臭氧联合过硫酸氢钾复合盐氧化降解水中酮洛芬的研究

利用臭氧(O_3)以及臭氧联合过硫酸氢钾复合盐(O3/PMS)降解酮洛芬(KET)模拟废水,对比了两个体系中酮洛芬的降解效果以及初始pH值对酮洛芬降解的影响,并探究了降解机理.结果表明,酮洛芬的降解符合准一级动力学.PMS能促进臭氧氧化降解酮洛芬,在一定实验条件下其促进率为58.6%.初始pH值对两个体系降解酮洛芬均有明显的影响,pH值越高,降解效果越好.体系中同时存在O_3、·OH及SO_4~(·-),它们对酮洛芬降解的贡献率分别为4.35%、54.35%、41.30%.     

酮洛芬在臭氧作用下的降解机制、产物及毒性

利用臭氧(O_3)氧化降解酮洛芬(KET),采用淬灭实验探究了实验过程中KET的降解机理,鉴定了降解中间产物,推测了其降解路径,并且对KET降解过程中的急性毒性进行了评价.结果表明,臭氧能有效降解KET,其降解符合一级动力学.降解过程中臭氧和羟基自由基(·OH)共同作用于KET.KET降解过程中生成了21种主要产物,其中包括3-乙基二苯甲酮、3-(1-过氧化氢乙基)-二苯甲酮、3-(1-乙酰基)-二苯甲酮等产物,降解路径包括羟基化、脱羧基、脱甲基、侧链氧化、酮基断裂等.明亮发光杆菌急性毒性实验表明KET降解过程中生成了较母体更高风险的中间产物.     

超薄g-C3N4在可见光下协同PDS降解双氯芬酸钠的机理研究

运用一步热聚合法成功制备出二维超薄g-C_3N_4(UCN)纳米片,通过透射电子显微镜、比表面测定仪、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱对UCN的形貌及光学性能进行表征,并利用g-C_3N_4对水相中的双氯芬酸钠(DCF)进行了光催化降解实验.结果表明,UCN具有二维超薄纳米片结构,且具有较高的比表面积、较强的可见光吸收能力及空穴-电子转移能力.UCN的光催化活性优于块状g-C_3N_4,过硫酸盐(PDS)的加入对双氯芬酸钠的降解有促进作用,UCN/PDS体系中对双氯芬酸钠降解起主导作用的活性物种为O【math203z】,经过150 min的反应,双氯芬酸钠的矿化率达到78%.双氯芬酸钠在UCN/PDS体系下的光催化降解符合一级动力学规律和Langmuir-Hinshelwood模型,DCF的光催化降解在偏酸和偏碱性的情况下具有较快的反应速率.DCF在河水中的反应速率是超纯水中的3.4倍.循环实验表明,UCN具有很好的光催化稳定性.     

g-C3N4在可见光下协同PDS降解磺胺二甲嘧啶的机制研究

以二聚氰胺为前驱体合成光催化剂石墨相碳化氮(g-C_3N_4),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术对g-C_3N_4材料进行形貌结构和光学性能的表征.实验过程中,以g-C_3N_4光催化降解磺胺二甲嘧啶(SMZ)中,加入过硫酸盐(PDS)联合效果的研究结果表明,PDS加快了g-C_3N_4对SMZ的光催化降解;通过荧光测试,表明了PDS使g-C_3N_4的光生空穴(h~+)与光生电子(e-)能够进行有效地分离,从而加强其光催化性能;实验同时研究了PDS/g-C_3N_4体系对磺胺二甲嘧啶(SMZ)光催化降解的影响机制.研究表明,SMZ的光催化降解反应符合准一级动力学规律;pH在酸性环境下有利于SMZ的降解;使用草酸钠作为光生空穴分子捕获剂,检测到h~+存在于PDS/g-C_3N_4光催化体系中,并计算得出h~+的贡献率为65.9%,表明h~+在降解中起到主要作用;TOC的检测表明,加入PDS有助于SMZ的矿化.     

Z型MoO3/g-C3N4复合催化剂用于可见光降解萘普生的机制研究

使用一种简单的搅拌焙烧方法成功制备了MoO_3/g-C_3N_4复合材料,通过SEM、TEM、XRD、FTIR、UV-vis和PL等技术对材料进行形貌结构和光学性能的表征.结果表明,MoO_3与g-C_3N_4成功复合,使g-C_3N_4吸收发生红移,扩大了g-C_3N_4的可见光吸收范围,有效地抑制了光生载流子的复合.以非甾体抗炎药萘普生(NPX)为目标污染物,对MoO_3/g-C_3N_4复合材料的光催化性能进行研究,实验表明光催化剂MoO_3/g-C_3N_4对萘普生的去除率是相同条件下纯g-C_3N_4的1.75倍.MoO_3负载量、pH值、催化剂MoO_3/g-C_3N_4的使用量和NPX的初始浓度等因素的研究表明,3%的MoO_3复合量和酸性条件更有利于NPX降解,加大MoO_3/g-C_3N_4的使用量和减少NPX的初始浓度也能加快NPX的降解速率.通过猝灭实验确定了单线态氧和超氧自由基是反应的主要活性物种,ESR测定单线态氧的存在验证了Z型MoO_3/g-C_3N_4降解NPX的机制.