TiO_2纳米带制备及光催化降解气相甲苯研究

文章利用阳极氧化法制备Ti O2纳米带(Ti O2NBs),采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和能谱仪(EDX)对Ti O2NBs微观形貌和表面成分进行表征,并对其紫外可见漫反射光谱(UV-vis)和X射线衍射(XRD)进行了检测。以甲苯为目标污染物研究了Ti O2NBs对中低浓度(2.17~21.67 mg/L)甲苯气体的光催化降解,考察了甲苯初始浓度、催化剂用量、气体流速和光照条件4个因素对甲苯降解效果的影响,并考察了催化剂的稳定性。结果表明:甲苯降解率随着初始浓度的增大先增大后减小,当初始浓度为17.34mg/L时,降解时间为100 min时,降解率达到93.72%,为最佳降解效果;实验装置条件下,催化剂有效面积为32 cm2时为最佳;随着气体流速增大(0.5~3 L/min),甲苯降解效率呈现先上升后下降趋势,当流速为1.5 L/min时,甲苯的降解效率最高;紫外灯为光源时甲苯降解率显著高于可见光为光源时的降解率,前者比后者降解效率高50%。     

负载化纳米TiO_2光催化降解气相甲苯

使用高比表面积的玻璃弹簧为载体,水热合成法制备了TiO2膜光催化剂,并在密闭循环式反应系统中进行甲苯的气相光催化降解实验。考察了气体流速、空气相对湿度、污染物初始浓度和催化剂用量对甲苯降解效率的影响,并采用GC/MS测定光催化降解过程中的气体组分及其含量,没有发现除甲苯以外的其它气相组分,最后测试了催化剂在高污染物浓度时的使用寿命。     

陶瓷填料上TiO_2薄膜光催化降解甲苯的研究

在陶瓷填料上负载了P25纳米TiO2,对薄膜的制备和甲苯蒸汽在薄膜上的光催化降解进行了研究。在制备过程中得出如下结论:通过增加浸渍-提拉的次数来提高甲苯降解率的方法是有限的,采用长时间的浸渍或者采用自制粘结剂作下涂层都能大幅度提高甲苯的降解率,甲苯的降解率随镀膜量的增加而增加;在光催化过程中得出如下结论:甲苯的降解率随着湿度的增加而增加,随着甲苯初始浓度的增加而减小;甲苯的降解所需要的光强是一定的,在一定的范围内,甲苯的降解率随着光强的增大而增大,但是超过这个范围的过大的光强并不能提高甲苯的降解率,对于相同的光强,254 nm紫外光的降解率远大于365 nm紫外光的降解率。     

TiO2纳米粒子光催化氧化室内挥发性有机污染物甲苯的研究

利用溶胶凝胶法制备了粒径约为13nm、晶型为锐钛矿相和金红石相混晶的TiO2光催化剂,并且利用此催化剂对室内空气中主要的挥发性有机污染物甲苯进行了光催化降解研究.对不同的催化剂用量、光强、甲苯的初始浓度以及氧气的存在对光催化反应速率的影响进行了研究.结果表明,光催化降解甲苯的反应符合假一级动力学方程;光强与光催化降解甲苯的反应速率常数之间呈指数关系;随着初始浓度的增加,光催化反应速率常数降低,二者之间存在线性关系;氧气的存在加快了光催化降解甲苯的速率;对于光催化降解初始浓度为37.6μmol·L-1的甲苯而言,催化剂的最佳使用量为0.20～0.30g.     

UV254nm+185nm光照降解气态甲苯的实验研究

研究了波长为254nm+185nm紫外光照射下,甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响.通过定量UV254nm+185nm光照下体系中O3的产生浓度变化,以及降解过程中中间产物苯和苯甲醛的变化趋势,讨论了甲苯在UV254nm+185nm照射下降解机理.结果表明,甲苯去除率随着O2含量、停留时间的增加而升高;随着初始浓度的增加而降低.与湿度的关系为先急剧升高然后缓慢增加,而后降低,最佳相对湿度在40%~50%.当甲苯初始浓度为16.1mg/m3,O2含量为20%,相对湿度为40%时,体系对甲苯的降解效率为82.2%,降解速率为0.44mg/(m3·s),产生的O3浓度为131.13mg/m3,中间产物苯和苯甲醛的浓度分别为0.086,0.135mg/m3.在反应体系中,甲苯可吸收185nm波长紫外光直接降解,但主要被体系中产生的自由基氧化降解.     

混晶纳米TiO_2薄膜光催化降解亚甲基蓝

以钛酸四丁酯为原料采用浸渍提拉法在普通瓷片表面制备TiO2混晶薄膜,用XRD对薄膜进行表征,选用亚甲基蓝催化降解考察TiO2混晶薄膜的催化能力,探讨了紫外光光照强度、亚甲基蓝初始浓度和pH对光催化降解的影响。结果表明:600℃煅烧4h可制备金红石为13.2%的混晶薄膜,平均粒径为22nm;初始浓度在0.313～0.937mg/L,催化反应符合一级动力学方程,半衰期随初始浓度的增加而减小;在光照强度为40W和pH为13时降解率为45.6%,并可多次重复使用。     

掺杂改性纳米二氧化钛粒子光催化降解甲苯的研究

通过共沉淀法制备了掺铁纳米TiO2粒子，并用掺铁后的纳米TiO2粒子作为催化剂，对气相甲苯进行光催化降解实验。利用色谱、质谱、红外等测试方法研究了掺铁浓度对TiO2光催化性能的影响，同时探讨了光催化降解甲苯的机理。     

流态化TiO_2光催化降解甲苯的实验

在自制的流化床反应器中,以实验室制备的TiO2/硅胶为催化剂,对甲苯、空气混合气进行光催化降解,探讨了初始浓度、紫外光强度、操作气速和床层高度等因素对甲苯降解率的影响。实验结果表明:在低浓度范围内(20~55mg/m3),甲苯降解率不随浓度变化,高达100%,但浓度进一步增加后降解率下降;甲苯降解率随紫外光强度的增加而提高,但提幅不大;甲苯初始浓度越低,维持最高降解率的时间越长;操作气速存在最佳值3·98cm/s,达到此值时降解效果最好;甲苯降解率随床层高度(静态高度)的增加而线性提高。     

纳米TiO_2纤维的制备及其光催化降解甲醛研究

以胶原纤维为模板制备纳米TiO2纤维用于光助催化降解甲醛气体,用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和N2吸附-脱附技术对纳米TiO2纤维进行了表征。结果表明,纳米TiO2纤维的比表面积为11.33 m2/g,晶型为锐钛矿型。在相同催化反应条件下纳米TiO2纤维对甲醛气体的催化降解率与商品纳米TiO(2Degussa P25)催化剂相当。纳米TiO2纤维的用量、甲醛气体初始浓度是影响催化效果的两个因素。当甲醛气体初始浓度为0.270 mg/m3,相对湿度为38%,气体流速0.1 L/min,纳米TiO2纤维用量为1.0 g时,甲醛的降解率达到96%。因此,纳米TiO2纤维可用于室内甲醛气体的催化降解。     

氮掺杂TiO_2光催化降解甲基橙染料废水的试验研究

采用溶胶-凝胶法以尿素为氮源制备了氮掺杂锐钛矿型纳米TiO2光催化剂(TEM像图显示制备的样品的平均粒径在20 nm左右,UV-vis漫反射分析表明氮掺杂使催化剂的吸收带边红移至550 nm的可见光区域),以氙灯为辐照光源,用自制光催化反应器降解甲基橙染料溶液,研究了催化剂用量、染料初始浓度和环境pH值变化对甲基橙降解率的影响,同时考察了催化剂在太阳光下的光催化活性,结果表明:当催化剂用量为2 g/L、溶液pH值为2.74时,初始浓度为10 mg/L的甲基橙在氙灯光照45 min后降解率达100%;自然光照120 min后降解率为95.4%。     

Simultaneous removal of hydrogen sulfide and toluene in a bioreactor: Performance and characteristics of microbial community

We investigated the correlation between performance and the bacteria community composition by H2S and toluene co-treatment. Operation of the bioreactor was divided into four stages, in which the inlet concentration of toluene and H2S were gradually increased. In Stage I, toluene was the sole target compound with an average removal e ciency of 86.49%. After adding H2S in Stage II, removal e ciency of toluene decreased immediately and recovered gradually to 85.96%. When the inlet concentration of toluene and H2S was increased in Stage III and Stage IV, respectively, the average removal e ciency for toluene increased continuously from 86.31% to 87.24%. The elimination capacities of toluene increased with increasing inlet loading rates of toluene and H2S. Results of the PCR-DGGE analysis showed a turnover growth and decline of the microbial populations in the bioreactor. In Stage I, the dominant toluene-degrading bacteria mainly contained Pseudomonas sp. strain PS+ and Hydrogenophaga sp. In Stage IV, however, the dominant toluene-degrading bacteria was aciduric bacteria (Clostridium populeti). The dominant microbial community in the bioreactor enhanced the elimination capacity of toluene, and adding H2S changed the environment of microbial growth, thus resulted in an evolution of dominant microorganisms. Analyses of microbial community and their activities provides valuable information to e ciently enhance simultaneous removal of toluene and H2S in the bioreactor.     

复合有机污染物在含水层介质表面的吸附性能

为明确氯代烃芳香烃类复合污染物在含水层介质上的吸附特性,选取甲苯、苯、1,2-二氯丙烷,1,2,3-三氯丙烷（TCP）作为典型污染物开展吸附试验,结果表明吸附过程符合Henry线性模型,分配系数K_p值分别为0.38,0.41,0.73,1.00kg/L,污染物在细砂上的吸附强度顺序为甲苯>苯> 1,2-二氯丙烷> TCP;竞争吸附试验结果表明,苯可以明显促进甲苯在细砂介质上的吸附,而甲苯抑制了苯的吸附;1,2-二氯丙烷抑制TCP在细砂介质上的吸附,而TCP对1,2-二氯丙烷的吸附影响并不明显.TCP在含水层介质上的吸附量随甲苯浓度增加而增大;当甲苯初始浓度<2mg/L时,TCP对于甲苯在含水层介质上的吸附起促进作用,当甲苯的初始浓度³2mg/L时,TCP对于其在含水层介质上的吸附起抑制作用.     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

Toluene removal characteristics by a superimposed wire-plate dielectric barrier discharge plasma reactor

A superimposed wire-plate dielectric barrier discharge reactor was used to remove toluene in this study. The effects of oxygen content, gas flow rate, gas initial concentration and with/without catalyst on toluene decomposition were investigated. It was found that an optimal toluene removal was achieved when the oxygen content was about 5%. Under this condition, the highest toluene removal efficiency of 80.8% was achieved when the gas concentration was 80 mg/m^3. The toluene removal efficiency decreased with the increase of the gas flow rate and the initial concentration of toluene. In addition, the ozone concentration decreased with the increase of the initial concentration of toluene. It suggested that combining DBD （dielectric barrier discharge） with Co3O4/Al2O3/foam nickel catalyst in-situ could improve the toluene removal efficiency and suppress ozone formation. Products analysis showed that the main products were CO and CO2 when oxygen was more than 5%.     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

粘胶基活性炭纤维湿氧化改性对甲苯吸附性能的影响

为了研究粘胶基活性炭纤维(ACFs)湿氧化改性对甲苯吸附性能的影响,采用实验室模拟的方法,研究了H₂O₂湿氧化改性ACFs结构性质和表面化学性质对甲苯吸附性能的影响.结果表明:相比原样,改性ACFs的微孔孔容和表面积等结构参数均有所增大,从而有利于吸附甲苯.不同浓度的改性ACFs样品具有相似的结构性质和不同的表面化学性质;随着H₂O₂浸渍浓度的提高,ACFs表面CO型含氧基团含量递减且有利于吸附甲苯;CO₂型含氧基团含量递增且不利于吸附甲苯;整体上,ACFs表面含氧基团(包括CO型和CO₂型基团)总量的增多不利于甲苯吸附.ACFs与甲苯分子之间π-π色散力作用是影响湿氧化改性后ACFs对甲苯吸附性能的关键因素.      

原位红外光谱法研究CdS-TiO_2/MWCNTs可见光光催化降解气相甲苯

通过原位红外光谱技术研究了可见光下甲苯在CdS-TiO2/MWCNTs（多壁碳纳米管）和CdS-TiO2光催化剂表面的吸附、光催化降解过程,并考察了水汽对光催化反应的影响.结果表明,在吸附过程中甲苯在CdS-TiO2和CdS-TiO2/MWCNTs光催化剂表面就能被氧化成苯甲醛、苯甲酸等中间产物,水汽的存在有利于提高光...     

空心玻璃微球附载TiO2清除水面漂浮的油层

以空心玻璃微球为载体，采用浸涂法制备出ＴｉＯ２／ｂｅａｄｓ光催化剂．研究了利用ＴｉＯ２／ｂｅａｄｓ光催化剂降解水面漂浮的正十二烷及甲苯的可行性．结果表明，３７５Ｗ中压汞灯照射１２０ｍｉｎ，正十二烷的光催化去除率达９３．５％，光照８０ｍｉｎ时甲苯被完全光催化去除；通入空气有利于正二十烷及甲苯的光催化去除，外加微量的Ｈ２Ｏ２（５．０ｍｍｏｌ／Ｌ）可大大提高光催化去除率，向反应液中加入少量Ｎａ＋对正十二烷及甲苯的光催化去除率无明显的影响．     

甲苯的光氧化降解试验研究

以气相甲苯为对象,研究其在波长为254 nm紫外光下的光氧化降解反应.同时,考察了甲苯初始浓度、光强和相对湿度对甲苯转化率的影响,分析了甲苯降解中间产物的生成机理.结果表明,随着甲苯初始浓度的增加,甲苯转化率缓慢下降;随着光照强度的增强,甲苯转化率逐渐增加;而提高相对湿度,甲苯转化率则为先升高后降低.在甲苯降解动力学分析中发现其光氧化降解过程符合伪一级反应动力学,且表观速率常数与光照强度成正比.通过对甲苯降解中间产物的分析,发现随着光照强度的增加,含苯环物质的降解更为充分,乙醇、乙酸等的相对含量逐渐增加,苯甲醇、苯甲醛缩二甲醇等的含量逐渐降低,在此基础上提出了甲苯生成含苯环产物及开环生成2-戊酮等的降解机理.