复合催化剂PWn/TiO2光催化降解甲醛反应的研究

合成了PWn／TiO2(n=11，12)两种复合催化剂，运用FTIR，TG-DTA，BET比表面积，SEM，FL等手段对复合催化剂进行了表征，并将其用于甲醛的光催化氧化降解实验．结果表明，PWn／TiO2复合催化剂中的钛醇基团可在PW11的缺位位置发生化学键合作用，导致复合体系中结构的变化，光催化活性较低；PWn／TiO2复合催化体系中不仅保持了PW12完整的Keggin结构，而且，经350℃焙烧处理后PW12与TiO2形成载流子的有效迁移，使得复合催化剂具有较高的光催化活性，明显优于纯TiO2，2种复合催化剂对甲醛的光催化降解反应遵循L-H机理，符合一级动力学方程，PW12／TiO2(350℃焙烧)和PW11／TiO2(300℃焙烧)为催化剂时，光催化降解的表观反应速率常数分别为0．01243min^-1，0．005214min^-1。     

磷钨酸/凹凸棒石复合催化剂光催化降解苯

采用溶胶-凝胶法制备了凹凸棒石负载磷钨酸复合催化剂,利用XRD、SEM、BET对其进行表征,并探讨了该催化剂对气相苯的降解情况。考察了苯的初始浓度、光照时间以及外界气体对苯降解的影响。研究结果表明,PW/ATP复合催化剂具有良好的光催化活性,当PW/ATP复合催化剂用量为1 g,254 nm紫外光辐射4 h后对初始浓度为265.50 mg/m~3的苯的降解率可达到68.4%。PW/ATP复合催化剂对苯的降解过程中,凹凸棒石主要是为苯提供大量的吸附位点,主要降解机理是磷钨酸电子-空穴对的生成和生成具有氧化性的自由基。     

磷钨酸光催化降解甲基橙溶液的研究

以磷钨酸为光催化剂,在紫外灯照射下,对模拟染料废水甲基橙溶液进行光催化降解反应;研究了催化剂加入量、甲基橙初始质量浓度、外加TiO2和氧化剂H2O2、KIO4对甲基橙溶液光催化脱色效果的影响。结果表明:100mL20mg/L甲基橙溶液光催化剂最佳用量80m g;在较低浓度下,甲基橙溶液的光催化降解反应符合一级动力学方程;在特定条件下,(TiO2+H3PW12O40)/UV、(H2O2+H3PW12O40)/UV和(KIO4+H3PW12O40)/UV光催化体系对甲基橙溶液光催化脱色效果优于H3PW12O40/UV光催化体系。     

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2可见光下光催化降解孔雀石绿的研究

以钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备TiO2光催化剂,然后浸渍法制备出H3PW12O40/TiO2复合型光催化剂,并运用XRD、SEM、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析.研究了可见光光照下H3PW12O40/TiO2对孔雀石绿降解的光催化活性,考察了浸渍量、催化剂用量、底物浓度、pH值对光催化降解率的影响.实验表明,在pH=5条件下,H3PW12O40/TiO2催化剂用量为0.3g.L-1,浓度为10mg·mL-1的孔雀石绿溶液在2L·min-1曝气、300W可见光下光照4h后光催化降解率为78%,比TiO2光催化活性提高了24%.     

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

磷钨酸/二氧化钛/凹凸棒石复合催化剂光催化降解气相苯

通过溶胶-凝胶法制备的磷钨酸/二氧化钛/凹凸棒石复合催化剂,利用X射线粉末衍射仪(XRD),扫描电镜,氮气吸脱附分析仪以及傅里叶红外光谱仪对复合催化剂进行了一系列表征。实验结果显示自制的复合催化剂在表面结构以及团聚现象上都得到一定的优化。降解试验中,复合催化剂对气相苯表现出良好的催化性能。当催化剂中磷钨酸/二氧化钛/凹凸棒石的质量比为1:5:5在350℃煅烧2 h后,在254 nm紫外照射2 h后苯去除率达到96.3%。矿化实验表明复合催化剂能够将苯和中间产物氧化成二氧化碳。     

MoS2/g-C3N4纳米纤维光催化降解柴油机苯系排放污染物

采用同轴静电纺丝法制备了MoS_2/g-C_3N_4纳米纤维,采用XRD、FTIR、XPS、UV-Vis和Raman等光谱分析技术表征了催化剂相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和吸光特性,探讨了催化剂对甲苯的光催化降解机理,研究了MoS_2含量、光源条件、温度和催化稳定性对降解甲苯的影响规律.结果表明,在MoS_2/g-C_3N_4中掺杂适宜的MoS_2有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.在可见光条件下,催化剂(10%MoS_2)对甲苯的降解率为90.24%.由汽车尾气中苯系污染物光催化降解应用可知,在柴油机转速为2000 r·min~(-1),油门开度(负荷)分别为25%、50%、75%和100%的条件下,10%MoS_2对苯、甲苯、乙苯、对二甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均降解率分别为88.12%、90.03%、86.25%、87.12%、87.07%和87.23%,表明MoS_2/g-C_3N_4纳米纤维具有较强的光催化降解苯系物能力.     

吸附相反应技术制备微弱光响应的多组分掺杂TiO2催化剂

利用弱光(紫外和可见)激发Ti O2光降解污染物是拓展多相光催化实际应用的关键之一.以吸附相反应技术为基础,利用N掺杂以及共掺杂两种方式制备多组分Ti O2光催化剂,并研究其在弱光下光降解甲基橙的过程.结合紫外可见漫反射光谱、X射线衍射、X射线电子能谱以及光致发光光谱等表征手段,探索焙烧温度、N掺杂量以及共掺杂对催化剂光吸收和可见光响应拓展的影响,进而研究弱光下催化剂活性的变化规律.结果发现,N掺杂可以显著增强催化剂的光吸收,从而显著提升其在弱紫外光下光降解甲基橙催化活性,所有N掺杂催化剂的活性均优于商用P25光催化剂.N掺杂对催化剂的可见光响应拓展作用不大,因而单一N掺杂后大部分催化剂在弱可见光下没有活性,仅5%N掺杂催化剂在900℃热处理后有微弱活性.N和Fe2O3二元耦合形成的共掺杂催化剂中,两者之间的协同作用既增强了复合光催化剂的光吸收,也显著拓展了催化剂的可见光响应,因而得到了在弱可见光下具有良好活性的复合光催化剂.     

钯掺TiO2光催化降解全氟辛酸

全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)以其分布广泛性、生物蓄积性、生物毒性强而成为全球关注的一种新型持久性有机污染物.采用化学还原法制备钯掺二氧化钛(Pd-Ti O2)催化剂,利用XRD、FESEM、UV-vis DRS对催化剂进行表征,并考察其在365 nm紫外光照射下对PFOA的光催化降解效果.结果表明,化学还原的制备方法使Ti O2粒径减小、比表面积增大且对紫外光的吸收性能增大,但并不引起PFOA光催化效果的改变.而Pd掺杂后大大增强了PFOA的降解效果,反应7 h后溶液中氟离子浓度为6.62 mg·L-1,是Ti O2(P25)的7.3倍.投加俘获剂与通入氮气的实验证明,在PFOA的降解过程中·OH起重要作用,氧气的存在可促进PFOA的降解.采用UPLC-QTOF-MS对产物进行鉴定分析,PFOA的可能降解过程是经h+氧化后发生脱羧基反应,产生的全氟烷烃自由基(·CnF2n+1)被·OH氧化,脱氟生成短链全氟羧酸.Pd能作为电子(e-)捕获剂、加速e-向O2等电子受体的转移,从而缓解e-累积,提高对PFOA的降解效果.     

碳黑改性TiO2薄膜光催化剂的结构性质

通过碳黑掺杂制备了改性的TiO2薄膜光催化剂(CB-TiO2),并采用液氮吸附、X射线衍射(XRD)和紫外-可见光漫反射光谱(DRS)对催化剂的比表面积、物相、晶粒度和最大激发波长等结构性质进行了表征.结果表明,CB-TiO2的吸附性能大大改善,不同热处理温度下,BET比表面积增加50%～80%;同时碳黑掺杂能够减小催化剂的晶粒尺度,使相变温度降低.相应的光催化降解试验也表明,碳黑改性TiO2的活性大大提高,其一级反应速率常数为普通TiO2的1.5倍.