吻合较好,验证了模型在南京地区的适用性,并预测了2000~2050年间DDTs在各相中浓度的动态变化情况.比较了各城市间多介质环境迁移特征,结果显示,南京地区的DDTs相间迁移过程与杭州地区近似,主要迁移过程依次为:气-土沉降,水-沉积物相沉降,气-水沉降,土-水流失(土壤侵蚀),水-气扩散.但不同于我国北方地区的以气-土沉降,气-水沉降或水-气扩散为主.南京地区早期的农药施用是DDTs的主要来源,占总输入量的97.69%,大气和土壤中的降解则是DDTs的主要消失途径,占总降解量的95.44%~95.96%,其余4.04%~4.56%通过水、沉积物、植物降解和气/水平流输出而消失.今后几十年中,土壤和沉积物成为DDTs的主要储库,占总量的99.28%左右,并且植物相中的浓度已大幅下降.     

估算天津环境中γ-HCH归宿的逸度模型

以全天津市为研究区域,利用稳态假设的逸度模型,用Matlab软件计算了γ-HCH(林丹)在环境各相中的浓度和相间迁移通量.γ-HCH在天津气、水、土壤、沉积物、鱼、作物、蔬菜各相中的浓度分别为1.57×10^-11、7.95×10^-7、1.17 × 10^-4、4.58×10^-4、6.03×10^-4、1.60×10^-4和6.42×10^-5mol/m³,在数量级上与实测值吻合很好.估算结果表明农业施用和农药厂废水是该地区环境中γ-HCH最主要的来源,最大的汇是土壤和沉积相(占环境中总量的99%),最主要的迁移过程是水-沉、气-土的扩散和沉降,土壤和沉积物中的降解是γ-HCH消失的最主要途径.     

2005年全球主要污染区γ-HCH土壤残留的模拟与验证

采用修改过的CanMETOP模型,修正过的2005年1°(经度)×1°(纬度)精度网格的γ-HCH残留清单作为模型的输入数据,计算了2005年全球大气中γ-HCH的浓度.2005年全球土壤残留为13600t,其中印度、中国、原苏联以及欧洲(去除原苏联)4个区域的土壤残留量占全球γ-HCH总残留量的72%.选取已发表的与研究区域相关的3组2005年的大气γ-HCH的监测浓度与其相对应的模拟结果进行对比,结果显示这3组数据具有很好的相关性,验证了γ-HCH残留清单的准确性和修改后的模型的有效性.