钛铁柱撑膨润土吸附法处理亚甲基蓝的性能研究

以乙醇、钛酸丁酯与硝酸的混合液改性天然膨润土,制备出了钛铁柱撑膨润土。并以此土为吸附剂吸附亚甲基蓝溶液,研究了投土量、温度和吸附时间对吸附效果的影响。结果表明,投土量、温度、吸附时间对吸附效果都有较大影响。     

Nafion膜中嵌入Fe~(2+)光催化降解亚甲基蓝的研究

将亚铁离子嵌入Nafion膜中利用Fe3+/Fe2+光催化降解亚甲基蓝,脱色率达90%。研究探讨了降解亚甲基蓝时H 2O2以及pH值的影响。亚甲基蓝光催化降解氧化反应符合一级动力学规律,表观速率常数为0.5689min-1。     

Nation膜中嵌入Fe^2＋光催化降解亚甲基蓝的研究

将亚铁离子嵌入Nation膜中利用Fe^3＋／Fe^2＋光催化降解亚甲基蓝，脱色率达90％。研究探讨了降解亚甲基蓝时H2O2以及pH值的影响。亚甲基蓝光催化降解氧化反应符合一级动力学规律，表观速率常数为0．5689min^-1。     

羟基铁柱撑膨润土处理含磷废水的研究

以羟基铁为柱化剂对天然膨润土进行柱撑改性制备了羟基铁柱撑膨润土,研究了其对废水中磷的吸附性能和影响因素。结果表明:羟基铁能够进入到膨润土的层间,使其层间距增大,表面积增加;羟基铁柱撑膨润土对废水中的磷有很好的去除效果,在常温下,当改性膨润土投加量为4 mg/L,溶液pH值为5,反应时间为60 min,处理质量浓度为20 mg/L的含磷废水时,磷的去除率达到93.9%。平衡吸附量与平衡质量浓度之间的关系更好地符合Langmuir等温吸附方程所描述的规律。     

改性膨润土吸附去除水中氨氮的实验研究

以表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTMAB）溶液和聚合铝、聚合铁溶液为改性剂,制备了相应的改性膨润土吸附剂：CTMAB有机膨润土、铝柱撑膨润土和铁柱撑膨润土,用以吸附去除水中的氨氮。结果表明：在最佳吸附实验条件下。几种改性膨润土均能够较好地吸附水中的氨氮,改性膨润土的吸附能力大于原土,吸附量的顺序为：铝柱撑膨润土〉铁柱撑膨润：L〉CTMAB有机膨润土〉原土。改性膨润土对氨氮的吸附是一个快速的过程,可在60min达到吸附平衡,吸附等温线符合Langmuir和Freundlich方程。     

基于阳离子树脂的Fenton非均相催化剂制备及性能测试

采用阳离子交换树脂颗粒为催化剂载体采用浸渍法负载二价铁离子,制备出非均相Fenton反应催化剂,并用该非均相Fenton催化剂氧化脱色亚甲基蓝溶液,考察其催化性能。实验结果表明:制备催化剂时最佳FeSO4浓度为16.67 mmol/L,pH=3.0,H2O2初始浓度为46.6 mmol/L,反应时间为30 min的条件下,亚甲基蓝溶液初始浓度为0.028 mmol/L时,亚甲基蓝溶液在非均相Fenton催化氧化过程中,其脱色率可达92.9%。采用序批形式反应使用5次后,该非均相催化剂仍有良好的催化效果,反应30 min后亚甲基蓝溶液脱色率仍可达85.2%,拓宽了Fenton技术的使用范围。     

增强TMA改性膨润土吸附性能的方法研究

本研究报道一种增强有机膨润土硅氧烷表面暴露量的新方法:首先将膨润土层间无机阳离子用Li+交换,然后将Li+部分被有机阳离子四甲基铵(TMA)交换(交换量分别为20%和60%CEC);接下来通过180℃热处理12h将Li+迁移进入膨润土片层内,以降低膨润土电荷密度.由于TMA的柱撑作用,该方法可有效减少常规减电荷方法导致的膨润土层结构塌陷,因此该方法所制备的减电荷有机膨润土具有更大的比表面积及更好的HOCs吸附性能.其中TMA交换量为20%CEC的有机膨润土,其比表面积几乎是传统减电荷方法制得有机膨润土比表面积的2倍(236m2/g vs 131m2/g),进而增强对硝基苯的吸附能力.     

石墨烯基磁性复合材料吸附水中亚甲基蓝的研究

建立了一种超声辅助共沉淀法制备磁性Fe3O4/氧化石墨烯(Fe3O4/GO)纳米粒子.透射电镜和磁滞回线研究表明,该复合物具有小的颗粒尺寸和超顺磁性.该磁性纳米材料可以吸附废水中的染料亚甲基蓝,实验研究了溶液pH值、吸附剂的用量、时间和温度对亚甲基蓝去除率的影响.结果表明,pH值在6~9范围内,Fe3O4/GO都能高效地吸附亚甲基蓝.反应过程在前25 min反应速率很快,到180 min内达到吸附平衡.该磁性纳米材料对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学方程,吸附过程是一个自发和吸热过程.该吸附材料对亚甲基蓝吸附容量高,在313 K时Fe3O4/GO的饱和吸附量为196.5 mg·g-1.另外,可以方便地通过外部磁场分离回收吸附剂,利用过氧化氢可以再生重复使用,是一种优良的吸附染料废水的材料.     

活性炭催化过氧化氢去除荧光增白剂

研究了活性炭(activated carbon,AC)吸附、改性活性炭(activated carbon modified,ACM)吸附、过氧化氢(H2O2)氧化、AC催化H2O2等方法对水体中荧光增白剂VBL的处理效果,并通过自由基俘获剂叔丁醇、催化过程气体分析等探讨了AC催化H2O2分解VBL的机制.结果表明,经硝酸铁[Fe(NO3)3]改性过的ACM对VBL的吸附去除率高于未改性的AC.活性炭催化H2O2对VBL的去除效果明显,但未改性AC催化去除率高于ACM.60 min时,AC催化氧化去除率即可达到95%以上,而ACM仅为58%.叔丁醇的加入降低了AC和ACM催化氧化对VBL的去除率,表明AC催化H2O2氧化能促进H2O2形成羟基自由基(·OH)和原子氧参与反应.AC催化H2O2分解及释放气体分析表明,AC能催化H2O2形成氧气并放热,且ACM明显快于AC.结合催化H2O2去除VBL效率的结果分析,ACM催化反应时活性中间物(自由基和原子氧等)产生速率快于AC,活性中间物自身消耗形成氧气,而不是用于分解VBL.催化反应中活性中间产物的形成速率与反应物供给速率的不匹配可能是导致ACM催化效果弱于AC的重要原因.     

碳纳米管负载纳米四氧化三铁多相类芬顿降解亚甲基蓝

在课题组前期研究的基础上,以碳纳米管(MWCNTs)为载体制备了Fe3O4/MWCNTs复合物并作为催化剂,以染料亚甲基蓝(MB)为降解对象,研究了该催化剂催化H2O2对亚甲基蓝溶液的降解特性及其影响因素,并考察了催化剂的重复使用效果,探讨了催化反应的机理.结果表明,在pH值3~8的范围内,催化反应体系都能有效降解MB,最佳pH值为3.5.随着催化剂投量的增加,MB的降解率明显提高,500 mg·L-1催化剂投量条件下,MB的降解率最高.随着H2O2初始浓度的增加,MB的降解率增加,10 mmol·L-1时MB的降解率最高.溶液中共存的阴离子会降低MB的降解率.在最佳条件,即温度25℃、H2O2浓度10 mmol·L-1、催化剂浓度500 mg·L-1的条件下,0.20 mmol·L-1MB在30 min内的降解率达到99.1%.催化剂重复使用后仍然具有较好的催化活性,说明Fe3O4在MWCNTs表面负载比较牢固,催化剂具有反复使用的能力.催化反应机理是催化剂催化H2O2产生羟基自由基,高活性的羟基自由基氧化MB.     

富含中、微孔稻壳活性炭的表征及液相吸附性能

对采用CO2-NaOH联合活化新工艺制备的稻壳活性炭的孔结构进行了表征,并用探针分子亚甲基蓝、苯酚考察了它对大、小分子的液相吸附性能.结果表明:所得活性炭同时富含中孔与微孔,中、微孔容积均达到0.32cm3/g,各占总孔容的50%;它对苯酚及亚甲基蓝均显示出优越的吸附性能,脱除效率分别达到94%和99%,超过或接近所用优质商业活性炭的相应值;对这2种污染物的吸附皆较好地符合Langmuir等温式.     

过一硫酸盐碱催化处理染料废水

利用PMS碱催化法处理亚甲基蓝、酸性橙7（AO7）和罗丹明B（RhB）3种典型染料,优化了脱色条件并分析了机理.在pH=10.8~11.5（亚甲基蓝）或pH=10.0~10.8（酸性橙7或罗丹明B）,PMS投加量100mg/L的最优条件下,亚甲基蓝、酸性橙7和罗丹明B的脱色速率常数可分别达到0.097,0.074,0.004min^-1,脱色率可分别达到95.1%,93.3%和30.1%.捕获剂实验证实PMS碱催化脱色3种染料时起主要作用的均是单线态氧.基于紫外-可见全波长光谱的结果推测,亚甲基蓝和酸性橙7反应脱色较快可归因于单线态氧对噻嗪生色基团和偶氮键的攻击更有效率.     

粉煤灰吸附-Fenton及热再生处理亚甲基蓝废水的特性研究

首先表征了水洗粉煤灰(FA)及酸改性粉煤灰(M-FA)的物理化学特性,采用序批实验研究了FA及M-FA对亚甲基蓝(methylene blue,MB)废水的吸附特性,并对吸附平衡的粉煤灰进行了Fenton氧化再生和热再生性能研究.结果表明,FA和M-FA吸附速率方程符合二级吸附速率模型,吸附等温方程符合Langmuir等温模型,吸附平衡时间为30 min,FA和M-FA的平衡吸附量分别为4.22 mg.g-1和5.98 mg.g-1,M-FA吸附能力优于FA.在pH 2～12的范围内随着pH的提高,M-FA吸附量增大,FA吸附量缓慢减小至pH 8为最低点后明显增大,静电吸附对吸附量的增减起主要作用.当H2O2投加量为78.4mmol.L-1、Fe2+投加量为0.72 mmol.L-1时,FA和M-FA的Fenton氧化法再生率分别为61%和55%.当热再生条件为400℃、2 h时,连续3次的热再生,FA再生率增加,分别为102%、104%和107%,M-FA再生率减小,分别为82%、75%和74%.FA再生率优于M-FA,热再生优于Fenton氧化再生.     

秸秆生物质环境材料的制备及对水中多环芳烃的处理性能

300～700℃下热解炭化黄豆、芝麻、玉米秸秆8h,制备了秸秆生物质环境材料,测定了秸秆生物质环境材料的BET比表面积及其对亚甲基蓝和碘的吸附能力.以多环芳烃(PAHs)为目标污染物,探讨了生物质环境材料对水中单一和复合PAHs的吸附性能.结果表明,随热解温度升高,秸秆生物质环境材料比表面积增大,其对亚甲基蓝、碘的吸附...     

平行磁场下电极材料对DBD降解亚甲基蓝的影响

采用介质阻挡放电等离子体技术,以镍,铁,钼,不锈钢4种材料作为电极,分别在有平行磁场和无平行磁场的条件下,考察了不同电极材料对亚甲基蓝降解率和能量利用率的影响.实验中发现电极材料的不同会影响亚甲基蓝的降解效果,其中镍电极在处理8min后亚甲基蓝降解率可达99%,降解效果最好,电极材料还会影响平行磁场对亚甲基蓝降解的促进效果,铁和镍电极的能量利用率相比无磁场时提高了约20%,而钼和不锈钢只有5%~10%.通过研究介质阻挡放电等离子体的产生机理和二次电子发射原理,发现这些差异是由电极材料的二次电子发射系数和磁导率的不同导致的,4种材料中铁的二次电子发射系数最大,电子雪崩过程中产生的高能电子更多,因此降解效果最好,铁和镍的磁导率最大,放电空间内的磁感应强度更高,因此平行磁场对亚甲基蓝降解率和能量利用率的提升更大.     

磁性壳聚糖的制备及处理亚甲基蓝废水

以戊二醛为交联剂,Fe₃O₄为磁核制备磁性壳聚糖,探究了其去除废水中亚甲基蓝的性能,以及吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学特征.结果表明,在磁性壳聚糖投加量为0.5g/L、pH=10、反应时间为60min的条件下,对亚甲基蓝的去除率和吸附容量分别达到97.6%和39.0mg/g,远高于天然壳聚糖的59.8%和23.9mg/g.磁性壳聚糖对亚甲基蓝的吸附过程符合准二级反应动力学方程（R²=0.99902）和Langmuir等温线方程（R²=0.99961）,吸附过程是热力学自发过程,吸附反应是放热反应.     

响应面法优化TiO2纳米管光电极制备及光电催化性能研究

为了探究采用阳极氧化法制备的TiO₂-NTs（TiO₂纳米管）光电极的光电催化性能,以单因素法考察了φ（H₂O）、w（氟化铵）、氧化温度和氧化时间4个因素对其光电催化性能的影响,并采用Box-Behnken模型的PSM（响应面法）对TiO₂-NTs的制备条件进行优化,进一步通过SEM（扫描电子显微镜）、XRD（X射线衍射）对TiO₂-NTs进行表征,研究了其在紫外光下对亚甲基蓝的光电催化效果.结果表明:①应用Box-Behnken模型可知,TiO₂-NTs最佳制备条件为φ（H₂O）43%、w（氟化铵）0.5%、氧化温度38℃、氧化时间1.72 h.此条件下制备的TiO₂纳米管光电极2 h处理亚甲基蓝的降解效率预测值为73.53%,对其光电催化能力进行验证,实际处理效率为73.2%,误差率仅为0.4%.②φ（H₂O）和w（氟化铵）对TiO₂-NTs光电极催化活性有显著影响.③SEM、XRD分析显示,TiO₂具有管状结构且分布均匀,经测量纳米管管径约为61.30~118.00 nm,平均值为83.99 nm,管壁为19.08 nm,同时部分锐钛矿相转变成金红石相.研究显示,TiO₂-NTs对亚甲基蓝有良好的光电催化效果.      

Toward cleaner production of hydrogen peroxide in China

Industrial production of hydrogen peroxide by anthraquinone (AO) process in China was briefly introduced. The pathways for cleaner production of hydrogen peroxide were discussed in detail from the viewpoint of process development and design, these included the replacement of Raney-Ni catalyst by highly active and highly selective Pd/Al₂O₃ catalyst, the reduction of raw materials, steam and power consumption, the usage of high boiling point, low water-soluble and low toxic solvents, the regeneration of degradations, the proper treatment of waste gas, water and solids. Because of these innovations and improvements, the AO process with Pd/Al₂O₃ catalyst for producing hydrogen peroxide was certified as a cleaner production technology by the Chinese government.     

水雾协同微波脱附再生树脂吸附剂

以溶剂热法合成的聚二乙烯苯（PDVB）树脂为吸附剂,苯、甲苯、二氯甲烷为典型的非极性吸附质,对比单一微波和超声雾化水协同微波条件下树脂的脱附再生效果,考察微波功率、水雾量、吸附质种类等对树脂脱附效果的影响.结果表明,PDVB 树脂在单一微波作用下对非极性有机分子的脱附率约为50%,而在超声雾化水协同作用下,PDVB 对苯、甲苯、二氯甲烷的脱附率均可达到90%以上.同时脱附床层的温度始终保持在40℃以下,不会造成树脂高温老化,多次吸附/脱附循环再生后,树脂结构仍能保持稳定,表明在微波条件下引入超声雾化水可强化体系的微波吸收能力,实现树脂吸附剂的快速脱附再生.