g-C_3N_4/TiO_2复合材料光催化降解布洛芬的机制

以TiCl_3为TiO_2钛源,二聚氰胺为g-C_3N_4前驱体,制备了g-C_3N_4/TiO_2复合材料;通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见光吸收光谱(UV-vis)等对g-C_3N_4/TiO_2复合材料进行形貌、元素和催化活性的表征.结果表明,TiO_2能很好地依附在g-C_3N_4的表面;吸收光发生了红移,扩大了TiO_2的吸收光谱范围;催化剂活性实验研究表明g-C_3N_4与TiO_2按1:9的质量掺杂比例制备出的g-C_3N_4-10/TiO_2复合材料对布洛芬(IBU)的光催化降解效果最好;实验同时研究了g-C_3N_4-10/TiO_2复合材料对IBU光催化降解的影响机制.IBU的光催化反应符合准一级动力学规律;酸性环境下有利于IBU的降解;使用异丙醇作为·OH分子探针,检测到·OH存在于g-C_3N_4/TiO_2光催化体系中,并计算得出·OH的贡献率为73.7%,表明·OH在降解中起到主要作用.     

g-C_3N_4/TiO_2复合光催化剂的制备及酸化改性

以偏钛酸和三聚氰胺为原料,经煅烧制备g-C_3N_4/TiO_2复合纳米光催化剂,研究不同原料配比、煅烧温度和升温速率等制备条件对其可见光催化性能的影响,并采用UV-Vis DRS、FT-IR、XRD、TEM和PL等方法对催化剂进行表征。在可见光条件下,用制备的复合催化剂降解亚甲基蓝,考察了催化剂酸化改性处理对亚甲基蓝光降解效率的影响。结果表明:当m(偏钛酸)∶m(三聚氰胺)为1∶4、煅烧温度为500℃、升温速率为10℃/min时,g-C_3N_4/TiO_2复合纳米材料对20 mg/L亚甲基蓝的可见光降解效率最高,其3 h时降解率可达99.64%。经酸化改性处理后的催化剂,其电子空穴复合率被有效降低,光催化性能得到提高。此外,光催化机理的研究表明,·O_2~-是降解过程中起主要作用的活性物质。     

AgI/g-C3N4复合材料制备及其降解孔雀石绿染料性能

采用化学沉淀法合成了不同AgI质量比例的AgI/g-C_3N_4复合材料。通过SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis DRS对制备的复合材料进行表征,在可见光照射下,测试了其光催化氧化降解孔雀石绿(MG)染料的性能。结果表明:制备的AgI/g-C_3N_4复合材料具有较好的可见光响应性,且对MG具有较高的光催化降解活性。在可见光照射2 h,AgI/g-C_3N_4(20%)投加量为1 g/L的条件下,对染料废水中质量浓度为10 mg/L的MG降解率达到98. 8%,不同AgI质量比例的AgI/g-C_3N_4对MG降解过程均符合一级动力学模型。     

埃洛石/g-C_3N_4-Cu_(2+1)O催化剂的制备及催化性能研究

文章以埃洛石(HNTs)、g-C_3N_4和硝酸铜为原料,一步合成了埃洛石/g-C_3N_4-Cu_(2+1)O催化剂。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、比表面积测定仪(BET)、程序升温还原(TPR)对催化剂进行了表征。研究了埃洛石/g-C_3N_4-Cu_(2+1)O对结晶紫的吸附性能、光催化降解性能和催化氧化CO性能。结果表明,将Cu_(2+1)O负载到埃洛石和g-C_3N_4的表面能显著地改善Cu_(2+1)O的分散性,减小Cu_(2+1)O的粒径和增强Cu_(2+1)O的热稳定性。当埃洛石、g-C_3N_4和Cu_(2+1)O的质量之比为5∶10∶4时,催化剂具有最优的光催化和低温催化活性。在最优条件下,该催化剂对结晶紫的吸附率为58.64%;添加6‰的H2O2水后,对结晶紫的降解率为97.53%。在温度为200℃时,催化剂连续催化氧化CO 12 h时,CO的转化率仍为92.5%。催化剂具有较好催化活性的原因可能是催化剂中的g-C_3N_4和Cu_(2+1)O存在较强的协同作用。另外,催化剂具有较大的比表面积,Cu_(2+1)O在埃洛石/g-C_3N_4上较好的分散性和较小的Cu_(2+1)O粒径也能显著增强催化剂的催化活性。     

PDS协同g-C_3N_4可见光催化降解水体中布洛芬

以尿素为主要原料,采用热聚合法制备光催化剂g-C_3N_4(石墨相碳化氮),对其进行X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪分析仪(FT-IR)表征。通过过硫酸钾(PDS)协同g-C_3N_4可见光催化降解布洛芬实验,探究各种因素对布洛芬光解效率的影响;通过淬灭实验、荧光光谱(PL)测试以及降解中间产物分析,推导了PDS协同g-C_3N_4光催化降解布洛芬的反应机理。结果表明:g-C_3N_4是由片状薄层堆积而成的,在g-C_3N_4投加量为1. 0 g/L,布洛芬初始浓度为10 mg/L,PDS的最佳添加量为3. 334 mmol/L,pH为3时,布洛芬的光催化降解效果最佳,光反应4 h内布洛芬的降解率达到90%以上。PDS的加入显著提升了g-C_3N_4对布洛芬的光催化降解率,其中h~+在光解过程中起主导作用,加入PDS不仅会生成能光解布洛芬的SO_4~-·,还可以降低催化剂g-C_3N_4光生空穴和电子的复合程度,提高h~+的利用率。布洛芬降解过程生成一系列小分子中间产物,最终生成无机盐和水。     

g-C_3N_4/石墨烯复合材料的制备及光催化活性的研究

以三聚氰胺和氧化石墨烯颗粒为原料,通过研磨负载、氮气气氛下煅烧的方法制备了石墨相氮化碳/石墨烯(g-C_3N_4/r GO)复合光催化剂.主要采用TEM、XRD、PL等对其进行表征,研究了其在模拟太阳光下对罗丹明B(Rh B)的光催化性能.PL分析结果显示,相比单一的g-C_3N_4,g-C_3N_4/r GO的光生电子-空穴对的复合几率大大降低.光催化结果表明,和单一g-C_3N_4相比,首次使用研磨负载、氮气保护气氛下煅烧制备的g-C_3N_4/r GO(2%)光催化反应180min后对Rh B的降解率提高了43.2%.这是因为石墨烯为g-C_3N_4提供了电子转移场所,实现光生电子-空穴的有效分离,从而提高了光催化效率.本文还考察了添加叔丁醇(TBA)和三乙醇胺(TEOA)后对g-C_3N_4/r GO光催化的影响,实验结果表明:光生空穴是g-C_3N_4/r GO光催化体系中的主要活性物质之一.     

g-C3N4/Bi2S3复合物的制备及可见光催化降解MO

采用简单溶剂热方法成功合成可见光催化剂g-C_3N_4/Bi_2S_3.合理地利用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱分析仪(FTIR)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM、HRTEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等表征手段对合成的样品进行了表征.与纯g-C_3N_4和Bi_2S_3相比,g-C_3N_4/Bi_2S_3复合物对甲基橙(MO)的可见光催化降解具有更高的降解效率.根据能带分析结果,电子-空穴对的有效分离增强了光催化效率.此外,提出了g-C_3N_4/Bi_2S_3对MO的光催化降解过程以阐明降解机制.提供了一种经济简单并易于规模化扩大开发可见光响应催化剂的方法,并在废水处理中具有潜在的应用价值.     

含碳纳米C-TiO_2薄膜光催化降解气相甲苯研究

对以工业丙烷为燃料、空气为氧化剂、TiCl4为先驱物的火焰CVD法制备的含碳纳米C-TiO2光催化剂,用沉降法在石英玻璃管内壁制备C-TiO2纳米薄膜,以管式反应器为光催化氧化装置,实验研究了含碳纳米C-TiO2的纳米薄膜对甲苯气体的光催化降解规律。探讨了甲苯初始浓度和相对湿度等因素对降解率的影响。实验结果表明,相对湿度约为60%时,对甲苯有最佳的光催化降解效果。在催化剂负载量约为4.9mg、主波长为254nm和365nm的8W紫外灯各一盏、甲苯初始浓度约为60mg/m3、气体流量为400mL/min(甲苯在光催化器中停留时间约为3.45s)的条件下,甲苯的降解率可达45%。     

g-C3N4在可见光下协同PDS降解磺胺二甲嘧啶的机制研究

以二聚氰胺为前驱体合成光催化剂石墨相碳化氮(g-C_3N_4),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术对g-C_3N_4材料进行形貌结构和光学性能的表征.实验过程中,以g-C_3N_4光催化降解磺胺二甲嘧啶(SMZ)中,加入过硫酸盐(PDS)联合效果的研究结果表明,PDS加快了g-C_3N_4对SMZ的光催化降解;通过荧光测试,表明了PDS使g-C_3N_4的光生空穴(h~+)与光生电子(e-)能够进行有效地分离,从而加强其光催化性能;实验同时研究了PDS/g-C_3N_4体系对磺胺二甲嘧啶(SMZ)光催化降解的影响机制.研究表明,SMZ的光催化降解反应符合准一级动力学规律;pH在酸性环境下有利于SMZ的降解;使用草酸钠作为光生空穴分子捕获剂,检测到h~+存在于PDS/g-C_3N_4光催化体系中,并计算得出h~+的贡献率为65.9%,表明h~+在降解中起到主要作用;TOC的检测表明,加入PDS有助于SMZ的矿化.     

超薄g-C3N4在可见光下协同PDS降解双氯芬酸钠的机理研究

运用一步热聚合法成功制备出二维超薄g-C_3N_4(UCN)纳米片,通过透射电子显微镜、比表面测定仪、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱对UCN的形貌及光学性能进行表征,并利用g-C_3N_4对水相中的双氯芬酸钠(DCF)进行了光催化降解实验.结果表明,UCN具有二维超薄纳米片结构,且具有较高的比表面积、较强的可见光吸收能力及空穴-电子转移能力.UCN的光催化活性优于块状g-C_3N_4,过硫酸盐(PDS)的加入对双氯芬酸钠的降解有促进作用,UCN/PDS体系中对双氯芬酸钠降解起主导作用的活性物种为O【math203z】,经过150 min的反应,双氯芬酸钠的矿化率达到78%.双氯芬酸钠在UCN/PDS体系下的光催化降解符合一级动力学规律和Langmuir-Hinshelwood模型,DCF的光催化降解在偏酸和偏碱性的情况下具有较快的反应速率.DCF在河水中的反应速率是超纯水中的3.4倍.循环实验表明,UCN具有很好的光催化稳定性.     

异质结型SnO2-TiO2纳米纤维光催化降解柴油机多环芳烃

采用同轴静电纺丝法制备了SnO_2-TiO_2纳米纤维,用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FTIR)和紫外-可见光谱能谱仪(UV-Vis),表征了SnO_2-TiO_2纳米纤维相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和吸光特性,研究了SnO_2含量、光源条件、温度和催化稳定性对降解萘污染物的影响规律.结果表明,催化剂Sn25对萘降解效率最高.在暗光、可见光和紫外光条件下,萘降解效率分别为13.8%、37%和98%.Sn25对萘降解稳定率(标准差率)为0.36%.利用催化剂Sn25对柴油机尾气中多环芳烃(PAHs)排放污染物光催化降解应用发现,Sn25对低苯环PAHs、中苯环PAHs和高苯环PAHs的平均催化降解效率分别为80.2%、75.4%和60.2%.表明SnO_2-TiO_2纳米纤维具有较强光催化降解多环芳烃污染物能力.     

Ce/TiO2/g-C3N4异质结的制备及光催化降解PFOA反应机制

采用溶胶凝胶-超声混合法制备了铈/二氧化钛/石墨相氮化碳（Ce/TiO₂/g-C₃N₄）异质结催化剂，通过透射电子显微镜（TEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）和紫外-可见分光光度计（UV-Vis）等表征了复合材料的结构、晶相、活性基团和光吸收性能，并考察了可见光下该催化剂对模拟全氟辛酸（PFOA）废水的降解效果.结果表明，Ce/TiO₂/g-C₃N₄分散性好，粒径小于20 nm，金属Ce的掺入及TiO₂/g-C₃N₄异质结的生成，有效抑制了光生电子和空穴对的复合，使复合光催化剂禁带宽度减小，光吸收范围增大，光催化性能得到明显提升.在pH值为2，PFOA浓度为4 mg·L^-1，催化剂投加量为1 g·L^-1的条件下，可见光照射180 min后，可降解94.4%的PFOA，脱氟率为38.6%.降解过程符合准一级反应动力学，速率常数为0.522 h^-1.通过HPLC-MS分析降解产物，同时结合氟元素物料平衡的计算结果，认为降解机制主要是以阴离子形式存在的PFOA吸附至表面带有大量正电荷的催化剂表面后，在光生空穴和活性自由基的作用下，以自由基机理逐步脱去CF₂生成短链的PFCAs，同时生成氟离子.     

TiO2/g-C3N4在泡沫陶瓷表面的负载及光催化空气净化性能增强

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础.     

g-C3N4/Cu2O/CF电极制备及在微生物燃料电池中的应用

为了提高微生物燃料电池的产电性能,采用电沉积法将石墨态氮化碳(g-C_3N_4)与氧化亚铜(Cu_2O)负载到碳毡(Carbon felt,CF)表面,制得g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极用于构建微生物燃料电池.通过场发射扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光生电流曲线(I-T)、线性扫描伏安曲线(LSV)对光电阴极进行光电性能测试,并在白光发光二极管(LED)辐照下研究了以Cu_2O/CF、g-C_3N_4/Cu_2O/CF为阴极光催化微生物燃料电池的产电性能.结果表明,g-C_3N_4/Cu_2O/CF电极中g-C_3N_4分布在Cu_2O之间;g-C_3N_4/Cu_2O/CF光电极能提高光利用率,与Cu_2O/CF光电极相比,光电流密度达到2700 mA·m~(-2),增长幅度达到125%;与Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池相比,g-C_3N_4/Cu_2O/CF阴极微生物燃料电池具有更优的产电能力,在白光LED辐照下最大功率密度和光电流密度达到110.7 mW·m~(-2)和1102 mA·m~(-2),增长幅度达到16%和27%.     

Ag改性石墨相氮化碳(g-C3N4)可见光辅助活化过一硫酸盐降解罗丹明B

采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C₃N₄催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐（PMS）降解罗丹明B（RhB）废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C₃N₄/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl^-会对反应产生轻微的抑制作用,而H₂PO₄^-和HCO₃^-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系中存在·O₂^-、h⁺、¹O₂、SO₄^-·和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.     

铋修饰BiOBr/g-C3N4异质结光催化剂合成及其可见光催化性能研究

以尿素为氮化碳（g-C₃N₄）合成的前驱体,柠檬酸（CA）作为还原剂,以一步溶剂热法制备铋修饰BiOBr/g-C₃N₄异质结型复合光催化剂（简称Bi/BiOBr/g-C₃N₄）.通过调控CA的投加量,实现了对Bi/BiOBr/g-C₃N₄可见光催化的可控制备,并以RhB为目标污染物研究其光催化活性.结果表明：1被还原在BiOBr表面上的Bi金属含量随还原剂CA投加量增加而增加,CA最佳投加量为2 mmol,Bi/BiOBr/g-C₃N₄的光生载流子的分离效率最高、禁带宽度最窄（2.43 eV）.而未采用CA改性的BiOBr/g-C₃N₄,其禁带宽度为2.8 eV.2投加CA能调控BiOBr形貌（如结晶度、尺寸大小以及晶粒平均厚度）,进而调控其光催化活性.当CA投加量为2 mmol时,BiOBr纳米微球大小适中,结晶度最高,晶粒平均厚度最小.3Bi修饰BiOBr/g-C₃N₄光催化剂对RhB的可见光降解率高达99.8%,其光催化降解速率达到0.097 k·min^-1,是BiOBr/g-C₃N₄光催化速率（0.026 k·min^-1）的3.73倍.4Bi/BiOBr/g-C₃N₄异质结光降解机理是：在Bi金属等离子体效应、BiOBr表面氧空缺与异质结的协同作用下,提高了Bi/BiOBr/g-C₃N₄异质结对可见光吸收能力和光生载流子的分离效率,从而实现对RhB的高效降解.     

CeO_2-TiO_2复合纳米纤维光催化降解醛酮类污染物的研究

采用同轴静电纺丝法制备了CeO2-TiO2复合纳米纤维,并用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、程序升温脱附仪和紫外-可见光谱能谱(UVVis)仪表征了CeO2-TiO2纳米纤维的相组成和微观形貌,分析了CeO2-TiO2纳米纤维对醛酮的吸附强度与光电化学特性.同时,研究了CeO2配比量、光源条件和重复使用性对降解甲醛污染物的影响规律.结果表明,CeO2质量配比为50%的CeO2-TiO2催化剂对甲醛降解效率最高;在无光和可见光条件下,CeO2-TiO2催化剂对甲醛的降解效率分别为13.5%和25.3%,在紫外光下CeO2-TiO2催化剂对甲醛的降解效率为92.5%;随着光催化循环次数的增加,可见光下CeO2-TiO2催化剂对甲醛的降解效率逐渐增高,紫外光下CeO2-TiO2催化剂对甲醛的降解效率维持在92.5%左右.利用催化剂样品CT50对柴油机尾气中醛酮类排放污染物进行光催化降解的应用发现,CeO2-TiO2催化剂对醛类污染物的降解效率为85.4%,酮类污染物的降解效率为81.3%,苯甲醛和甲基苯甲醛的降解效率分别为80.4%和80.3%.表明CeO2-TiO2催化剂具有较强的光催化降解醛酮类污染物的能力.