前体物排放变化对珠江三角洲地区秋季臭氧污染演变的影响研究

自2013年以来,珠三角地区SO₂、NO_x及颗粒物等污染物浓度逐渐下降,但臭氧污染日渐凸显.作为二次污染物,臭氧污染演变受到排放与气象条件共同影响.而评估本地前体物人为排放变化、外部传输和气象变化对臭氧污染演变的影响,并识别臭氧污染长期演变趋势的重要驱动因素,是开展区域臭氧污染防控的关键基础.因此,本文采用WRF-SMOKE-CMAQ模拟平台,以2006—2017年广东省和中国大气污染物排放趋势清单为输入清单,以2014年的气象数据为基准年气象场,通过设置不同案例,结合观测数据,定量评估本地、外部排放变化和气象变化对珠三角秋季O₃污染长期演变趋势的影响.结果表明：在2006—2017年期间,整个珠三角9—10月臭氧日最大8 h(MDA8)浓度上升主要由人为排放变化主导,平均每年贡献0.7μg·m^-3,而气象条件总体上抑制了2006—2017年期间珠三角秋季臭氧MDA8浓度的增长,使得秋季臭氧MDA8浓度上升速率下降为0.2μg·m^-3·a^-1;人为排放变化...     

山东半岛近地面O3浓度时空变化及潜在源区解析

为探究山东半岛在长时间序列上的臭氧（O₃）时空分布特征及潜在来源,在分析山东半岛2005～2020年O₃浓度时空变化的基础上,运用小波分析、熵权法和相关性分析对O₃及其影响因素进行了探讨,并对山东半岛O₃的潜在来源进行研究.结果表明：（1）时间格局上,山东半岛地区近地面臭氧2005～2020年间呈现出“三峰型”趋势,2010年达到最大值[（40.48±7.64）μg·m^-3], 2013年为最小值[（36.63±5.61）μg·m^-3].季节表现为：夏季[（42.49±1.7）μg·m^-3]>春季[（40.65±0.6）μg·m^-3]>秋季[（36.47±0.7）μg·m^-3>冬季[（36.46±0.3）μg·m^-3].（2）空间格局上,2005～2020年山东半岛O₃浓度随着纬度的升高而逐渐升高,呈现出东西部高,中部低的特征,O...     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及来源分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及来源,基于2017～2019年高时间分辨率PM_2.5、 O₃和挥发性有机物（VOCs）在线监测数据,对复合污染下天津市VOCs浓度水平、化学组成及O₃和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势来源进行分析.结果表明,2017～2019年,天津市复合污染日为34 d,分布在每年的3～9月,年度变化呈现稳中略升趋势;小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).复合污染下ρ（VOCs）为72.59μg·m^-3,烷烃、芳香烃、烯烃和炔烃质量分数分别为61.51%、 20.38%、 11.54%和6.57%; VOCs中浓度较高的前20种物种的浓度均上升,其中乙烷、正丁烷、异丁烷和异戊烷等烷烃类物种质量分数上升,烯烃和炔烃类质量分数略下降,芳香烃类中的苯和1,2,3-三甲苯质量分数略升....     

基于化学损耗矫正的青岛胶州市环境VOCs来源解析

臭氧已成为影响我国环境空气质量的重要污染物之一,准确解析环境臭氧及其前体物VOCs的关键源类及其贡献对于有效防控臭氧污染具有重要作用.因此,利用光化学年龄参数方法估算了青岛胶州市2021年1月1日至2月28日在线VOCs监测数据的初始浓度,矫正环境VOCs物种的光化学损耗;并利用正定矩阵因子分解(PMF)和臭氧生成潜势(OFP)模型进行了环境VOCs及其OFP来源解析研究,以期为青岛市环境臭氧污染的防控提供数据支撑.结果表明,研究期间青岛市环境ρ(TVOCs)和OFP的平均值分别为65.9μg·m^-3和176.7μg·m^-3;其中丙烷浓度(12.4μg·m^-3)和占比(18.9%)最高,而间/对-二甲苯的OFP(24.6μg·m^-3)及占比(13.9%)最高.研究期间TVOCs的初始浓度为153.1μg·m^-3,其光化学损耗率达到63.8%.烯烃是光化学损耗率(92.1%)最高的VOCs物种,其中异戊二烯的光化学损耗率达到98.6%,明显高于其它VOCs物种.基于初始浓度的来源...     

省会城市不同功能区大气PM2.5化学组分季节变化及来源分析

为探究城市不同功能区大气PM_2.5污染水平、成分季节差异特征以及来源,采集了省会城市济南市2019年不同季节（春、秋、冬）3类典型功能区（城市市区、工业区、城乡结合区）和环境背景点植物园区的PM_2.5样品,对其浓度[ρ(PM_2.5)]、化学组分（水溶性离子、碳质组分、元素）和来源进行分析.结果表明采样期间3类功能区ρ(PM_2.5)在空间上呈现：工业区[（89.88±49.25）μg·m^-3]>城乡结合区[（86.73±57.24）μg·m^-3]>城市市区[（70.70±44.89）μg·m^-3],远大于植物园区[（44.36±21.54）μg·m^-3].各功能区ρ(PM_2.5)秋冬季明显高于春季,冬季最高值出现在城乡结合区,春季和秋季均为工业区最高.工业区各季PM_2.5中的水溶性离子浓度较高,主要的水溶性离子NO^-₃     

南京市溧水区大气挥发性有机物污染特征及来源解析

为了解南京市溧水区大气挥发性有机物(VOCs)的组分、来源及其对臭氧的贡献,2021年对区域内VOCs开展了为期1 a的走航监测,进行数据分析.结果表明,溧水区ρ(TVOC)年均值为223.45μg·m^-3,其中ρ(烷烃)为49.45μg·m^-3(占比22.13%),ρ[含氧(氮)VOCs]为50.63μg·m^-3(占比22.66%),ρ(卤代烃)为64.73μg·m^-3(占比28.95%),ρ(芳香烃)为35.46μg·m^-3(占比15.87%),ρ(烯烃)为18.26μg·m^-3(占比8.19%),其他为4.9μg·m^-3(占比2.2%).夏季的ρ(TVOC)平均值较高,为263.75μg·m^-3,冬季较低,为187.2μg·m^-3,春季为246.11μg·m^-3,秋季为204.77μg·m^-3.日均TVOC浓度,在09:00～10:00和14...     

运城市PM2.5时空分布特征和潜在源区季节分析

基于2019年3月～2020年2月环境空气质量监测数据,分析了运城市PM_2.5污染的时空分布特征,并利用HYSPLIT后向轨迹模型和聚类分析等方法探讨不同季节运城市PM_2.5污染的输送路径和潜在源区.结果表明,运城市ρ(PM_2.5)冬季最高(111.24μg·m^-3),夏季最低(30.02μg·m^-3),PM_2.5/PM₁₀秋冬季均大于0.6,表明运城市秋冬两季颗粒物污染以细颗粒物为主;空间上ρ(PM_2.5)年均值呈现北部和中部高、东部和西部低的分布特征,高值区PM_2.5与SO₂、 NO₂和CO呈显著强相关,表明本地排放对高值区ρ(PM_2.5)影响较大,春季和冬季最高值分别位于河津市(58.50μg·m^-3)和稷山县(142.33μg·m^-3),夏季最高值位于南部的平陆县(36.92...     

广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析

为探究广东省春季环境空气臭氧(O₃)污染成因，选取2022年4月6—10日的一次典型污染过程，结合后向气流轨迹、潜在源贡献因子算法和权重轨迹分析法，较为全面地分析了本次污染过程的特征及传输对O₃的影响.结果表明：本次污染范围涉及全省10个城市，污染前期江门市和中山市O₃小时峰值浓度分别高达264μg·m^-3和272μg·m^-3，后期东莞市每日O₃小时峰值均高于260μg·m^-3.以清远市为代表性城市的分析表明，污染天日最大8 h平均O₃浓度、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)浓度平均值较非污染天分别升高10.8%、44.0%和168.0%.O₃污染天呈高温、低湿的特点，O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强.基于MIR值计算的O₃生成潜势结果表明，与非污染天相比，污染天间、对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯和甲苯对O     

聊城市城区夏季VOCs污染特征及来源解析

基于聊城市2021年6月挥发性有机物(VOCs)和臭氧(O₃)在线监测数据,系统分析了O₃污染日和清洁日VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征和O₃生成潜势(OFP),通过潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)识别了VOCs的潜在源区,利用特征物种比值和正定矩阵因子分解(PMF)模型对VOCs来源进行了解析.结果表明,聊城市2021年6月O₃污染日和清洁日ρ(VOCs)小时均值分别为(115.38±59.12)μg·m^-3和(88.10±33.04)μg·m^-3,各类别VOCs浓度水平在污染日和清洁日的大小均表现为：含氧挥发性有机物(OVOCs)>烷烃>卤代烃>芳香烃>烯烃>炔烃>有机硫.污染日和清洁日浓度差值较大的VOCs物种均出现在二者VOCs浓度小时均值贡献前10物种中.总VOCs、烷烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和有机硫浓度日变化趋势表现为日间低于夜间,OVOCs浓度日变化呈现出白天高,夜间低的特...     

皖南地区铜陵市大气颗粒物污染特征及潜在源研究

利用2018年3月—2021年2月环境和气象数据对皖南地区铜陵市大气颗粒物的污染特征和潜在贡献源进行了系统性研究.铜陵市大气颗粒物污染具有明显的季节变化特征,冬季污染物浓度最高,PM_2.5和PM₁₀平均为（60.3±31.0）μg·m^-3和（89.2±42.2）μg·m^-3.计算发现PM_2.5/PM₁₀超过0.5,铜陵市的大气颗粒物污染问题与细颗粒物关系密切.后向轨迹聚类分析表明铜陵市大气颗粒物的输送路径具有季节性差异.春季以西北、东北和西南方向气流为主,占比83.73%;夏季以东南和南部方向气流为主,占比82.90%;秋季以东北气流为主,占比51.00%;冬季则是以北方和西北气流为主,占比69.81%.其中,冬季气流轨迹所对应的PM_2.5和PM₁₀的浓度最高,平均为59.7和92.0μg·m^-3;夏季最低,平均为23.8和43.8μg·m^-3.潜在源贡献因子（WPSC...     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

基于机器学习的珠三角秋季臭氧浓度预测

基于2015～2022年珠三角地区的臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8-O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用支持向量回归(SVR)、随机森林(RF)、多层感知机(MLP)和轻量级梯度提升机(LG)这4种机器学习方法,建立MDA8-O₃预测模型.结果表明,对于全年MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果最好,决定系数(R²)达0.86,均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)分别为16.3μg·m^-3和12.3μg·m^-3;对于秋季MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果依然略优于LG和MLP,其R²、 RMSE和MAE分别为0.88、 19.8μg·m^-3和16.1μg·m^-3,RF模型在秋季的预测效果最差.采用全年数据构建的模型对秋季MDA8-O₃的预测效果比仅采用秋...     

2022年凯里臭氧污染过程及成因分析

2022年10月20-25日,凯里市首次出现持续臭氧污染事件。基于常规污染物监测资料和气象数据,结合ERA5再分析数据研究了此次污染过程中各污染物浓度的变化特征。结果表明,此次臭氧污染呈现明显的区域污染特征。在臭氧污染期间,凯里城区臭氧(O₃)平均浓度达123.76±59.76μg m^-3,较污染前的O₃平均浓度(61.57±29.49μg m^-3)大幅上升101.01%;臭氧前体物,包括氮氧化物(NO_x)、非甲烷总烃(NMHC)、一氧化碳(CO)在臭氧污染期间的平均浓度与污染前的相比几乎不变;细颗粒物(PM_2.5)和可吸入颗粒物(PM₁₀)的平均浓度在臭氧污染期间上涨7.69%和10.26%。另外,风场资料显示,在偏弱的东北风的作用下,凯里市的O₃浓度变化明显受到外来输送的影响。本研究探索了凯里市秋季臭氧污染的成因,为开展区域臭氧污染季节臭氧及其前体物的协同控制提供科学支撑。     

青岛市臭氧污染与非污染期间VOCs化学特征及来源解析

青岛市夏季臭氧浓度水平高且污染事件频发,开展臭氧污染过程和非污染时期的挥发性有机物(VOCs)及其臭氧生成潜势(OFP)的精细化来源解析研究,对于有效降低沿海城市的大气臭氧污染,持续改善环境空气质量将会发挥重要的作用.因此,利用青岛市2020年夏季(6～8月)小时分辨率的在线VOCs监测数据,分析臭氧污染过程和非臭氧污染时期环境VOCs的化学特征,并通过正定矩阵因子分解(PMF)模型进行了环境VOCs及其OFP的精细化来源解析研究.结果表明,青岛市夏季环境ρ(TVOCs)平均值为93.8μg·m^-3,臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期TVOCs浓度上升了49.3%,其中芳香烃浓度增加最显著,增加了59.7%.夏季环境VOCs总的OFP达到246.3μg·m^-3,臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期环境VOCs的总OFP增加了43.1%;其中烷烃增加最多,增加了58.8%.间-乙基甲苯和2,3-二甲基戊烷是臭氧污染过程中OFP增加幅度最大的物种.青岛市夏季环境VOCs的主要贡献源为柴油车(11.2%)、溶剂使用(4.7%)、液化石油气及天然气(27....     

武汉市夏季大气挥发性有机物实时组成及来源

利用在线监测仪器获取了武汉市2019年6～7月环境大气中102种挥发性有机物（VOCs）小时浓度数据.观测期间ρ（VOCs）范围为24.9～254μg·m^-3,平均值为（67.7±32.2）μg·m^-3.依据臭氧浓度标准,将观测期间划分为清洁日和污染日,对比分析清洁日和污染日气象条件、 VOCs浓度、组成、臭氧生成潜势和来源差异.污染日NO_x、 CO和VOCs的平均值分别超出清洁日34.9%、 25.0%和27.8%.污染日烷烃、烯烃、芳香烃和含氧VOCs分别比清洁日高40.7%、 39.5%、 26.9%和21.5%.污染日总臭氧生成潜势为（102±69.6）μg·m^-3,超出清洁天33.5%.污染日液化石油气燃烧、工业排放、机动车排放、天然源和溶剂使用的平均贡献率分别比清洁日低3.4%、 2.5%、 0.2%、 1.3%和1.4%,油气挥发源平均贡献率比清洁日高8.8%.机动车排放源和油气挥发源的日变化均呈现早晚高、午后低的特征,与早晚高峰排放有关;LPG燃烧的日变化与餐饮油烟排放变化一致.浓度...     

青岛市港区道路路边大气VOCs污染特征与健康风险

为探究以重型货车为主体的车队构成对路边大气环境VOCs的影响,于2021年10月在青岛市港区路边4个点位进行VOCs采样,并进行其污染特征、日变化特征、光化学反应活性特征和健康风险评价研究.结果表明,观测期间总挥发性有机物(TVOCs)浓度为37.05～324.14μg·m^-3,平均浓度为112.44μg·m^-3,烷烃是最主要的组成部分(占比达36.88%～44.15%),其次是卤代烃、含氧VOCs(OVOCs)、芳香烃、烯烃和乙炔.VOCs总浓度日变化趋势为上午和夜间高,中午和下午低,该结果受凌晨时段柴油货车尾气排放和白天光化学作用的影响较为明显.观测期间VOCs的平均臭氧生成潜势(OFP)为(253.78±69.45)μg·m^-3,平均二次有机气溶胶生成潜势(AFP)为(1.13±0.51)μg·m^-3.其中,芳香烃对OFP和AFP贡献率最大,分别为40.47%和93.71%.需重点关注间/对-二甲基苯、邻-二甲基苯、丙烯和甲苯等高活性物种.非致癌风险与致癌风险的估算结果表明,青岛港区路边大气V...     

2020—2021年西安市大气PM2.5中水溶性离子变化特征

用离子色谱法对181份PM_2.5有效样品中NO^-₃、SO₄^2-、NH⁺₄、Cl^-和F^-等5种水溶性离子进行检测分析。结果表明,西安市PM_2.5的年均浓度为(71.04±51.80)μg·m^-3,季节变化特征表现为：冬季>春季>秋季>夏季。五种水溶性离子的年均浓度为(28.24±31.79)μg·m^-3,季节变化特征表现为：冬季>春季>秋季>夏季。各水溶性离子的年均浓度由大到小依次为：NO^-₃>SO₄^2->NH⁺₄>Cl^->F^-。NO^-₃在冬、春、秋三季...     

典型重化工园区产能增加对城市O3浓度影响

重化工园区产能增加将加大园区挥发性有机物(VOCs)排放总量,进而影响本地及周边城市O₃浓度.珠三角实施的“VOCs倍量替代”政策可在城市层面有效抵消重化工园区VOCs排放量上升的不利影响,还可进一步降低城市VOCs排放总量,实现区域O₃浓度下降.以惠州市某大型重化工园区为例,编制2018—2020年重化工园区产能增加以及实施“VOCs倍量替代”政策的污染物排放清单,基于WRF-CMAQ模拟体系,定量分析多种情景下园区在基准年(2017年)7—10月气象条件下对惠州市及周边城市O₃影响程度.研究表明,重化工园区增产而增加VOCs排放4101.96 t,“VOCs倍量替代”综合减排余量7298.97 t;“VOCs倍量替代”政策可有效解决重化工园区增产对O₃浓度的不利影响,其中7月最为显著,主导东南风下风向的深圳市及惠州市大亚湾管委会站点O₃浓度降幅最大,分别为3.9μg·m^-3(下降率2.97%)和7μg·m^-3(下降率4.95%);...     

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

采用珠三角常规空气污染物与成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因。结果表明,2020年各月珠三角超标天首要污染物是O₃,珠三角2020年O₃评价浓度为148μg/m³,同比下降16%,AQI达标率同比上升9.5%。2020年O₃污染相对严重的月份是4、8~11月,对应的月度O₃评价浓度分别达到175,164,166,171,162μg/m³,均超过国家二级标准;其它月份均达标,6~12月O₃污染情况同比改善明显,O₃污染减轻使AQI达标率同比上升明显。2020年一季度受春节假期和疫情因素等共同影响,大气污染物排放量明显减少,但O₃浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升约19%;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O₃评价浓度同比上升约58%;5~8月“百日服务”与9~12月“百日行动”采取的污染防治措施有效降低O₃前体物排放量,NO₂浓度同比下降了22%~23%,VOCs浓度下降了18%~26%,使2个阶段的O₃评价浓度均同比下降了20%左右。