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相似文献
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1.
采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂(MnFe2O4),用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解水中阴离子表面活性剂(LAS).采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe2O4催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe2O4活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学(R2>0.9).在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe2O4/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO4-·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱(XPS),证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe2O4对PMS的活化效率.  相似文献   

2.
采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe3O4@α-MnO2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO2包覆Fe3O4形态的Fe3O4@α-MnO2催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS与单一的Fe3O4和α-MnO2活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min-1.此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe3O4@α-MnO2/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO4-·.  相似文献   

3.
利用水热法成功制备了Fe3O4/FeS2催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物(洛克沙胂,ROX).XRD、SEM、XPS和磁学测量系统(VSM)等表征结果表明,Fe3O4/FeS2呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下(初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe3O4/FeS2投加量为0.15g/L和H2O2浓度为0.034g/L,Fe3O4/FeS2介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe3O4或FeS2体系.此外,Fe3O4/FeS2可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe3O4/FeS2能够快速地催化H2O2产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH).在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物(如酚类、醌类、小分子有机酸等)和无机产物(As (V)和NO3-).之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化.  相似文献   

4.
为高效去除废水中长期残留、高毒性、难生物降解的氯苯酚类污染物,采用高能球磨-高温熔融-液相还原法制备能将氧气高效且选择性地还原为H2O2同时将原位产生的H2O2分解为·OH/O2·-的新型材料(Fe0-CNTs-Cu),探讨了条件因素对2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)降解效果的影响,初步分析了Fe0-CNTs-Cu/O2体系的降解机理,并推测了2,4-DCP该体系下的降解途径.结果表明,Fe0-CNTs-Cu在优化条件下对2,4-DCP的降解率和TOC去除率分别为92.3%和54.2%.在Fe0-CNTs-Cu/O2体系中形成腐蚀电池,促使O2在CNTs表面选择性还原为H2O2,Cu0和Cu2O、CNTs以及原位产生的Fe2+,将原位产生的H2O2催化分解为高氧化物质·OH/O2·-,高效氧化降解2,4-DCP.  相似文献   

5.
利用水热浸渍法制备了生物炭基-Co3O4复合材料(Co-OB),采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换衰减全反射红外光谱仪(ATR-IR)等手段对Co-OB进行表征,并研究了其活化过一硫酸盐(PMS)降解阿特拉津(ATZ)的性能,探究了PMS投加量、腐殖酸(HA)和Cl-对ATZ降解的影响.结果表明,在Co-OB活化投加量0.025g/L,PMS浓度200μmol/L,ATZ浓度20μmol/L,室温条件下10min内ATZ的去除率为86.3%,与生物炭(OB)和Co3O4相比,其去除率为后两者之和的2.2倍.随着PMS浓度增加,ATZ去除率显著提高.Cl-、HA的存在抑制了ATZ的降解,且随Cl-、HA浓度增加,抑制程度增大.自由基猝灭实验表明·OH和SO4·-是ATZ降解的主要活性物种.通过液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)分析出6种中间产物,并推测出ATZ的降解途径.稳定性实验表明Co-OB具有重复使用性及低Co2+溶出.  相似文献   

6.
利用水热浸渍法制备了生物炭基-Co3O4复合材料(Co-OB),采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换衰减全反射红外光谱仪(ATR-IR)等手段对Co-OB进行表征,并研究了其活化过一硫酸盐(PMS)降解阿特拉津(ATZ)的性能,探究了PMS投加量、腐殖酸(HA)和Cl-对ATZ降解的影响.结果表明,在Co-OB活化投加量0.025g/L,PMS浓度200μmol/L,ATZ浓度20μmol/L,室温条件下10min内ATZ的去除率为86.3%,与生物炭(OB)和Co3O4相比,其去除率为后两者之和的2.2倍.随着PMS浓度增加,ATZ去除率显著提高.Cl-、HA的存在抑制了ATZ的降解,且随Cl-、HA浓度增加,抑制程度增大.自由基猝灭实验表明·OH和SO4·-是ATZ降解的主要活性物种.通过液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)分析出6种中间产物,并推测出ATZ的降解途径.稳定性实验表明Co-OB具有重复使用性及低Co2+溶出.  相似文献   

7.
采用新型磁性催化材料尖晶石型铁酸铜(CuFe2O4)活化过硫酸盐(PMS)降解氧杂蒽类染料罗丹明B(RhB),考察PMS浓度、CuFe2O4投加量、pH值和水中常见离子对RhB降解的影响.结果表明,当RhB、PMS、CuFe2O4初始浓度分别为5 μmol/L、0.1mmol/L、0.1g/L时,在中性条件下反应30min后RhB去除率可达88.87%.其中,Cl-和HCO3-对RhB的降解无显著影响,而H2PO42-、C2O42-及腐殖酸明显抑制RhB的降解.自由基鉴定实验表明,在中性及弱碱性条件下SO4-和·OH是CuFe2O4/PMS体系降解RhB的主要自由基.研究发现随着RhB的降解,溶液逐渐褪色并伴随着甲酸根、乙酸根、草酸根和铵根离子的生成,原因在于SO4-和·OH可以破坏RhB分子的发色基团,使苯环开环和氮原子脱落,形成相应的降解产物.矿化实验表明0.2mmol/L的RhB在CuFe2O4/PMS体系中反应10h后,矿化率可达62%.催化剂的重复利用实验表明制备的CuFe2O4具有良好回收再利用能力.  相似文献   

8.
为了解SO4-·(硫酸根自由基)对阿特拉津的降解能力,以Fe3O4为K2S2O8活化试剂,以阿特拉津为研究目标污染物,运用UVA/Fe3O4/K2S2O8体系系统探讨阿特拉津在不同环境因素下的降解过程,并对催化剂的稳定性和重复利用进行了考察.结果表明:UVA/Fe3O4可以有效活化K2S2O8来降解阿特拉津,最佳c(K2S2O8)为1 mmol/L,反应6 h阿特拉津降解率可达到90%.淬灭试验表明,SO4-·是该体系中的主要活性物种,贡献率约为96%;HO·的作用比较弱.初始pH为3时,阿特拉津6 h的降解率为98%,总铁的溶出量达到0.9 mg/L;而初始pH为7时,体系对阿特拉津的降解率达到85%,基本没有总铁的溶出,表现出了一定的稳定性.在腐殖酸存在的条件下,UVA/Fe3O4/K2S2O8体系对阿特拉津的降解效果优于UVA/Fe3O4/H2O2体系.对Fe3O4催化剂进行3次循环测试,阿特拉津的降解率分别为90%、89%和86%.研究显示,UVA/Fe3O4能用于活化K2S2O8的高级氧化体系中,可有效降解除草剂阿特拉津.   相似文献   

9.
陈勇  胡鹭  谭旎  杨昕昱  曾泓文  刘咏 《中国环境科学》2021,41(10):4645-4653
采用高能球磨-高温烧结-液相还原法制备了能活化O2原位产生H2O2/·OH的新型功能材料(Al0-Gr-Fe0),通过XRD、SEM、EDS和VSM对Al0-Gr-Fe0进行了表征,探讨了水中土霉素(OTC)在Al0-Gr-Fe0/O2体系中的降解效能和降解途径.结果表明,在初始pH值为6、Al0-Gr-Fe0投加量为2g/L的条件下反应60min后,OTC和TOC的去除率分别达到100.00%和92.93%.循环使用4次后,Al0-Gr-Fe0对OTC的去除率仍有79.27%.通过自由基猝灭试验和自由基捕获试验确定了Al0-Gr-Fe0/O2体系降解OTC的主要活性物种是·OH.Al0-Gr-Fe0/O2体系对OTC的降解归因于:Al0-Gr-Fe0高选择性还原O2为H2O2/·OH;Al0-Gr-Fe0中的Al0还原能促进Fe的循环,从而提高了Fe的催化活性,促进了H2O2分解产生·OH.  相似文献   

10.
采用溶胶-凝胶法制备LaCo1-xMxO3(M=Cu、Fe、Mn)型钙钛矿并用来活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料AO7.选取效果最好的LaCo0.5Cu0.5O3型钙钛矿为研究对象,考察了钙钛矿投加量、PMS浓度、pH和染料废水中常见Cl-对LaCo0.5Cu0.5O3/PMS体系降解AO7的影响,分析了体系的反应过程并考察了矿化能力.结果表明,LaCo0.5Cu0.5O3可以有效活化PMS降解AO7,反应随着材料投加量和PMS浓度的增加而加快.在中性条件下反应速度最快,过酸过碱均会抑制反应的进行.在优化条件为LaCo0.5Cu0.5O3投加量20mg/L、PMS浓度0.50mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在20min内完全降解.该反应主要发生在材料表面并且主要活性物种为·OH,对AO7具有优异的脱色能力和较好的矿化效果.  相似文献   

11.
王渊源  阎鑫  艾涛  李卓  牛艳辉 《环境科学》2022,43(4):2039-2046
Co3O4具有优良的活化过硫酸盐的性能而受到人们的重视,但Co3O4粉体易团聚、使用过程中难以分离、易流失和重复利用率差等问题严重制约了其实际应用.通过水热法制备碳化三聚氰胺泡沫负载Co3O4非均相催化剂.采用X-射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的结构和表面形貌进行分析.研究不同因素对催化剂活化过硫酸氢钾(PMS)降解罗丹明B(RhB)的性能.其最优催化工艺参数:催化剂投加量为35 mg·L-1、PMS质量浓度为50 mg·L-1和pH为7、RhB初始质量浓度为10 mg·L-1,30 min反应后对RhB降解率为98%.结果表明,增大碳化泡沫负载Co3O4非均相催化剂投加量和PMS质量浓度能明显提高对RhB的降解率;而增加RhB初始质量浓度和提高pH值会明显抑制RhB的降解率.催化反应过程符合准一级动力学方程.温度对RhB降...  相似文献   

12.
针对四环素类抗生素污染物在水中不断累积,对人体健康和生态环境造成严重危害这一问题,本研究制备了CoFe2O4/MnO2新型复合材料,并将其作为高效过一硫酸盐(PMS)活化剂,用于降解水体中的盐酸四环素(TCH)。降解结果表明CoFe2O4/MnO2-PMS体系具有突出的TCH去除效率,反应40 min后,去除率可达92.7%,远高于单一催化剂-PMS体系。影响因素实验结果显示,CoFe2O4/MnO2-PMS降解体系具有广泛的pH适用性,并且在各种阴离子的存在下仍能保持较高的降解活性。此外,CoFe2O4/MnO2-PMS降解体系具有良好的稳定性和可重复利用性,在5次循环后仍保持较高的催化活性和TCH降解率。机理分析表明CoFe2O4/MnO2复合材料在催化PM...  相似文献   

13.
乙二胺四乙酸-镍(EDTA-Ni)广泛存在于多种工业废水中,浓度低,处理难度大,对水体环境及人体健康具有毒害作用,因此急需寻求一种深度处理方法.本研究采用浸渍煅烧法,以氧化铝(Alumina,Al2O3)为基体,负载碳层及四氧化三钴(cobalt oxide,Co3O4),合成一种高效的催化剂Co3O4-C@Al2O3,用于活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)进行氧化破络(Co3O4-C@Al2O3/PMS),耦合化学沉淀去除水中的EDTA-Ni.本文优化Co3O4-C@Al2O3的制备条件,考察Co3O4-C@Al2O3/PMS...  相似文献   

14.
以FeCl3为原料,尿素为沉淀剂,抗坏血酸为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮为结构导向剂,纳米碳粉为模板,水热法制备了一种新型α-Fe2O3砂芯微球.通过透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和比表面积及孔径分析(BET/BJH)等手段对其结构和性能进行表征.结果表明新型α-Fe2O3砂芯微球尺寸均匀,直径为50μm左右,是由直径40nm"米粒状"纯相α-Fe2O3自聚而成,SBET为25.45~32.46m2/g.在紫外(UV,高压汞灯)辐射下能够活化过硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·).40min内AO7的降解率可达98.6%,采用电子自旋共振(ESR)技术鉴定了主要的活性氧自由基(ROS)为SO4-·.此外发现PMS作为一种电子捕获剂,能有效抑制光生电子(eCB-)和空穴(hVB+)的复合,AO7能直接和hVB+、SO4-·和羟基自由基(OH·)反应而迅速被氧化降解;α-Fe2O3回收重复使用10次,仍可以达到80%以上的去除率.通过考察α-Fe2O3投加量、PMS浓度、初始pH值、阴离子和初始AO7浓度等不同条件对AO7降解率的影响,发现在初始pH值为7.0,α-Fe2O3的投加量为1.0g/L,PMS浓度为0.3g/L时,40min内对AO7的降解率可以达到99%以上;阴离子CO32-、NO3-以及Cl-对该体系均有不同程度的促进作用.  相似文献   

15.
采用Fe3O4活化过硫酸盐(PS)同步去除水中的NOR (诺氟沙星)和Pb (II).探讨了Fe3O4投加量、PS浓度、初始pH值和Pb (II)浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb (II)浓度为1.0mg/L、Fe3O4投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb (II)去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基(SO4-·)是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe3O4活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.  相似文献   

16.
为获得高效催化活性的光催化材料,研究不同煅烧氛围对材料在可见光下催化性能的影响,以膨胀珍珠岩(EP)为载体,采用溶胶-凝胶法,在不同煅烧氛围(O2和/或NH3)下制备Fe2O3/TiO2负载EP的光催化复合材料〔Fe2O3-TEP(O2)、Fe2O3-TEP(NH3)、Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)〕,采用EDS(X-射线色散能谱)、BET(比表面积及孔径分析)、XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、XPS(X射线光电子能谱)等对复合材料进行表征,并研究了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解效果.结果表明:①复合材料成功负载了Ti、Fe元素,负载的TiO2以锐钛矿型存在,Fe2O3的掺杂增强了TiO2对可见光的响应能力;②不同的煅烧氛围明显影响复合材料的晶粒尺寸、比表面积和光催化性能,其中,Fe2O3-TEP(O2,NH3)的光催化性能最好,4 h后罗丹明B降解率达到87.59%,Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)4 h后对罗丹明B的降解率则分别为65.02%、62.48%和47.48%;③在试验条件下,复合材料的光催化反应符合一阶反应动力学方程,Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)相应的降解速率常数分别为0.008 3、0.004 3、0.004 3和0.002 7 min-1.研究显示,通过溶胶-凝胶法所制备的复合材料(Fe2O3-TEP)经煅烧后所得矿相均一;Fe2O3掺杂TiO2可形成Ti—O—Fe键,减小TiO2固有的禁带宽度;复合材料光催化性能也受到煅烧氛围的影响,先O2后NH3煅烧条件下所得材料的光催化性能最佳.   相似文献   

17.
张事成  李思敏  朱佳 《环境工程》2022,40(10):40-48
采用水热-煅烧法合成了CuO/g-C3N4催化剂,利用X射线衍射仪、扫描电镜、红外吸收光谱和X射线能谱对其基本性能进行表征,进一步研究了不同参数下CuO/g-C3N4活化过二硫酸盐(PDS)体系对有机污染物(甲基橙,MO)的去除效果。活化实验结果表明:CuO/g-C3N4对活化PDS降解MO具有明显效果。优化实验结果表明:在催化剂的水热时间为8 h,CuO复合比为10%,反应体系中催化剂初始浓度为1.00 g/L,PDS初始浓度为4 mmol/L,pH=3的条件下,30 min内MO的降解率高达99.20%。机理分析表明催化剂表面的硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH)是降解MO的主要活性物质,并且有少量超氧自由基(·O2-)参与其中。对该催化剂进行5次重复实验后,活化PDS对MO降解率仍保持在90%以上,表明该催化剂有较好的稳定性。  相似文献   

18.
以电解锰渣作为光催化剂构建非均相类光Fenton体系,采用双酚S为模型化合物,研究了该反应体系中双酚S氧化降解的降解机制及影响因素,并建立了·OH的生成速率模型以及溶解性有机质(DOM)影响的预测模型.结果表明,电解锰渣中具有催化效果的铁和锰的质量含量分别为1.49%和2.28%;相比UV、UV/电解锰渣、UV/H2O2和电解锰渣/H2O2体系,电解锰渣/UV/H2O2光Fenton体系对双酚S具有更好的氧化降解效果,双酚S的降解效果与电解锰渣投加量、H2O2浓度呈正相关,与pH值、双酚S初始浓度呈负相关;溶液中析出的Fe和Mn的浓度与pH值呈负相关,且电解锰渣/UV/H2O2氧化体系反应浸出的共存活性金属组分不利于双酚S降解;电子自旋共振和自由基淬灭实验发现电解锰渣/UV/H2O2体系中氧化降解双酚的主要活性物种是·OH.采用异丙醇构建了该体系中·OH的生成速率模型,计算可得·OH的生成速率R·fOH在3.22×10-9~1.1×10-8mol/(L·s)之间,与硝基苯拟合计算出的R·fOH(6.5×10-9mol/(L·s))一致.双酚S降解效率随着DOM浓度的增加而降低.基于自由基稳态动力学理论建立了DOM存在下电解锰渣/UV/H2O2体系中双酚S降解的动力学预测模型,发现模型的预测值与实验值较好符合,说明DOM主要通过淬灭体系中的·OH影响双酚S的降解.  相似文献   

19.
为研究Na2SO4中毒SCR催化剂(V2O5-WO3/TiO2催化剂)对SO3生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w(Na)为3%的Na2SO4中毒SCR催化剂,并通过N2物理吸附/脱附、XRD(X射线衍射)技术、SEM(扫描电镜)、XPS(X射线光电子能谱)分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO3生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO3生成率为0.85%,而3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率高达1.36%.SO42-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO3的生成.②随入口ρ(SO2)的增加,SO3生成率呈下降的趋势.当入口ρ(SO2)为1 000 mg/m3时,3% Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ(SO2)对SO3生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N2物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na2SO4中毒SCR催化剂表面有Na2SO4的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na2SO4的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w(V4+)/w(V5+)的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na2SO4中毒SCR催化剂上的SO3生成率大幅增加.   相似文献   

20.
采用共沉淀和液相还原两步法制得四氧化三铁负载纳米零价铁(Fe3O4-nZVI),将其作为类Fenton反应的催化剂用于水中磺胺甲恶唑(SMX)的降解.通过批实验法研究了H2O2浓度、Fe3O4-nZVI投加量、pH值、SMX初始浓度、反应温度等因素对SMX降解的影响.SEM、EDS、XRD和XPS表征结果表明,制备的Fe3O4-nZVI为纳米级磁性复合材料.批实验结果表明,在一定实验条件范围内,提高H2O2浓度、Fe3O4-nZVI投加量和反应温度,以及降低体系pH值,均可提高SMX的降解率.动力学拟合参数表明,SMX的类Fenton催化降解符合拟一级动力学模型.在25℃时,当H2O2浓度为10mmol/L、Fe3O4-nZVI投加量为0.8g/L、pH=3、SMX初始浓度为10mg/L,SMX在180min时的降解率为99.61%.用VSM测得Fe3O4-nZVI的饱和磁化强度为105.52emu/g,表明其易于磁回收.重复利用实验表明,Fe3O4-nZVI具有较好的反应活性和稳定性.自由基淬灭实验表明,·OH的氧化作用是SMX降解的主要机理.  相似文献   

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