典型灰霾期间PM2.5演化的多重分形特征分析

为探索成都市PM_(2.5)污染物的空间来源及其演化机制,该文首先应用后向轨迹模型对灰霾期间抵达成都市的大气气团进行模拟,结果显示灰霾期间本地气团对成都市PM_(2.5)污染物的贡献远超过中远距离的外来气团,占比高达90%以上,局地空间内处于一种静稳状态。其次应用多重分形消除趋势波动分析法对灰霾期间PM_(2.5)的浓度序列进行多重分形分析,研究表明成都市灰霾期间PM_(2.5)浓度具有多重分形特征。最后运用相位随机替代法与随机重构法,对静稳条件下导致PM_(2.5)浓度多重分形特征的原因进行分析。结果表明灰霾期间,长期持续性在PM_(2.5)演化过程中占据主导地位,进而认为此次灰霾期间PM_(2.5)演化的长期持续性是其主要的内在动力机制,此时成都市大气空间内各局部空间PM_(2.5)浓度在多种要素的相互作用下逐步发展为一种相互同步的、均衡的平衡态。     

成都市一次重度灰霾期间大气PM2.5的自组织临界特性

2013年1—2月期间,四川省成都市出现大范围、长时间、高浓度的严重霾污染.本文运用频度统计分析和消除趋势波动分析方法,研究了成都市2013年1月25日—2月7日一次典型重度灰霾期间8个监测站点(草堂寺、人民公园、梁家巷、金泉两河、十里店、沙河铺、三瓦窑、灵岩寺)大气PM2.5小时平均浓度序列的时空演化规律.结果表明,各站点大气PM2.5的浓度波动并非随机,而在统计上服从典型的负幂律分布,同时均表现出很强的长期持续性特征.这些特征刻画了灰霾期间大气PM2.5浓度波动的宏观特征.将PM2.5浓度演化与沙堆崩塌进行类比,发现大气PM2.5演化具有自组织临界性复杂系统的基本特征.进一步根据自组织临界(SOC)理论,建立了大气PM2.5数值沙堆模型,模型算法考虑了此次灰霾期间成都市的气象因素和PM2.5的迁移扩散机制.通过对该模型的数值模拟,能够定量阐明此次重度灰霾期间成都市各监测站点大气PM2.5浓度时空波动宏观统计规律的产生根源.同时,深入讨论了该模型的自组织临界特征.模拟结果和实际结果的高度一致表明该模型真正阐明了导致PM2.5浓度时空波动的重要动力机制.SOC内禀机制是控制此次成都市灰霾期间大气PM2.5浓度演化的主要机制之一.本研究可为灰霾期间PM2.5的演化动力学提供新的研究方法.     

成都冬季PM2.5演化的EEMD分解及自组织临界态

为探讨冬季期间大气PM_(2.5)演化的多时间尺度效应,并阐释重度灰霾发生及演化的动力机制,该研究应用集合经验模态分解(EEMD)方法与自组织临界(SOC)理论,对成都市20171201-20180228冬季期间4个国控监测站点(即大石西路、金泉两河、君平街、三瓦窑) PM_(2.5)浓度时空演化规律进行实证研究。通过EEMD分解,获得了不同时间尺度上具有良好平稳性特征的固有模态函数(IMF)。大气PM_(2.5)演化的主要模态存在准4 h、准8 h和准24 h的平均周期,这些典型周期对应模态的累积贡献率基本上达到95%以上。研究表明,主要模态的准周期变化与各类型生产活动、交通排放紧密关联,这反映了大气系统中人为污染源的周期性输入作用。同时,研究发现,PM_(2.5)小时平均质量浓度波动函数服从幂律分布结构,具有标度不变性特征。进一步基于SOC理论探讨了大气PM_(2.5)浓度时空演化的内在动力规律,结合典型区域气象特征,阐明了冬季期间严重大气污染产生的宏观涌现机制。结果表明,EEMD方法所获得的不同IMF分量可以揭示大气PM_(2.5)时空演化的多尺度特征,但不同时间尺度上的IMF分量之间互不独立,各IMF分量的形成既受到准周期大气污染排放的作用,也受到大气系统非线性SOC动力机制的控制。     

成都市典型灰霾消散前后PM_(2.5)演化的长期持续性特征

运用消除趋势波动分析方法,对比分析了成都市2013年2月1-14日一次重度灰霾消散前后(其中,2013年2月1-7日为重度灰霾时段,2月8-14日为灰霾消散时段)8个监测站点(十里店、人民公园、梁家巷、金泉两河、三瓦窑、草堂寺、灵岩寺、沙河铺)大气PM2.5时空演化的长期持续性特征。研究显示,灰霾时段和灰霾消散时段PM2.5浓度演化均呈现出很强的长期持续性非线性特征。统计分析表明,在时空尺度上,灰霾时段和灰霾消散时段PM2.5浓度具有显著性差异,但定量表征PM2.5演化动力学特征的DFA指数却变化不大。进一步结合成都市气象资料分析认为,长期持续性是控制此次成都重度灰霾消散前后大气PM2.5浓度时空演化的内在动力学机制之一,也正是在该机制的主导控制下使得此次灰霾持续时间较长。该研究有助于进一步加深对灰霾期间PM2.5演化动力学过程的认识。     

成都市西南郊区春季大气PM2.5的污染水平及来源解析

为了解成都市西南郊区大气中PM_(2.5)污染特征,于2015年3月1~31日对成都西南郊区大气PM_(2.5)进行膜样品采集,并分析其中的化学组分.结果表明,3月成都市西南郊区大气PM_(2.5)的日均质量浓度为121.21μg·m~(-3),采集的31个有效PM_(2.5)样品中有24个样品日均浓度在75μg·m~(-3)以上,日超标率为77%,该地区3月PM_(2.5)污染严重.在与大气气象要素的关系研究中发现,大气颗粒物PM_(2.5)与大气能见度有着较好的指数关系,与温度、湿度有一定的正相关关系,但相关性并不明显.水溶性阴阳离子中NH~+_4(16.24%)、SO~(2-)_4(12.58%)、NO~-_3(9.91%)占PM_(2.5)的主导地位,NO~-_3/SO~(2-)_4的比值是0.77,表明成都西南郊区固定源的污染要大于移动源的污染,燃煤排放的污染相对于汽车尾气较多.有机碳(OC)/元素碳(EC)比值均大于2.0,表明有二次有机碳(SOC)产生.利用OC/EC比值法估算SOC的质量浓度发现,成都西南郊区3月PM_(2.5)中SOC的平均浓度水平为3.49μg·m~(-3),对OC的贡献率达20.6%,说明成都市西南郊区的OC主要来源于一次排放,且OC与EC的相关性分析显示,其相关系数达0.95,说明OC、EC来源相似且相对稳定,成都市西南郊区春季受局地源排放影响较大,一次排放占主导地位,二次有机碳对OC贡献相对较小,与估算所得的SOC性质一致.利用主成分分析(PCA)方法对成都西南郊区大气中PM_(2.5)进行来源解析,发现成都西南郊区PM_(2.5)的主要污染源为燃煤、生物质的燃烧、二次硝酸盐或硫酸盐、土壤和扬尘源、汽车尾气源、电子生产源以及机械加工源.     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.     

北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

华北典型农区夏季大气污染特征及变化趋势研究

为研究华北典型农区大气污染特征及变化趋势,于2008年和2012-2014年的夏季在山东禹城生态站,对大气中主要污染物(NO_x、O_3、SO_2和PM_(2.5))进行了观测研究。结果表明:观测期间NO_x、O_3、SO_2和PM_(2.5)的平均浓度分别为(31.8±16.8)、(77.6±27.5)、(13.1±14.3)和(84.2±41.7)μg/m~3,O3日8 h滑动平均最大值和PM_(2.5)日均值浓度超过国家二级标准的超标率分别为35%和54%;NO_x、O_3及O_x的浓度总体呈上升趋势;SO_2浓度呈下降趋势;PM_(2.5)浓度呈现波动变化;NO、O_3和SO_2呈现白天单峰型日变化形式,NO_2和PM_(2.5)日变化呈现双峰型。禹城农业区夏季大气污染主要受其偏南城市济南、泰安和聊城方向气流影响,高浓度的O_3污染的同时伴随着高浓度PM_(2.5)污染。     

春季北京1次完整灰霾过程中的PM_(2.5)监测与分析

春季是北京等特大城市灰霾高发时期,在2013年4月19-24日间完整地发生了1次灰霾过程。基于对北京24个监测点在6 d 144 h 3 456份PM_(2.5)浓度数据,以及同期相关天气资料,对灰霾的形成、持续及消散过程进行的关联分析,指出北京在春季灰霾天气中PM_(2.5)浓度分布具有以下特征:(1)在风力较大的情况下仍可能发生较严重的灰霾;(2)存在某些监测点,其PM_(2.5)在灰霾过程中浓度值一直最高或最低;(3)各监测点之间PM_(2.5)浓度差异较大,最大可达8倍以上。