可吸入颗粒物生物活性及其微观特征分析

采用质粒DNA评价法研究了2004年春季北京市区和郊区上甸子(本底区)PM₁₀的生物活性.结果表明,郊区上甸子2个PM₁₀的TD20值(引起20%质粒DNA损伤所需要的颗粒物剂量)分别为53μg·mL^-1和<50μg·mL^-1,市区2个PM₁₀的TD20值分别为125μg·mL^-1和100μg·mL^-1,说明郊区PM₁₀的生物活性明显高于市区.同时利用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术,从PM₁₀微观特征上进行了生物活性差异的原因分析,认为其原因有:①上甸子PM₁₀中以细颗粒物为主,在0～0.7μm粒度范围内的细颗粒物的数量百分含量明显高于市区PM₁₀,而表面积则在0～1.0μm的范围内高于市区;②市区PM₁₀中以粒度较大的矿物颗粒物为主,而上甸子PM10则以生物活性较大的烟尘为主,数量百分含量高达58.8%.因此PM₁₀质量浓度并非评价可吸入颗粒物健康效应的唯一指标,颗粒物的粒度分布和类型可能在其生物活性中起重要作用.     

紫外活化过硫酸钠灭活水中噬菌体MS2的特性及机制

水环境中的病毒对常见的消毒技术有较强的抵抗力.为了开发水中病毒的高效灭活技术,以噬菌体MS2为对象,研究紫外活化过硫酸钠（UV/PS）体系灭活病毒的特性和机制.采用双层平板法对噬菌体MS2进行定量检测,研究UV/PS对水样中噬菌体MS2的灭活率和动力学特征,并考察PS用量、pH值和噬菌体初始浓度等因素对灭活效果的影响.利用透射扫描电镜观察UV/PS处理前后噬菌体的形貌,利用电子顺磁共振波谱法确认反应体系中存在的自由基种类.在自由基淬灭实验的基础上,分析计算UV/PS体系中各因素对噬菌体灭活的贡献率.结果表明,当紫外辐照强度为160 μW·cm^-2时,UV/PS处理4 min即可去除4.39 lg的噬菌体MS2,较单独使用同样辐照剂量的UV消毒灭活率高1.44 lg.UV/PS体系对噬菌体MS2的灭活动力学过程符合一级反应动力学模型.增加体系中的PS初始浓度能明显提高对噬菌体的灭活率和灭活速率,而pH和噬菌体初始浓度对UV/PS灭活噬菌体的影响较小.UV/PS处理可导致噬菌体的衣壳破损,促进了噬菌体颗粒团聚.UV/PS体系中存在SO₄^-·和·OH,是噬菌体MS2灭活的重要因素.·OH比SO₄^-·对噬菌体MS2灭活的贡献更大.     

微生物杀灭效果试验中的游离氯转化研究

在实验室研究游离氯灭活微生物的试验中发现,由于试验体系中有机氮的存在,投加游离氯消毒后,游离氯会迅速与之反应转化为无消毒作用的有机氯胺.在对大肠杆菌、铁细菌、铜绿假单胞菌的研究中均发现同样的问题,投加2 mg·L^-1的游离氯消毒剂对初始菌浓度为10⁸ CFU·mL^-1的大肠杆菌进行灭活试验,反应5　min后游离氯就已经为0,而一氯胺和二氯胺的量分别为0.92　mg·L^-1和0.4 mg·L^-1.为了降低有机氮的干扰,采用多次离心纯化菌液、膜过滤纯化菌液和增加受试菌液的稀释倍数的方法进行测试,发现当菌液浓度降至10⁵CFU·mL^-1以下时,游离氯转氯胺的比例可以明显降低;而2种纯化过程并不能分离菌液中的有机氮,进而改善试验中出现的游离氯转氯胺的现象.该结论也说明参加反应的有机氮应来源于细菌自身的细胞物质,有机氮的干扰在消毒的相关研究中需要引起关注.     

扫频脉冲电磁场对污水的杀菌性能

将直流脉冲与变频扫频技术相结合开发研制出扫频直流脉冲装置,利用其产生的脉冲电磁场对生活污水进行了电磁杀菌试验研究,探讨了影响杀菌效果的相关因素.试验结果表明,在扫频范围400Hz～60kHz、输出功率20W、电流1～2A条件下,脉冲电磁场对生活污水具有一定的灭菌作用,其杀菌性能随作用时间、pH值、温度、原水菌数的升高而升高.当温度为25℃,pH为7.47时,原水经电磁处理4h后,细菌总数从7.2×10⁶个·mL^-1下降到2.2×10⁴个·mL^-1,去除率为99.7%;大肠杆菌数从9.2×10⁵个·mL^-1下降到3.5×10⁴个·mL^-1,去除率为96.2%.     

某市污水厂抗生素和抗生素抗性基因的分布特征

抗生素和抗生素抗性基因（antibiotic resistance genes,ARGs）是国内外备受关注的新兴污染物.污水处理厂是环境中抗生素和ARGs的重要人为污染源.对某市6座主要污水处理厂进出水中抗生素和ARGs含量和特征的分析发现：6座污水厂进出水中检出7类73种抗生素.进水中抗生素总浓度为490.2~2288.6 ng·L^-1,其中氧氟沙星、麻保沙星和罗红霉素这3种抗生素的检出频率最高.不同污水厂对抗生素去除效果差异较大,出水中抗生素总浓度为260.2~1464.3 ng·L^-1,其中抗生素以喹诺酮类和大环内酯类为主,并且存在污水厂出水抗生素浓度高于进水抗生素浓度的现象.选择的10种目标ARGs在6座污水处理厂进出水中均有检出.sul Ⅰ基因的检出频率和丰度最高,绝对丰度为2.4×10⁵~5.4×10⁶ copies·mL^-1;工业废水和生活污水中ARGs的总丰度无显著区别.与进水相比,出水中ARGs丰度和抗生素浓度的相关性显著变弱.     

2014年APEC期间北京市PM10和PM2.5氧化性损伤能力研究

为评估APEC会议期间联防联控措施对北京市大气可吸入颗粒物毒性的影响,采集2014年APEC会议前后3个月北京市大气PM₁₀和PM_2.5样品,应用质粒DNA损伤评价法来研究其氧化性损伤能力. 结果表明,APEC会议期间PM₁₀对DNA的损伤率高于PM_2.5,颗粒物对 DNA损伤率随剂量的增加而增加. 本研究用TD30值来指示颗粒物氧化性损伤能力,TD30为引起30%的DNA损伤率所需要的颗粒物剂量（单位为 μg·mL^-1）,TD30值越低,颗粒物氧化性损伤能力越强,APEC会议前后样品的TD30值表现为 APEC期间（11月）>APEC前（10月）>APEC后（12月）,说明氧化能力APEC后 >APEC前 >APEC期间. 用PM₁₀质量浓度乘上其在250 μg·mL^-1 剂量下的DNA损伤率得到颗粒物暴露毒性指数TI（toxic index）,与往年具有代表性月份样品的数据对比,TI大小顺序为2004年 >2014年 >2008年,说明大气中颗粒物暴露毒性随着政策控制力度的加大而降低.     

硝基苯类化合物在黄河小浪底至高村河段水体中的分布特征

研究了黄河中下游小浪底-花园口-高村河段表层水、悬浮颗粒物和沉积物中10种硝基苯类有机污染物的含量.结果表明,水样中检测到8种硝基苯类有机污染物,其中孟州一干渠中硝基苯浓度最高,为8.426 8μg·L^-1,但都没有超过国家标准(GB3838—2002).伊洛河的悬浮颗粒物中硝基苯类有机物的总浓度达164.382μg·kg^-1.洛阳石化沉积物中硝基苯类有机物的总浓度最高,为14.718μg·kg^-1.在三相(表层水、悬浮颗粒物和沉积物)中,硝基苯的含量最高.硝基苯类有机物在水、沉积物和悬浮颗粒物中的大体分布趋势为悬浮颗粒物>沉积物>表层水,沉积物中的污染物有再次释放到水体中的趋势.     

多壁碳纳米管修饰丝网印刷电极同时检测水中苯二酚异构体的研究

采用丝网印刷技术和滴涂法制备了一种可抛型的多壁碳纳米管修饰丝网印刷电极,并将其用于水中的对苯二酚、 邻苯二酚和间苯二酚等苯二酚异构体的同时检测.苯二酚在此修饰电极上的循环伏安行为考察显示,该电极可较好地区分3种异构体的氧化峰,对其氧化还原反应有明显的电催化作用;以差示脉冲伏安法检测对苯二酚、 邻苯二酚和间苯二酚的混合水样,其峰电流与浓度分别在8.20×10^-6～1.00×10^-3、 8.20×10^-6～1.00×10^-3和1.64×10^-5～1.16×10^-3 mol·L^-1范围内呈良好的线性关系,检出限分别达4.34×10^-6、 3.42×10^-6和6.70×10^-6 mol·L^-1;对污染水样进行测定,加标回收率为96.2%～104.9%.研究结果表明,多壁碳纳米管修饰的丝网印刷电极可用于苯二酚异构体污染水样的现场快速检测.     

铜绿微囊藻生长代谢的密度依赖性特征及分子机制

蓝藻水华是淡水湖库普遍面临的水环境问题,目前水华形成机制研究大多关注外界环境因素而忽略了藻类自身及群体的关键调节作用.因此,本文以初始细胞密度为单一变量,考察了不同初始细胞密度条件下蓝藻生长、营养物质利用、叶绿素、藻毒素、胞外分泌物随时间的变化情况.结果发现,初始细胞密度会影响铜绿微囊藻的环境适应性和生长情况,当接种密度≥1×10⁶ cell·mL^-1,铜绿微囊藻适应期消失,初始细胞密度从1×10⁵ cell·mL^-1增加至1×10⁷ cell·mL^-1,最高细胞密度增加了68%,生长速率提高了21%,并且叶绿素变化趋势与生长情况一致.胞外分泌物随初始细胞密度增加而逐渐增加,有利于蓝藻细胞聚集成膜.当初始细胞密度较低（1×10⁵ cell·mL^-1）时,单细胞藻毒素分泌量反而增加,以提高蓝藻的环境适应能力.在高初始密度（1×10⁷ cell·mL^-1）条件下,铜绿微囊藻主要通过上调丙酮酸代谢和碳代谢,促进细胞生长增殖.因此,细胞密度是影响铜绿微囊藻生长代谢的重要因素,在蓝藻水华形成过程中可能发挥重要作用,水华防治应当在细胞密度较低的阶段进行.     

白洋淀沼泽区与开阔水域区颗粒物组分特征与沉降通量研究

选取白洋淀的沼泽区（烧车淀）与开阔水域区（采蒲台）为研究区域,分析了水体中新生沉降颗粒物组分组成、沉降通量及其来源.结果表明,两种典型水域中水体颗粒物组分差异显著,其中,烧车淀水域颗粒物成分以有机质（OM）为主,质量占比达到49.59%~74.14%;而采蒲台水域颗粒物以无机组分为主,占比为54.52%~79.27%.烧车淀沉降颗粒物中总碳（TC）、总氮（TN）含量分别为（221.16±39.73） g·kg^-1和（21.10±1.67） g·kg^-1;采蒲台沉降颗粒物中TC和TN的含量分别为（172.28±91.22） g·kg^-1和（15.72±8.12） g·kg^-1.由固相¹³C CP/MAS NMR光谱结果分析出白洋淀沉降颗粒物中碳组分以烷基碳、烷氧基碳为主,其中,烧车淀淀面水域颗粒物中以易分解碳烷氧基碳为主（65.65%）,采蒲台淀面水域颗粒物中以较稳定烷基碳为主（50.76%）.开阔水域区颗粒物沉降通量高于沼泽化区,均值分别为10.63 g·m^-2·d^-1和6.07 g·m^-2·d^-1;开阔水域区不同水域类型颗粒物沉降通量排序为水道（（19.91±8.87） g·m^-2·d^-1）>沟壕（（7.06±2.94） g·m^-2·d^-1）>淀面（（4.92±3.48） g·m^-2·d^-1）.沉降颗粒物的C/N和 C/P比值结果表明,白洋淀沉降颗粒物中有机质主要来源可能为维管束植物和浮游植物.颗粒物沉降通量与组分特征研究有利于剖析白洋淀典型区域湖泊沉积和物质转化过程,为白洋淀能量流动和物质流动研究提供支撑.     

UV和H2 O2联合消毒灭活饮用水中大肠杆菌研究

以大肠杆菌为研究对象,对单独紫外线(UV)、H2O2及两者不同组合方式的灭活效果进行了分析.结果表明,单独H2O2对大肠杆菌基本无灭活效果,加入浓度为20 mg·L-1的H2O2接触时间为30 min时,灭活率仅为0.02个对数级;单独UV工艺可在一定程度上灭活大肠杆菌,紫外线剂量为10 mJ·cm-2时,灭活率可达到4.51个对数级.紫外线和H2O2联合消毒在一定程度上提高了消毒效果,且不同的组合方式对灭活效果有很大的影响.先UV后H2O2消毒效果优于先H2O2后UV,当紫外线剂量为5 mJ·cm-2时,加入H2O2分别反应2.5、5、10、20 min后,两者的灭活率分别较单独UV消毒增加0.09、0.35、0.38、0.68和0.01、0.07、0.14、0.53个对数级.而UV与H2O2同时消毒效果优于UV与H2O2顺序消毒,当紫外线剂量为5 mJ·cm-2时,加入H2O2反应20 min后,灭活率较UV-H2O2和H2O2-UV工艺分别增加了0.43和0.58个对数级.随着紫外线强度的增加,大肠杆菌的灭活效果不断提高.     

煤燃烧超细颗粒物的粒径分布及数浓度排放特征试验

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对煤燃烧排放的超细颗粒物粒径分布特征进行测量研究,并对单位质量煤粉燃烧产生的超细颗粒物数量排放因子进行分析.结果表明,煤燃烧超细颗粒物数浓度粒径谱呈对数双峰分布,颗粒几何平均粒径(the geometry mean diameter,GMD)约为23.1 nm.在燃烧阶段,煤燃烧超细颗粒物数浓度随时间呈指数增长,各模态颗粒物数浓度与煤粉量呈线性相关关系,单位质量煤粉燃烧产生的核模态颗粒物数量排放因子为(1.50±0.64)×1010个·mg-1,爱根核模态颗粒为(1.18±0.56)×1010个·mg-1,积聚模态颗粒物为(0.19±0.06)×1010个·mg-1,总颗粒物为(2.87±1.09)×1010个·mg-1.在扩散过程中,颗粒粒径随时间呈线性增长,粒径增长速率与煤粉量呈线性相关关系.单位质量煤粉燃烧排放的颗粒粒径平均增长速率为7.5 nm·h-1·mg-1.     

再生水中5种抗生素抗性菌的紫外线灭活及复活特性研究

抗生素抗性菌作为再生水中的新兴污染物而受到广泛关注.为探明紫外线对抗生素抗性菌的灭活和消毒后抗性菌的复活潜能,研究了以城市污水为水源的再生水(简称"再生水")中青霉素抗性菌、氨苄青霉素抗性菌、头孢氨苄抗性菌、氯霉素抗性菌和利福平抗性菌的紫外线灭活特性,并考察了再生水中的抗生素抗性菌在黑暗条件下的复活潜能.结果表明,20mJ·cm-2紫外线消毒剂量下,实际再生水中青霉素抗性菌、氨苄青霉素抗性菌、头孢氨苄抗性菌和氯霉素抗性菌的灭活率均高于4-log,与总异养菌群灭活率相当,而利福平抗性菌的灭活率(3.7-log)略低于总异养菌群.紫外线消毒后,再生水静置22 h后,抗生素抗性菌普遍出现复活现象,当紫外线消毒剂量为常规剂量20 mJ·cm-2时,消毒后再生水中的抗生素抗性菌菌落形成能力高达3-log.因此,常规的紫外线消毒剂量不能有效控制再生水储存或运输过程中抗生素抗性菌的复活.     

基于PCR-DGGE和拟杆菌(Bacteroides)16S rRNA的岩溶地下水粪便污染来源示踪研究:以重庆南山老龙洞地下河系统为例

岩溶地下水的微生物污染日益严重,其来源的研究得到国际学术界的广泛关注.本研究以重庆南山老龙洞岩溶地下河系统为对象,采用滤膜法监测地下水中的总细菌、大肠杆菌、粪大肠菌及粪链球菌等微生物指标,以拟杆菌(Bacteriodes)为指示细菌,采用PCR-DGGE示踪地下水中大肠杆菌/粪大肠杆菌的来源.结果表明,老龙洞地下河流域各类细菌含量严重超标,总细菌数为10~2.9×10~7CFU·m L~(-1),大肠菌群总数达4.3~4.0×10~5CFU·m L~(-1),其中粪大肠菌群(FC)和粪链球菌(FS)分别最高达到1.1×10~6CFU·(100 m L)~(-1)、1.1×10~5CFU·(100 m L)~(-1);FC/FS多数为2以上,暗示流域地下水受人类粪便影响为主.地下水样和粪便样品的拟杆菌群落的PCR-DGGE比对分析表明地下水与人粪之间相似性为7.1%~69.1%,其中地下河出口处达到69.1%.地下水与猪粪之间相似性为1.1%~53.4%,地下河出口处仅为1.5%.因此,人类粪便为地下河污染的主要来源,猪粪污染为动物粪便污染的一部分,还存在其他动物粪便污染来源.此外,PCR-DGGE产物切胶测序发现大部分Bacteroides为人类肠道或粪便来源的细菌.     

煤燃烧超细微粒粒径谱演变及排放因子的实验研究

对燃煤超细微粒的排放特性进行研究,利用自行搭建的气溶胶实验平台,使用快速粒径谱仪FMPS对燃煤超细颗粒(5.6~560 nm)数量粒径谱进行了测量,同时利用颗粒物动态演变模型,通过最优化算法,得到颗粒沉积损失率和排放率随粒径的分布,并计算了燃煤颗粒的排放因子.结果表明,在颗粒生成的初始阶段,燃煤颗粒数量粒径谱是多分散的复杂谱,初始粒径谱主要由10 nm、30~40 nm及100~200 nm这3个模态组成,其中,10 nm模态颗粒数浓度较高,100~200 nm模态颗粒粒径谱呈对数正态分布,数量中位径CMD均值为16 nm.随着时间的推移,总数量浓度呈指数规律衰减,CMD先增大后逐渐趋于稳定.排放因子的计算结果显示,在室温条件下,燃煤颗粒的排放因子达到(5.54×1012±2.18×1012)个·g-1.     

连续流亚硝化中试反应器的启动及其能力提升

通过接种污水处理厂压滤后污泥,添加悬浮填料进行挂膜,采用连续流反应器处理模拟氨氮污水,对反应器的游离氨(FA)、游离亚硝酸(FNA)以及溶解氧(DO)进行调控,实现了中试亚硝化反应器的成功启动.结果表明,通过前期高DO,后期低DO的运行模式,并对反应器运行过程中的FA、FNA进行调控实现了AOB的富集和NOB的淘汰,启动成功后反应器内部亚硝酸盐产生速率(NPR)达到1.27 kg·(m~3·d)~(-1),亚硝酸盐积累率(NAR)也稳定在98%.采用实时荧光定量PCR方法(quantitative real time PCR,q PCR)对启动初期和成功启动后反应器中的功能微生物(AOB、NOB)进行分析,q PCR结果表明反应功能微生物AOB的拷贝数从启动初期的5.3×10~9copies·m L~(-1)增长到1.6×10~(11)copies·m L~(-1),NOB的拷贝数反而从1.1×10~(10)copies·m L~(-1)下降到1.2×10~9copies·m L~(-1),AOB拷贝数的数量级比NOB的要高2个数量级,这也是在启动过程中通过DO、FA、FNA等措施对NOB联合抑制的作用.     

不同TOC/NH4+-N对厌氧氨氧化脱氮效能的影响

采用SBR厌氧氨氧化反应器,研究了不同TOC与NH_4~+-N比值对厌氧氨氧化反应器的脱氮效能的长短期影响.结果表明,在有机物短期影响时,反应器所能承受的最大TOC/NH_4~+-N为1.4,总氮去除速率可达0.26 kg·(m~3·d)~(-1).长期影响下,在TOC/NH_4~+-N小于0.4时,反应器可获得最高脱氮效能,总氮去除率为0.34 kg·(m~3·d)~(-1),TOC/NH_4~+-N大于0.4后,反应器脱氮效能持续降低,并且短期内厌氧氨氧化菌难以迅速恢复活性.利用q PCR(定量PCR)技术对长期影响前后反应器内菌种群落变化做定量分析,结果表明随着有机物的增加,反应器中的ANAMMOX菌数量从2.9×10~(11)copies·mL~(-1)减少至3.15×10~(10)copies·mL~(-1),在TOC/NH_4~+-N大于1.6的环境中,NH_4~+-N未能由厌氧氨氧化菌去除,厌氧氨氧化菌不能表现出生物活性.此时测得反硝化菌数量为3.0×10~9copies·mL~(-1),反应器中的NO_2~--N绝大部分由反硝化去除,虽然反硝化菌数量远少于ANAMMOX菌,但能表现出远超ANAMMOX菌的活性.     

超声处理对剩余污泥的粒径和溶出物的影响

为了有效地发挥微型动物摄食对剩余污泥的减量作用,研究了超声声能密度和超声时间对剩余污泥的粒径和溶出物(蛋白质、多糖、DNA、COD及BOD)溶出的影响.在脉冲比2:1和超声时间10min的条件下,声能密度为0.2W·mL-1时出现一个污泥粒径变化的转折点,当小于转折点时污泥粒径随声能密度增加明显下降,而当大于转折点时污泥粒径几乎不受声能密度影响.在脉冲比2:1和声能密度0.8W·mL-1的条件下,超声时间5min是个转折点.上清液中溶出物的浓度随超声波声能密度或超声时间的增加而增加,各溶出物指标之间存在显著的相关关系.溶出物指标中蛋白质指标可以较好地反映出污泥破解状态.为了得到既能使污泥粒径变小到微型动物可摄食的程度又能使污泥中溶出物的溶出量最少的效果,建议声能密度或超声时间取上述转折点为限值.个数平均粒径(Dn)和重量平均粒径(Dw)分别反映了污泥的几何粒径变化和溶出物的溶出状况,因此,在超声破解污泥-微型动物摄食污泥的污泥减量工艺中可通过Dn和Dw的并用来决定剩余污泥超声处理的工艺参数.     

连续进水对好氧颗粒污泥稳定维持的影响

为了考察连续进水对好氧颗粒污泥稳定维持的影响,在SBR反应器中接种成熟的好氧颗粒污泥,采用连续进水、间歇出水的方式运行.在反应器运行过程中,部分好氧颗粒污泥解体,完整存在的好氧颗粒污泥表面附着生长树枝状污泥和少量丝状菌.SVI在最初的13d内逐步上升,随后趋于稳定.同时,考察了好氧颗粒污泥在连续进水运行过程中EPS含量的变化以及EPS的空间分布变化:胞外多糖的含量在运行过程中呈下降趋势;胞外蛋白的含量整体呈先上升后下降的趋势;反应器运行15d后,胞外蛋白和胞外多糖的含量趋于稳定.连续进水运行30d后,EPS空间分布最大变化是β-D吡喃葡萄糖,它大量聚集在颗粒的表层及颗粒中伸出的树枝状污泥及丝状菌的表层.本研究表明,连续进水的运行方式不利于好氧颗粒污泥的稳定维持,底物浓度梯度为好氧颗粒污泥稳定维持的重要因素之一;EPS的分泌量以及空间分布对好氧颗粒污泥的形成及其稳定维持起着至关重要的作用.     

连续流光催化消毒器灭活E.coli及病毒的性能

紫外消毒是污水处理常用技术.紫外线仅能破坏微生物的遗传物质,阻断其繁殖,并不能彻底杀死微生物,一旦停止紫外光照射,微生物可在修复酶的作用下恢复活性.光催化过程能产生强氧化性·OH,破坏细胞壁和细胞膜,彻底杀死微生物.为考察光催化技术消毒效率、抑制复活性能及应用潜力,在市售紫外消毒器中安装了光催化组件,搭建了连续流动式光催化消毒器.以大肠杆菌(E.coli)和噬菌体为目标物评价其消毒能力.紫外剂量50 m J·cm-2条件下,初始浓度3.40×106CFU·m L-1的E.coli原水流经紫外消毒器后被去除4.12 log10的E.coli,而流经光催化消毒器后去除4.79 log10.同时光催化处理后E.coli的光复活率仅为紫外消毒后的17%.连续运行40 h的灭菌能力稳定.光催化设备对噬菌体F2和噬菌体MS2的去除率分别为6.37 log10和6.00 log10,表明该设备也具有病毒去除能力.