3H在黄土中迁移的滞后特征

为证实3H在介质中的吸附,进行了饱和条件下的3H和Br-、3H和99Tc与非饱和条件下的3H和131I的溶质迁移野外现场实验和室内模拟实验.结果表明,3H的迁移速度滞后于Br-、99Tc和131I.模拟结果表明,3H在饱和黄土中迁移的延迟因子约为1.95～2.05,相当于在地下水中迁移的速度比地下水流速慢了50%.影响3H迁移滞后的因素主要有土壤黏土矿物的吸附,土壤中不流动水的存在及土壤的理化性质.该结果对用3H对地下水定年和测速的精度提出了质疑,也为中、低和极低放射性废物处置场中处置3H废物的安全评价提供依据.     

3H和99Tc在黄土中的迁移特性比较

3H和99Tc是低中放废物处置中2个重要的核素,在处置场的安全评价中十分重要.由于介质对3H和99Tc的吸附较弱,常忽略其滞留性,并用3H标定地下水的流速.野外实验表明:在包气带中,黄土对99Tc的吸附大于3H;在含水层中,黄土对3H迁移的影响大于99Tc.本文根据实验数据,采用非平衡吸附模式NESOR程序分别模拟了3H和99Tc在黄土包气带和含水层中的迁移过程.模拟结果表明:99Tc在黄土包气带中的分配系数范围为0.05～0.055mL/g;3H在黄土含水层中分配系数为0.116mL/g,该参数是黄土对3H和99Tc综合影响的结果,其滞留机理尚待研究.     

3H和99Tc在黄土中的迁移特性比较

³H和⁹⁹Tc是低中放废物处置中2个重要的核素,在处置场的安全评价中十分重要.由于介质对³H和⁹⁹Tc的吸附较弱,常忽略其滞留性,并用³H标定地下水的流速.野外实验表明:在包气带中,黄土对⁹⁹Tc的吸附大于³H;在含水层中,黄土对³H迁移的影响大于⁹⁹Tc.本文根据实验数据,采用非平衡吸附模式NESOR程序分别模拟了³H和⁹⁹Tc在黄土包气带和含水层中的迁移过程.模拟结果表明:⁹⁹Tc在黄土包气带中的分配系数范围为0.05～0.055mL/g;³H在黄土含水层中分配系数为0.116mL/g,该参数是黄土对³H和⁹⁹Tc综合影响的结果,其滞留机理尚待研究.     

~(60)Co、~(85)Sr和~(134)Cs在非饱和黄土中迁移特征研究

经过2年的野外核素示踪试验、实验室柱试验、批实验以及数值模拟，获得^60Co、^85Sr和^134Cs在非饱和黄土中迁移特征如下：（1）非饱和黄土上述核素具有很强的吸附作用，经2年的试验，^85Sr的浓度峰位在天然条件下迁移不到2cm，喷淋条件下迁移13cm；^60Co和^134Cs在天然和喷淋条件下迁移甚微。（2）^85Sr在喷淋条件下迁移出现两个浓度峰。（3）^60Co、^85Sr和^134Cs迁移“快成份”在环境的安全评价中不容忽视。（4）在含水量和入渗水量很低时，扩散对核素迁移起主导作用。(5)水入渗量对^85Sr迁移速度和横向扩散无明显影响。（6）静态法测定的Kd值比野外求得的值大。（7）核素在非饱和黄土中的延迟系数Rd不是常数。     

237Np在饱和浙江红粘土中迁移参数的优化

依据放射性核素237 Np在浙江红土饱和土柱中浓度分布,采用单纯形优化算法对237 Np在饱和浙江红粘土中的迁移参数进行了优化,得到的目标函数χ2为0.45,而用实验测得的迁移参数计算得到的目标函数χ2为0.75。结果表明:迁移参数的优化结果与实验测量结果有很好的一致性,可直接依据核素浓度分布采用优化方法确定核素迁移参数。     

核素在非均匀介质中的迁移预测

针对非均匀性明显的某放射性废物处置场候选场址,应用分形理论方法,在介质水力性质参数与介质结构分维之间建立函数关系式来描述场址介质的非均匀性,并选择放射性废物中的代表性核素3H和90Sr,应用不同方法对核素迁移进行预测比较.结果表明,采用分形理论方法预测的核素迁移浓度比参数直接回归法更接近实际情况;在应用不同参数确定方法预测核素迁移浓度时,分配系数的取值对预测结果影响较大.     

锶在不同水流速度下的迁移规律探究

为研究水流速度对土壤中锶迁移的影响,设计室内易混合置换实验,获得了饱和黄土土柱中不同水流速度条件下溴的穿透曲线及锶的垂直分布曲线,并用CXTFIT2.1软件对其参数进行拟合。实验结果表明:在本实验条件下,黄土对锶有很强的吸附能力,阻滞系数(Rd)均在170以上,而且不为常数;对于锶在垂直土柱中的迁移,可用两点模型描述;随着垂直土柱的水流速度的增大,锶的阻滞系数Rd越来越小,表明更高的水流速度促进了Sr在土壤中的迁移。因此,用不变的阻滞系数描述锶在介质中的迁移是不恰当,一旦外界环境发生改变,锶的阻滞系数也会发生相应的变化。在水流速度不定的情况下,不能采用某一个固定的阻滞系数作为计算的标准。     

连续水流和间歇水流对微囊藻生长的影响

为了解不同的水体流动方式对铜绿微囊藻生长的影响。实验在控制温度和光照条件下,室内采用野外原水培养基模拟连续水流和间歇水流微囊藻的生长。实验结果表明,间歇水流下微囊藻在各流速下的生长差异较小,连续扰动下微囊藻在各流速下的生长差异较大,在流速为35 cm/s时达到最大值;间歇性扰动条件下微囊藻密度较连续性水流条件下高。这可能是在间歇扰动下水流主要影响藻细胞对营养盐的吸收,连续扰动的低流速下主要是通过对营养盐的吸收对微囊藻产生影响,在高流速下是水流对藻细胞的机械破坏为主;同时培养基中藻细胞形成群体产生微环境有利于微囊藻的生长。水体流动的方式不同,水流对微囊藻细胞生长的作用将发生改变,这为扰动控制蓝藻生长提供科学依据。     

气泡尺寸对曝气池内气液两相流数值模拟的影响

为探索在曝气池气液两相流数值模拟中气泡尺寸对两相流流动特性的影响,采用大涡模拟和欧拉－拉格朗日方法建立了曝气池两相流数学模型.基于模型实验得到的工程上常用的微孔曝气盘的气泡尺寸分布,在数值模拟中设定了3种气泡尺寸分布方案,比较了不同的气泡尺寸设定方案对计算曝气池内水流流速和气含率等参数的影响.结果表明,气泡尺寸对水流流场具有较大的影响,而对气含率分布的影响在大部分区域不明显,只在气含率峰值附近影响较显著;使用多组气泡尺寸的设定方案可以提高计算结果的准确性,采用单组气泡尺寸时应尽量使其接近平均气泡直径.     

237Np和238Pu在黄土地下水中迁移的数值模拟

为了探索超铀核素在多孔介质中的迁移规律,为低中放固体废物近地表处置库的工程设计提供科学依据,在野外黄土试验场对237Np和238Pu进行了现场示踪试验,采用非平衡吸附模式的NESOR程序模拟了试验数据.结果表明,在含水层厚度6m以上更新世(Q3)马兰黄土中,土壤颗粒矿物以长石和石英为主,化学成分主要为SiO2,土壤颗粒以0.2~0.02mm为主的砂质黏壤土,干容重1.623t/m3,pH=8左右,总孔隙度0.42,阳离子交换容量12.17~28.26meq/100g的条件下,获得试验场黄土的纵向弥散度aL值为0.20~27.5cm,横向弥散度aT为0.05~1.0cm; 237Np的分配系数Kd值为198~451mL/g,238Pu的Kd值为450~1198mL/g;非平衡速率参数a范围为0.014~0.35d-1.     

放射性核素在饱和浙江红粘土中的迁移

用分层土柱法研究放射性核素在浙江红粘土介质中的迁移规律.通过为期28d的饱和土柱动态吸附-解吸实验,测定了¹³⁷Cs、⁸⁵Sr、⁶⁰Co、¹⁴⁴Ce、¹⁵⁵Eu和²³⁷Np 6种放射性核素在浙江红粘土样品中的垂直剖面浓度分布及其迁移速度.为便于根据实际场址的入渗水通量确定这些核素的滞留因子,进行了氚弥散实验,测定了土壤有效孔隙率和土壤中水运移速度.根据土柱装填密度、有效孔隙率和土壤中水运移速度,计算出上述核素在红粘土中的吸附分配系数和滞留因子.结果表明:浙江红粘土对¹³⁷Cs、⁸⁵Sr、⁶⁰Co、¹⁴⁴Ce、¹⁵⁵Eu和²³⁷Np 6种核素均有较大的吸附分配系数和滞留因子;对¹³⁷Cs的吸附分配系数和滞留因子分别为2388ml·g^-1和7732,对⁸⁵Sr的吸附分配系数和滞留因子分别为1432ml·g^-1和4645.     

不同金属改性的蒙脱土对普萘洛尔的吸附

采用浸渍法将蒙脱土用5种金属阳离子饱和,分别得到铁基蒙脱土、铜基蒙脱土、钾基蒙脱土、钠基蒙脱土和钙基蒙脱土,研究普萘洛尔在这5种金属阳离子饱和的蒙脱土上的吸附行为,探明主要影响因素,并推测可能的吸附机制。结果表明:5种金属阳离子饱和的蒙脱土对普萘洛尔均具有较高的吸附能力,且吸附能力顺序为铁基蒙脱土>铜基蒙脱土>钾基蒙脱土>钠基蒙脱土>钙基蒙脱土。pH为3~9时吸附量增加,是由于溶液中H+与普萘洛尔在金属阳离子饱和蒙脱土上吸附位点竞争力减弱;pH为9~11时吸附量减少,是由于普萘洛尔主要以分子状态存在,静电引力下降。K+、Na+和Ca2+的存在会抑制普萘洛尔的吸附。腐植酸加入会促进普萘洛尔的吸附,但促进作用随腐植酸浓度升高而减弱,甚至出现抑制作用。Langmuir等温吸附模型和准二级动力学方程能较好地描述普萘洛尔的吸附过程。研究结果有望为全面掌握普萘洛尔在土壤环境中的迁移转化规律提供的理论依据。     

MRGO-FMBO原位修复砷污染含水层

为了探究磁性氧化石墨烯负载铁锰氧化物复合材料（MRGO-FMBO）修复砷污染地下水的可行性,通过一维模拟柱和二维模拟槽实验探讨了MRGO-FMBO在含水层的迁移和分布情况,分析了材料注入浓度和注入速度对其迁移的影响,研究了MRGO-FMBO在注入模拟地下水含水层后反应带的形成及演化过程.结果表明,MRGO-FMBO在饱和多孔介质中迁移性能良好,在设定的浓度范围（1~8g/L）内,升高注入浓度能减少材料在介质中的残留百分比,增强其迁移性能.当注入速度为0.023~0.057cm/s时,存在一个速度临界值,当注入速度小于此值时,改变速度对MRGO-FMBO在含水层中的迁移性影响显著;当注入速度大于此值时,速度不再是影响迁移的主要因素.MRGO-FMBO在注入地下含水层后能够形成稳定的反应带,反应带在20d内对砷的去除效率达到70.6%,在整个反应带的发展过程中可去除7.79mg As.MRGO-FMBO在砷污染含水层原位修复中具有较好的应用前景.     

氮化物在土层中的迁移与转化的研究

通过摸拟实验,研究了氮化物在土层中的迁移与转化作用。结果表明,土层对NH_4~+有很强的吸附作用,NH_4~+难以通过土层进入地下水中:NO_3~--N基本上不被土层吸附,能顺利通过土层进入地下水,故是地下水氮污染的主要形式。     

添加小麦秸秆生物炭对黄土吸附苯甲腈的影响

选择苯甲腈为目标污染物,研究添加不同热解温度制备小麦秸秆生物碳对黄土吸附苯甲腈的影响. 研究表明:不加生物炭黄土对苯甲腈的吸附约8h达到平衡,而加入生物炭后,黄土对苯甲腈的吸附时间缩短,并随着加入生物炭热解温度的升高,吸附平衡时间缩短越明显,同时,黄土对苯甲腈的饱和吸附量也显著增加;添加生物炭黄土对苯甲腈的动力学吸附数据显示较好的符合了准二级动力学方程;无论是否添加生物炭,苯甲腈在黄土上的吸附都符合Freundlich吸附的等温模型,随系统温度升高,添加生物炭黄土对苯甲腈的饱和吸附量也显著增加,表明该吸附过程为吸热反应;苯甲腈在黄土上的吸附等温线符合C-型吸附等温模式. 计算结果显示,平均吸附自由能E介于1.865~3.171kJ/mol,表明苯甲腈在黄土上的吸附,无论是否添加生物炭,都以物理吸附为主;热力学参数计算结果显示,无论是否添加生物炭,黄土对苯甲腈的吸附过程中吉布斯自由能ΔG^θ均小于0、熵变ΔS^θ和焓变ΔH^θ均大于0,表明土壤对苯甲腈的吸附为自发进行的吸热过程. 研究结果说明,添加生物炭黄土对苯甲腈的吸附过程包含表面吸附和颗粒内部扩散、外部液膜扩散等机制.