光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

热处理天然褐铁矿制备γ-Fe2O3及其NH3-SCR活性探究

以天然褐铁矿为前驱体,通过热处理制备γ-Fe_2O_3作为NH3-SCR催化剂.借助XRD、XRF、XPS、NH3-TPD、FR-IR等表征方法,考察反应温度、褐铁矿中的锰氧化物以及H_2O和SO_2对催化剂选择催化还原NO活性的影响并与α-Fe_2O_3作对比.结果表明,由于γ-Fe_2O_3表面比α-Fe_2O_3具有更强的酸性,使得γ-Fe_2O_3的脱硝温度窗口(200~350℃)宽于α-Fe_2O_3(200~300℃),且在活性温度窗口下,催化剂脱硝效率达到99%以上;γ-Fe_2O_3催化剂中少量MnO_2的存在,提高了催化剂低温段(100~200℃)脱硝活性,降低了高温段(400~450℃)脱硝活性;SO_2的存在会使γ-Fe_2O_3的脱硝温度窗口向高温区偏移100℃、体积分数为5%的H_2O对脱硝反应的抑制作用很小,但当SO_2和5%H_2O同时存在,尤其是SO_2的体积分数达到0.12%时,硫酸铵盐类的迅速生成会大大降低γ-Fe_2O_3的脱硝活性;此外,γ-Fe_2O_3经过NH3-SCR反应后,其磁化率略有降低,催化剂仍然具有磁回收循环利用的潜力.     

不同磁黄铁矿自养反硝化脱氮除磷作用

氮磷排放标准日趋严格,开发高效廉价脱氮除磷材料已成为研究热点.采用黄铁矿与赤铁矿在管式炉中氮气气氛下600 ℃煅烧,得到硫化赤铁矿形成的磁黄铁矿、黄铁矿热分解形成的磁黄铁矿,构建磁黄铁矿-方解石体系处理含氮磷模拟废水,对比不同方式制备的磁黄铁矿、天然磁黄铁矿、黄铁矿、硫磺脱氮除磷性能,考察不同磁黄铁矿晶体结构和结晶度差异及其对脱氮除磷影响,探究不同体系中矿物结构和微生物群落变化.结果表明：黄铁矿热分解产物以六方磁黄铁矿为主;硫化赤铁矿产物以低结晶度的单斜磁黄铁矿为主,因而表现出优异的脱氮除磷活性,氮磷去除率分别为99.8%和96.8%.铁硫化物与微生物反应产物的XRD、SEM和FE-TEM分析结果表明,微生物能有效利用磁黄铁矿进行脱氮,磷酸盐主要以FePO₄形式被去除.群落分析结果表明铁硫化物脱氮除磷体系中的主要功能菌属为Thiobacillus和 Sulfurimonas,结晶度低的单斜磁黄铁矿更有利于Thiobacillus定向富集.     

焙烧酸浸联合处理电镀高铬污泥高值化利用研究

采取焙烧-酸浸方法处理电镀铬污泥生成高纯度绿铬矿（Cr₂O₃）,达到将危险废物处理后变成高附加值产品资源化利用的目的.考察了 焙烧温度、酸种类、酸浓度及酸浸次数对电镀铬污泥中硫酸钠和其他重金属杂质去除的影响规律,确定最佳工艺方法及参数为1 mol·L^-1盐酸酸浸预处理-空气600 ℃焙烧2 h-3 mol·L^-1盐酸酸浸处理-水洗处理.经过处理后,电镀铬污泥中Na₂SO₄去除率在99%以上,产品Cr₂O₃纯度可以达到99%,平均粒径为40 nm,所制备的纳米级Cr₂O₃符合工业三氧化二铬行业标准一类优等品指标要求.产品有望用于等离子喷涂、颜料生产等领域,方法可为电镀铬污泥资源化及提高企业效益提供参考.     

低硫精矿自养反硝化脱氮除磷研究

氮和磷过度排放会破坏水生态环境,为此开发高效、廉价的废水脱氮除磷材料,对缓解水体富营养化具有重要意义.利用天然磁黄铁矿、黄铁矿和低硫精矿(Low sulfur concentrate简称LSC)构建铁硫矿物自养反硝化脱氮除磷体系,考察了不同铁硫矿物自养反硝化脱氮除磷性能,探究了黄铁矿、磁黄铁矿相互作用机理和反应前后微生物群落变化.结果表明,相较于黄铁矿、磁黄铁矿,LSC具有更高的平均脱氮速率(0.30mg·L^-1·h^-1)和磷去除率(89.8%),表明LSC具有优异的脱氮除磷性能;此外,在相同反应条件下,黄铁矿和磁黄铁矿混合体系脱氮性能高于单一矿物,显示黄铁矿、磁黄铁矿在自养反硝化过程存在协同作用;高通量测序结果表明,硫自养反硝化典型菌属为Thiobacillus和Sulfurimonas,在LSC体系中Sulfurimonas(硫磺菌属)丰度显著增加,推测LSC在长期存放过程中氧化生成单质硫可提高自养反硝化速率.     

小麦秸秆驱动菱铁矿热解制备磁性生物质碳及其吸附Cd2+活性

以小麦秸秆和菱铁矿为原料,在500℃下热处理改性,制备了一种C-Fe_3O_4复合材料.采用FTIR、XRD、SEM、BET、磁化率仪对C-Fe_3O_4复合材料(以下统称复合材料)进行表征.考察了接触时间、初始pH、初始Cd~(2+)浓度、离子强度对Cd~(2+)去除率的影响,结合吸附前后表征结果分析了复合材料对Cd~(2+)的吸附机制.结果表明:复合材料及单独煅烧制备的小麦秸秆炭的比表面积分别为23.38 m~2·g~(-1)和7.20 m~2·g~(-1),孔容积分别为1.04×10-1cm~3·g~(-1)和2.23×10-2cm~3·g~(-1),平均孔径分别为17.74 nm和12.38 nm;红外光谱显示复合材料和小麦秸秆炭表面富含羧基、羟基等具有金属离子吸附活性的官能团;磁化率测试结果显示复合材料的质量磁化率为42 900×10~(-8)m~3·kg~(-1).复合材料对Cd~(2+)的吸附动力学用准二级动力学模型拟合度最好;吸附等温线符合Freundlich模型;pH在3.0~6.0之间,吸附容量随pH增大而升高,pH在6.0~9.0之间,吸附容量趋于稳定;pH在4.0~9.0之间,解析量随pH增大而减少;离子强度从1 mmol·L~(-1)增至100 mmol·L~(-1),Cd~(2+)的吸附容量略有减少,解析率由0.51%提升至8.5%;说明复合材料主要通过表面络合作用及离子交换去除溶液中的Cd~(2+).此外,复合材料的磁化性能使其在固液分离方面比一般的吸附材料具有很大优势.     

煅烧菱铁矿制备纳米结构化α-Fe2O3及其NH3-SCR脱硝活性研究

利用菱铁矿的热分解特性,在空气中不同温度下(400、500、600、700、800℃)煅烧天然菱铁矿制备具有纳米尺寸形貌特征的α-Fe_2O_3,作为NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝的催化剂.采用X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(NH_3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)等手段对催化剂结构进行表征,并利用气固相催化反应系统对催化剂的NH_3-SCR脱硝活性和N_2选择性进行评价,同时考察其抗水抗硫及稳定性.结果表明,天然菱铁矿于空气中500℃煅烧相变为α-Fe_2O_3,具有最低的晶体尺寸(约10 nm)、最高的比表面积(39.68 m~2·g~(-1))和最优的脱硝活性;500℃煅烧菱铁矿制备的催化剂在250~400℃温度窗口内脱硝效率达到100%,并能保持较高的N_2选择性,这主要归因于其具有的纳米多孔结构特性和较大的比表面积,以及表面丰富的酸性位点和吸附态氧.当同时存在5%H_2O和0.04%SO_2时,α-Fe_2O_3在250~400℃区间的脱硝效率高于88%,且在300℃下持续反应360 min,脱硝效率维持在75%以上,表明500℃煅烧菱铁矿制备的催化剂具有良好的抗水抗硫和稳定性.