成渝地区典型城市O3污染对人为源前体物排放敏感性模拟研究

以2019年3—4月臭氧（O₃）污染小高峰为例，应用空气质量模型CAMx-DDM法分析了成渝地区O₃浓度对人为源前体物排放敏感性，并用2020年"新冠"疫情防控及生产恢复导致的污染排放同比变化情景进行模拟验证.模拟结果表明成渝地区O₃对NO_x的敏感性为负、对VOCs的敏感性为正，其中，重庆市主城区、主城区以西地区、川南城市群和成都平原西部地区敏感性较高，与其自身污染排放源分布密集有关.以典型城市重庆市主城区为例，2019年3—4月O₃小时浓度对NO_x和VOCs的敏感性平均值分别为-19.14 μg·m^-3和7.25 μg·m^-3，两者表现出相反的日变化规律，且主要受到本地及周边区域的影响，模拟结果显示在所有区域VOCs排放均削减25%的情况下，3月和4月月均O₃日最大8 h浓度分别下降2.62 μg·m^-3和3.59 μg·m^-3.敏感性模拟得到2020年3月四川省和重庆市NO_x排放量同比下降8.00%和22.40%，VOCs同比下降1.00%和7.92%；4月NO_x排放量同比上升5.00%和9.50%，四川省VOCs同比持平，重庆市上升3.63%，与同期"新冠"疫情防控及生产恢复导致的实际排放情况非常一致.     

2010~2015年我国水泥工业NOx排放清单及排放特征

基于我国2011~2015年水泥企业逐条生产线基础信息、活动水平及控制技术等数据,建立了水泥工业NO_x排放量计算方法和动态排放数据库.利用该方法,计算了2011~2015年逐条水泥生产线NO_x排放量,分析了2010~2015年我国水泥工业NO_x排放特征.结果表明,我国水泥工业NO_x排放量变化范围为168~199万t,自2010年的169万t增加到2012年的199万t,达到排放峰值,随后逐年下降,到2015年与2010年基本持平.水泥工业NO_x排放的地区分布不均衡,2015年安徽、四川、河南、湖南、云南、山东是排放量最大的省份,占全国排放总量的40%,上海、内蒙、山西、新疆、湖南、云南、四川是单位熟料NO_x排放强度最大的省份.从生产线规模来看,规模≥ 4000 t·d^-1的熟料生产线产量占比和NO_x排放量占比均最大,分别为68.5%和66.5%,单位熟料NO_x平均排放强度最低.水泥生产工艺结构的转变及水泥工业降氮脱硝工作的开展是影响水泥工业大气NO_x排放特征的主要因素.     

基于随机森林的北京城区臭氧敏感性分析

明确臭氧（O₃）与前体物的非线性关系是O₃防控措施制定的基础和关键.基于北京城区站点2020年4~9月O₃、挥发性有机物（VOCs）、氮氧化物（NO_x）和气象要素在线观测,分析了O₃及其前体物污染特征,利用随机森林（RF）模型结合SHAP值探究了影响O₃的关键因素,并通过多情景分析探讨了O₃-VOCs-NO_x敏感性.相关性分析结果显示O₃小时浓度与温度（T）呈显著正相关,与TVOCs和NO_x呈显著负相关;但从每日结果来看,O₃与T、TVOCs和NO_x均呈显著正相关.RF模型模拟的O₃浓度与实测值吻合较好,进一步计算了各个特征变量的SHAP值,结果显示T和NO_x对O₃影响最高,但前者是正向影响,而后者是负向影响.以观测期间O₃污染天的NO_x和VOCs平均值为基础情景,设置了对应不同NO_x和VOCs的多种情景,并利用RF模型计算不同情景下的O₃,得到O₃等值线（EKMA曲线）,结果显示北京城区O₃-VOCs-NO_x敏感性处于VOCs控制区,与基于观测的盒子模型（OBM）得到的结果一致,这说明RF模型可以用作O₃-VOCs-NO_x敏感性分析的一种补充方法.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

关中盆地NO2和SO2对颗粒物污染的协同效应

基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NO_x和SO₂减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM_2.5污染的影响。敏感性实验结果表明：NO_x减排可使PM_2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O₃浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM_2.5下降不明显;SO₂人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM_2.5中占比较低,当SO₂减排75%时,PM_2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NO_x和SO₂同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM_2.5质量浓度在NO_x和SO₂同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NO_x对气溶胶含水量影响较大,当NO_x减排75%时,气溶胶含水量可下降15.51%;此外,NO_x和SO₂同时减排比分开减排时气溶胶含水量更低,更不利于二次颗粒物生成。     

基于WRF-Chem的长三角地区PM2.5和O3污染协同控制研究

以PM_2.5和O₃浓度超标为表征的区域性大气复合污染已成为当前我国大气污染的主要问题,严重影响到经济的发展和社会的和谐,探究PM_2.5与O₃的协同控制近年来成为大气污染防控的热点.本文基于WRF-Chem模式,结合气象、大气污染物观测数据及MEIC排放清单等数据,依据不同比例的NO_x和VOCs减排量,设计了36组减排情景,模拟了长三角地区PM_2.5和O₃复合污染时段的空气质量状况.同时,利用综合经验动力学（CEKMA）方法,综合考虑NO_x和VOCs减排的边际效益成本和环境健康效益,评估了长三角地区NO_x及VOCs减排对PM_2.5和O₃大气污染控制的影响.最后,定性并定量地研究两者的协同关系及协同减排效果,给出了该区域在复合污染情景下的先侧重VOCs、后侧重NO_x减排的协同优化路径,采取先减少NO_x排放约70%（或60%）且减少VOCs排放约10%（或20%）,再削减剩余VOCs及NO_x排放量的方案,减排的环境空气质量改善效率可以分别达到最优路径的90%（或80%）以上,而等比例同时减排NO_x和VOCs对区域空气质量的改善反而是效果不佳的 减排方案之一.研究方法和结论对区域大气环境的综合治理具有重要的应用价值,对我国其他地区的大气污染防治及相关研究也具有借鉴意义.     

邯郸市PM2.5-O3复合污染特征及相互影响研究

本研究在河北工程大学监测站点开展了大气中56种VOCs、NO_x以及气象参数的长期在线监测,结合2013—2019年国控站的在线监测数据,对邯郸市PM_2.5-O₃复合污染特征进行分析.结果表明,邯郸市2013—2019年复合污染天数波动较大,近几年呈现增加趋势,且集中在每年的春夏季.2013—2017年复合污染天数峰值均出现在6月,2018年和2019年出现在3月和4月.气象因素分析结果表明,温度、湿度和气压对邯郸市复合污染影响较明显,当温度为21.0~29.0℃、湿度较高、气压偏低的条件下,更容易发生复合污染,而风速对邯郸市复合污染影响较小.对PM_2.5与O₃相互作用分析发现,冬季高浓度PM_2.5对O₃有抑制作用,夏季PM_2.5浓度不超标时,O₃浓度随其升高而上升,PM_2.5浓度超标后变化趋势相反,当PM_2.5浓度大于125 μg·m^-3时不再出现PM_2.5-O₃复合污染.虽然近年来PM_2.5、SO₂和NO₂浓度下降,但二次转化率依然较高甚至有加强趋势.利用VOCs/NO_x值分析邯郸市O₃生成敏感性,结果显示邯郸市春冬季属于VOCs控制到NO_x控制的过渡区,夏秋季属于NO_x控制区,且复合污染日VOCs/NO_x值（6.3）最小,清洁日（9.3）最大.复合污染时NO₃^-和OC浓度较高,OC/EC值与其他污染日相比最大,说明复合污染时二次污染严重,有效治理PM_2.5-O₃复合污染必须减排能同时形成O₃和二次有机气溶胶的高活性有机物.     

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

中国东部地区的O3 污染形成机制及趋势的初步探讨

本文探讨了中国地区在高气溶胶污染下臭氧形成的问题。过去对臭氧污染的讨论主要集中在臭氧前提物（NO_x, CO和VOCs）的讨论。并根据其各自的排放量研究臭氧形成在本地区是由NO_x 还是VOCs控制的。然而,在中国高气溶胶频发的条件下,太阳辐射被强烈压抑,极大减少了臭氧形成的光化学过程。因此本文建议,除去臭氧形成的NO_x及VOCs控制条件,还应有一个太阳光子控制条件。而中国由于高气溶胶污染,目前臭氧的形成应是受太阳光子控制条件的影响。因此压抑了臭氧的形成。然而,随着气溶胶污染的治理和改善,光化学活动的增强,臭氧污染会成为中国将来的严重问题,应加以重视。     

基于观测数据的石家庄交通干线附近臭氧光化学敏感性分析

为确定石家庄东部郊区交通干线附近O₃生成光化学敏感性,利用2019年1月1日—2020年10月31日在线观测的NO_x、NO_y和O₃等数据计算并分析了O₃生成效率(OPE)及O₃光化学敏感性的NO_x临界浓度.结果表明:1交通干线附近O₃光化学敏感性存在季节差异,春季主要受VOCs控制,整体OPE为2.6±0.3,夏、秋季节主要受NO_x与VOCs协同控制,整体OPE分别为5.3±0.4和5.1±0.8;2NO_x体积分数>11×10^-9时,O₃生成主要为VOCs控制;NO_x体积分数介于6×10^-9~11×10^-9时,O₃生成主要受VOCs与NO_x协同控制;NO_x体积分数<6×10^-9时,O₃生成主要为NO_x控制;3O₃生成敏感性存在日变化特征,10:00之前O₃生成主要受VOCs控制,10:00—11:00是O₃生成由VOCs控制转变为VOCs和NO_x协同控制的过渡时段,12:00之后O₃生成主要由VOCs和NO_x协同控制,且午后14:00—16:00之间NO_x对O₃控制比例凸显.因此,石家庄O₃治理不但要重视NO_x与VOCs排放源的协同管控,尤其午后还需要对NO_x排放源进行分时段精细化管控.     

酸雨的危害及其控制浅析

酸雨已成为全球性的环境问题之一,严重危害水生生态系统和陆地生态系统的健康。本文主要阐述了酸雨的成因、危害及目前比较流行的控制方法及工艺流程。     

西南地区酸雨形成大气化学过程

通过野外观测、实验室实验和数值模拟研究了西南地区酸雨形成大气化学过程.新认识如下:①人为排放引起的酸雨及空气污染,目前尚未明显波及到西藏高原;②在重污染区SO_2污染严重,不管降水云是否酸性或污染,降水总是酸性、受污染的,云下洗脱痕量气体及颗粒物起重要作用,氧化剂是降水酸化的控制剂;③在典型农村地区,降水化学组成依赖于降水云的化学组成,即依赖于云化学,酸化过程中SO_2是控制剂;④该地区主要氧化剂是H_2O_2,高度越高,云水中H_2O_2含量越高;⑤该地区是硫酸型酸雨,硝酸含量有上升趋势,在考虑降水酸度时有机酸贡献不可忽视;⑥降水中很多元素来自颗粒物,颗粒物缓冲参数化并耦合到云下洗脱模型中,大大缩小了观测与数值模拟的降水酸度之差.     

武昌珞珈山酸雨监测研究

本文报导了自１９９１年１月－１２月及１９９４年１月－７月收集到的５９个珞珈山雨样进行监测的结果。结果表明每年的春季和冬季出现酸雨。酸雨是典型的由燃煤引起的硫酸型酸雨．酸雨的出现同该地区大气污染的状况相吻合。     

丹东市区酸雨状况综述

通过对丹东市区降水时间及空间变化趋势的分析,总结酸雨污染现状,找出丹东市区酸雨变化特征。     

2012年丰都县酸雨特征及其相关分析

根据2012年丰都县降水监测资料,对该地区的酸雨状况进行研究。结果表明,丰都县酸雨污染状况较重,各月的酸雨频率均在90％以上,降雨酸性的季节变化明显,冬季较夏季高。降雨成分中以SO2-4为主要阴离子,仍为硫酸型酸雨。相关矩阵分析表明,SO^2-4、NO3^-、F^-相关性较好。     

抚顺市酸雨污染特征及影响因素分析

文章利用2006年-2010年抚顺市环境监测中心站酸雨监测点位的监测数据,分析了近五年来抚顺市酸雨的变化特征及其相关因素。结果表明:近五年来抚顺市的降水酸度减轻,酸雨频率下降;降水量大时酸雨频率增加;降水pH值与阴阳离子的比率密切相关;降水pH值与大气污染物二氧化硫呈负相关,与尘呈正相关,酸雨是由大气污染物二氧化硫、二氧化氮和碱性尘共同作用的结果。     

丽水市酸雨污染及防治对策

根据丽水市近年的酸雨监测资料和气象资料等,分析了丽水酸雨的成因,并提出了防治对策。     

昆明地区酸雨时空分布及其成因初探

对1995－1999年昆明地区降雨监测资料的分析，昆明地区酸雨主要为局 地污染引起的硫酸型酸雨，酸雨污染近五年呈明显上升趋势，在空间分布上，城区酸雨频率和强度均明显强于效县。     

江苏降水pH值的特征分析

研究江苏省降水pH值的分布特征。主要采用数理统计和对比分析等方法。江苏酸雨从北向南快速加重,出现酸雨的概率,徐州低于,淮安接近,南京和常州高于全省酸雨发生概率22.8%。年、月、旬、日平均pH值徐州、淮安、南京、常州之间有一部分相关,但大部分相关不明显。徐州的平均pH值随时间变化最不稳定,南京次之,淮安再次之,常州最稳定。在近10多年来降水过程中出现碱雨的概率约是酸雨的1.6~6.5倍。污染物的排放随时间变化虽然具有一定的区域性集中特征,但主要以局部变化为主;具有时间上相对集中的阶段性特征。环境污染物的排放量随时间变化徐州最不稳定,南京次之,淮安再次之,常州最稳定。看到江苏酸雨形势已相当严重的同时必须看到出现碱雨的频率约是酸雨的1.6~6.5倍,降水碱化问题是必须要重视的一个重要事实,应当引起人们的高度重视,加强其对环境影响的研究,提高污染物的综合治理水平。     

2012年-2016年乐亭酸雨变化特征及影响因素分析研究

利用2012年-2016年乐亭国家基本气象站气象观测资料,分析了乐亭酸雨变化特征和降水量、风向、风速等气象因素对酸雨的影响.结果表明:年平均降水pH值和年酸雨频率呈下降趋势、平均K值呈上升趋势;秋季酸雨程度在四季中最严重,平均pH值为4.50,酸雨频率为38.4%;月平均pH值和酸雨频率呈现波动;酸雨平均pH值随降水量的增加而下降,酸雨频率随降水量的增加不断上升;月平均风速越大,月平均pH值越大,酸雨频率越小;酸雨发生时地面主导风向为NE、ENE、E,与上游地区燃煤型钢铁企业有一定关系.