乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源解析

在乌鲁木齐市南、北设置2个采样点,从2011年3-12月采集可吸入颗粒物(PM2.5、PM2.5-10)样品,分析了美国环境保护署优控的13种多环芳烃(PAHs)的浓度,采用比值法、主成分分析法和多元线性回归法对乌鲁木齐市大气PM2.5、PM2.5-10中PAHs的来源进行了分析。结果表明,科学院站PM2.5中13种PAHs的总质量浓度平均值为247.2ng/m3,变动范围为1.14~2 113.33ng/m3;新大站PAHs的总质量浓度平均值为240.84ng/m3,变动范围为4.96~1 359.41ng/m3。而科学院站PM2.5-10中13种PAHs的总质量浓度平均值为57.78ng/m3,变动范围为1.18~519.87ng/m3;新大站的总质量浓度平均值为49.18ng/m3,变动范围为1.38~412.52ng/m3。比值法分析结果表明,所采集样品的2/3来自煤和生物质的燃烧排放;主成分分析法和多元线性回归分析法结果表明,采暖期汽油和煤源对PM2.5中总PAHs的贡献率为46%,而非采暖期混合源的贡献率高达85%。采暖期汽油和柴油源对PM2.5-10中总PAHs的贡献率为66%,而非采暖期混合源的贡献率为78%。     

鞍山市城区夏季PM_(2.5)中多环芳烃组成特征及来源解析

通过采集鞍山市城市PM_(2.5)样品,使用气相色谱—质谱联用仪分析PM_(2.5)样品中的多环芳烃(PAHs)含量,并进行PAHs组成特征及来源研究。结果表明,鞍山市6个采样点13种PAHs质量浓度总和为10.54~14.26ng/m3,平均为12.08ng/m3,苯并[a]芘日均浓度均未超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)日均浓度限值;低分子量PAHs比例较低,5、6环PAHs呈相对优势分布,表明交通污染源对鞍山市PM_(2.5)中的PAHs贡献较大;利用比值法和主成分分析(PCA)法对PAHs来源进行解析,两种方法均表明,PAHs污染主要来自柴油、煤炭燃烧源和焦炉源,污染类型为煤烟和交通复合型。     

焦作市冬季PM2.5中水溶性离子组成特征及来源解析

为探讨焦作市冬季PM_(2.5)中水溶性离子特征及其来源,于2017年12月至2018年2月在焦作市区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品,测定其中9种水溶性离子浓度。结果表明,焦作市冬季PM_(2.5)质量浓度为(99.11±73.26)μg/m~3,总水溶性离子质量浓度为(66.88±48.68)μg/m~3,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH4_+是水溶性离子的主要成分,3者合计占总水溶性离子的81.5%(质量分数)。与清洁天相比,污染天NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+在PM_(2.5)中的占比显著增加,表明人为活动排放的二次污染物是焦作市冬季污染天PM_(2.5)的主要贡献成分;随着相对湿度的增加,大气中存在明显的气溶胶二次转化过程;焦作市大气PM_(2.5)移动源贡献大于固定源。焦作市PM_(2.5)中水溶性离子在清洁天主要受工业和生物质燃烧影响,而在污染天主要受气态污染物二次转化影响;后向轨迹聚类显示,采样期间焦作市主要受京津冀地区、西北地区气团影响。     

长春春季PM_(2.5)及其水溶性离子特征分析

于2014年春季在长春采集大气PM_(2.5)样品,对PM_(2.5)及其水溶性离子特征进行了分析。结果表明,2014年长春春季PM_(2.5)质量浓度为34.9~237.5μg/m3,平均质量浓度为125.6μg/m3。9种水溶性离子的总质量浓度为24.3~71.2μg/m~3,平均质量浓度为39.8μg/m~3,平均浓度大小表现为SO_4~(2-)Ca~(2+)Cl~-NH_4~+NO_3~-Na~+K~+Mg~(2+)F~-。后向轨迹表明,长春春季PM_(2.5)污染主要来源于内蒙古西北方向和长春东南部渤海、黄海地区。     

长春大气细颗粒物中多环芳烃的季节变化及健康风险评价

为研究长春大气细颗粒物(PM_2.5)中多环芳烃(PAHs)的季节变化及健康风险评价,于2020年9月至2021年4月采集大气PM_2.5样品,测定PM_2.5中16种优先控制PAHs的浓度。结果表明,除二苯并(a, h)蒽外,其他15种PAHs均有检出,总质量浓度在0～198.00 ng/m³,平均值为67.80 ng/m³,呈冬季(平均值71.90 ng/m³)>春季(平均值70.50 ng/m³)>秋季(平均值55.20 ng/m³)的特征,PAHs的苯并(a)芘毒性当量季节变化明显,冬季(平均值4.40 ng/m³)显著高于秋季(平均值1.26 ng/m³)和春季(平均值0.38 ng/m³)。成人和儿童在冬季的平均终生致癌风险(ILCR)值分别为2.15×10^-5、2.43×10^-5,显著...     

天津市大气PM_(10)与降尘中邻苯二甲酸酯的污染特征及相关性分析

采集天津市4个采样点的大气 PM_(10)与降尘样品,利用CH_2Cl_2和超声对样品中的邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸丁基苄基酯(BBP)、邻苯二甲酸(2-乙基己基)酯(DEHP)和邻苯二甲酸二辛酯(DOP)等6种邻苯二甲酸酯(PAEs)进行提取分离,采用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)定量分析。结果表明,4个采样点大气 PM_(10)样品中6种PAEs总质量浓度为2.371~24.201ng/m3,降尘样品中6种PAEs总质量浓度为222.310~1 184.503ng/g。对于6种PAEs,夏季浓度均高于冬季浓度,且DBP与DEHP是大气 PM_(10)与降尘样品中的主要污染物。6种PAEs总浓度、DBP浓度、DEHP浓度在大气 PM_(10)与降尘样品中存在相关关系,斯皮尔曼相关系数分别为0.929、0.881、0.905(双尾检验,在显著性水平0.01下)。回归分析表明,大气 PM_(10)与降尘样品中6种PAEs总浓度、DBP浓度、DEHP浓度具有一定的共变趋势。     

西安城郊PM_(10)和PM_(2.5)化学组分特征研究——以户县草堂寺为例

为研究西安城郊农村大气PM_(10)和PM_(2.5)中主要化学组分特征,于2014年12月至2015年10月在西安户县草堂寺采集颗粒物样品,分析了每组样品中的16种无机元素、8种水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC),对颗粒物和化学组分的浓度水平、时间变化特征进行了讨论。结果表明:(1)PM_(2.5)、PM_(10)年平均值分别为(79.78±59.12)、(118.09±79.27)μg/m~3。(2)PM_(2.5)及PM10中地壳元素浓度总体表现为春季高、秋季低;微量元素浓度表现为冬季高、夏季低。(3)PM_(2.5)和PM_(10)中SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-浓度总体表现为冬季秋季春季夏季。(4)冬、春季OC、EC明显高于夏、秋季;由OC/EC的最小值估算得到PM_(2.5)、PM_(10)中二次有机碳(SOC)年平均值分别为(7.90±8.89)、(8.55±8.50)μg/m~3,冬、春季SOC明显高于夏、秋季;秋、冬季OC、EC相关性较强,而春、夏季较弱。     

济南市PM2.5化学组分及污染特征分析

为探讨济南市大气PM_(2.5)主要化学组分和污染特征,2017年在济南市开展了PM_(2.5)样品采集工作,分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子浓度水平。结果表明:采样期间济南市PM_(2.5)中OC、EC年均质量浓度分别为9.10、2.68μg/m~3,全年OC与EC质量浓度的比值为3.4,二次有机碳污染严重;OC、EC季节分布特征明显,均为冬季浓度最高,且秋、冬季两者相关系数较高,表明秋季和冬季OC、EC来源较为一致。NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+年均质量浓度之和为34.29μg/m~3,占水溶性离子总量的88.9%,是济南市PM_(2.5)中最重要的组分;各水溶性离子浓度具有明显的季节变化特征,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、Cl~-和K~+均冬季浓度最高,而Ca~(2+)春季浓度最高;PM_(2.5)中NO_3~-与SO_4~(2-)质量浓度的比值为1.10,说明相比于固定污染源,移动污染源对济南市PM_(2.5)影响更大。     

杭州市不同高度大气PM_(2.5)的污染特征研究

为研究杭州市大气PM_(2.5)的污染特征,评估本地污染源和外来污染源对PM_(2.5)的影响,于2013年10月10日至11月2日对杭州市主城区两个不同高度的采样点进行采样,并定量分析大气PM_(2.5)中的化学成分。结果表明,采样期间20、84m高度的大气PM_(2.5)日均质量浓度分别为(80.5±28.9)、(80.3±29.3)μg/m3,不同高度的PM_(2.5)浓度及其化学成分无明显差异;PM_(2.5)主要成分质量分数按如下排序:SO_4~(2-)有机碳(OC)NO_3~-NH_4~+元素碳(EC);大气PM_(2.5)中二次粒子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+平均质量浓度总和约为39.0μg/m3,二次转化是杭州市大气PM_(2.5)的主要来源,SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+贡献率为48%左右;20、84 m高度的大气PM_(2.5)中OC分别为(15.6±5.1)、(14.8±4.7)μg/m3,EC分别为(4.6±1.8)、(4.6±1.6)μg/m3,OC/EC(质量比)约为3.3。采样期间,杭州市大气PM_(2.5)在近地面垂直方向上分布较为均匀,表明杭州市大气PM_(2.5)受外来污染源的影响较小。而在本地污染源中,杭州市大气PM_(2.5)主要受到生物质燃烧、机动车尾气、燃煤和餐饮油烟等来源的影响,地面扬尘的作用不明显。     

西宁取暖季PM2.5水溶性离子的污染特征研究

于2017年1—5月(取暖季)在西宁市区、郊区、农村设置采样点采集PM_(2.5)样品,利用离子色谱法测定PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度。结果表明:取暖季西宁大气PM_(2.5)日均质量浓度为(55.98±52.66)μg/m~3,呈现明显的市区郊区农村的浓度变化特征。PM_(2.5)中水溶性离子质量浓度之和占PM_(2.5)质量浓度的36.3%,水溶性离子平均浓度大小为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Na~+Cl~-C_2O_4~(2-)Ca~(2+)F~-K~+Mg~(2+);取暖季西宁大气硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别为0.21、0.13,表明SO_4~(2-)、NO_3~-主要由二次转化形成,PM_(2.5)中NO_3~-/SO_4~(2-)(质量浓度比)为0.75,阳离子与阴离子电荷摩尔数比值为0.89,表明燃煤是PM_(2.5)主要贡献源,颗粒物总体呈酸性。后向轨迹分析表明,重污染期间西宁PM_(2.5)及其中水溶性离子的浓度变化不仅受本地污染源的影响,也受外来气团输送的影响。     

重庆城区PM_(2.5)化学组分特征及季节变化

2014年7月—2015年5月典型季节期间在重庆城区选择典型站点开展PM_(2.5)样品采集,并测量质量浓度,分析样品中水溶性离子、无机元素、OC和EC等组分,在此基础上对组分化学组成进行了质量重构。结果表明:观测期间PM_(2.5)年均值为76.4μg·m~(-3),浓度季节变化为冬季秋季春季夏季;组分方面,以二次转化为主的SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-和OC是PM_(2.5)组分中最主要成分,OC/EC比值4个季度均大于2,表明城区二次有机碳生成显著;硫氧化率(SOR)分析,气态污染物SO_2的二次转化效率较高,大气存在明显的二次转化过程。PM_(2.5)质量重构后主要组成为有机气溶胶(OM)、二次无机离子(SNA)和矿物尘,重庆城区应协同控制一次排放的颗粒物和气态污染物SO_2和NO_x,从而控制二次组分浓度。     

北京城区夏季PM_(2.5)及不同组分化学和生物成分分析

为了解北京城区夏季大气颗粒物PM_(2.5)及其不同组分的化学、生物污染特征,于2014年5月末连续采样一个月,采样后超声洗脱并冷冻干燥得到PM_(2.5)颗粒物,在PM_(2.5)颗粒物的基础上制备PM_(2.5)水溶性组分和PM_(2.5)单纯颗粒物,进而对PM_(2.5)颗粒物及另外两种组分样品中的化学及生物成分进行分析测定。结果表明,8种水溶性离子总质量占PM_(2.5)各样品的质量分数依次为67.71%,33.37%,0.09%(依次为PM_(2.5)水溶性组分、PM_(2.5)颗粒物、PM_(2.5)单纯颗粒物,下述数据也按此顺序描述);16种"酸提"元素总质量占PM_(2.5)各样品的质量分数依次为4.84%,1.86%,0.78%;各样品中内毒素含量分别为0.054 7 EU·mg-1,0.433 3 EU·mg-1,0.041 9 EU·mg-1;PM_(2.5)颗粒物可以检测到细菌16S r DNA、真菌18S r DNA,拷贝量分别为(2.6±1.0)×108个·g-1、(4.3±0.9)×108个·g-1。     

循环流化床锅炉排放颗粒物中水溶性离子研究

利用颗粒物采样系统采集了3台循环流化床锅炉(分别为CFB(a)、CFB(b)和CFB(c))排放烟气中的颗粒物,对其水溶性离子进行了分析。结果表明:(1)CFB(a)、CFB(b)、CFB(c)的PM_(10)质量浓度分别为29.71、3.38、23.40mg/m~3,PM_(2.5)质量浓度分别为4.32、2.17、1.78mg/m~3,PM_1质量浓度分别为0.05、0.68、0.04mg/m~3;(2)3台CFB的PM_(10)中水溶性总离子质量分数基本相同,但CFB(b)的PM_(2.5)和PM_1中水溶性总离子质量分数高于CFB(a)和CFB(c);(3)CFB(a)和CFB(c)的颗粒物中以Ca~(2+)和SO_4~(2-)为特征离子,CFB(b)的颗粒物中以Na~+、Cl~-和SO_4~(2-)为特征离子;(4)3台CFB的颗粒物中水溶性离子大都呈现双模态粒径分布,包括超细粒子模态和粗粒子模态。     

唐山农村地区冬季室内外PM_(2.5)浓度污染特征

为了解中国北方农村地区冬季室内外PM_(2.5)污染特征,选择河北唐山某农村燃煤与非燃煤室内外PM_(2.5)进行实验研究。结果表明:(1)燃煤采样点室内外PM_(2.5)分别为47.9~370.0、14.8~145.0μg/m~3,非燃煤采样点室内外PM_(2.5)分别为13.6~217.0、10.9~131.0μg/m~3。(2)室内外PM_(2.5)浓度具有一定的相关性。(3)采样期间的20d内,根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准(PM_(2.5)24h均值限值为75μg/m~3),燃煤采样点室外PM_(2.5)超标率为10%,而非燃煤采样点为5%;根据GB 3095—2012一级标准(PM_(2.5)24h均值限值为35μg/m~3),燃煤采样点室外PM_(2.5)超标率为35%,而非燃煤采样点为20%;根据《建筑通风效果测试与评价标准》(JGJ/T 309—2013)规定室内PM_(2.5)的日均值应小于75μg/m~3,燃煤采样点室内PM_(2.5)超标率为65%,而非燃煤采样点为35%。     

某焦化厂PM_(2.5)中多环芳烃的排放特征及其对周边环境影响

为了解焦化厂在装煤过程中产生的PM_(2.5)及其周边区域空气环境PM_(2.5)中多环芳烃(PAHs)的含量,采用微纤维石英滤膜对PM_(2.5)采样,并通过气相色谱-质谱仪分析PM_(2.5)上负载的16种毒性较大PAHs。结果表明:焦炉装煤除尘烟气PM_(2.5)中PAHs的成分主要受到炼焦配煤的影响;布袋除尘器对装煤除尘烟气中高环PAHs的处理效果显著;焦化厂周边空气环境中PM_(2.5)中的PAHs浓度呈明显空间递减趋势。采用特征比值法分析得到该区域空气环境中PAHs主要来源于煤炭燃烧,用毒性当量法分析得到焦化厂区域PM_(2.5)中PAHs的毒性为其他区域的9~90倍,高环PAHs的毒性贡献较大。     

北京市PM2.5污染特征 、来源分析及其重金属健康风险评价

分析了2016年北京市的PM_(2.5)及其中的Zn、Pb、Mn、Cu、Cr、As、Ni、Cd、Sb、Co、V、Ba、Al、Fe、Mg、Ti、Ca、S 18种元素含量,并对重金属As、Cr、Pb、Cd、Ni、Mn、Cu和Zn进行了相应的健康风险评价。结果表明:PM_(2.5)质量浓度为14.63～206.35μg/m~3,年平均值为74.00μg/m~3,超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准(35μg/m~3)1倍多;PM_(2.5)中S、Zn、Sb、Pb和Cd的富集程度较高,主要来源于机动车尾气排放、燃煤和工业活动;Mn、Pb、Cr、Zn、Cu、As、Cd、Ni 8种重金属对儿童、成人女性、成人男性的非致癌总风险均小于1,不存在非致癌风险;As、Cd、Cr和Ni 4种重金属的致癌风险为1.94×10~(-7)～6.04×10~(-5),均小于10~(-4),部分重金属可能存在潜在致癌风险,主要是As和Cr存在潜在致癌风险。     

四川绵阳大气多环芳烃垂直分布特征及健康风险评价

为探究四川绵阳山区与城市大气多环芳烃(PAHs)的垂直分布特征,2021年9月16日至12月31日用大气被动采样器在观雾山6个海拔高度与绵阳电视塔5个海拔高度上开展了PAHs样品采集,并对其含量与组成进行了分析。结果表明：(1)绵阳山区与城市大气中16种PAHs的平均质量浓度分别为3.38、26.59 ng/m³。大气PAHs浓度在山区基本随海拔(682～1 680 m)升高而降低,在城市则随海拔升高先降再升又再降。(2)3环PAHs质量浓度占比最高(51.1%～73.4%),占主导地位。(3)大气中PAHs的来源主要为燃煤和交通排放。(4)绵阳大气PAHs中主要毒性物质为苯并[a]蒽。城市、山区吸入导致的超额致癌风险值分别为1.55×10^-5、2.36×10^-6,且城市为山区的6.57倍。     

西安市各功能区7月大气降尘中多环芳烃污染特征及风险评价

为了解西安市7月大气降尘中多环芳烃(PAHs)的污染特征,在对西安市各功能区7月大气降尘样品采集的基础上,测定分析了样品中PAHs的含量、组成、来源、生态健康风险及其与总有机碳(TOC)的关系。结果表明:(1)西安市7月大气降尘中PAHs为0.92～20.60μg/g,平均值为8.10μg/g,其中荧蒽、菲、芘、和苯并[a]芘含量相对较大。各功能区大气降尘中PAHs主要以4环为主。(2)PAHs与TOC之间存在显著相关性,而各单体PAHs与TOC呈现不同程度的相关性。(3)西安市7月大气降尘中PAHs主要来源于机动车排放、燃煤和低温燃烧。(4)依据终生癌症风险增量(ILCR)模型,大气降尘中PAHs对不同暴露人群的风险值均为10~(-6)～10~(-4),存在人体可耐受致癌风险。生态风险评价显示,大气降尘中PAHs污染存在潜在生态风险。     

长春市净月区和朝阳区采暖期与非采暖期大气颗粒物的分布特征及来源分析

分别在采暖期和非采暖期采集了长春市净月区与朝阳区的大气颗粒物,研究其污染特征的差异,并进行了形貌分析。结果表明:(1)净月区采暖期与非采暖期PM_(2.5)平均质量浓度分别为144.86、87.10μg/m~3,PM_(10)平均质量浓度分别为149.07、138.72μg/m~3;朝阳区采暖期与非采暖期PM_(2.5)平均质量浓度分别为234.48、110.01μg/m~3,PM_(10)平均质量浓度分别为275.07、147.50μg/m~3。整体上,非采暖期大气颗粒物浓度低于采暖期。(2)无论是采暖期还是非采暖期,净月区PM_(2.5)与PM_(10)浓度均明显低于朝阳区。(3)净月区采暖期大气颗粒物来源主要是柴油尾气、燃煤源与生物质燃烧;非采暖期,机动车尾气、建筑扬尘、土壤扬尘与某些工业排放对大气颗粒物贡献较大。朝阳区大气颗粒物来源较净月区复杂,这与两个区不同的地理位置和不同功能有直接的联系,建筑扬尘对于朝阳区大气颗粒物的含量有较大的影响。     

西安市全年中PM_(2.5)水溶性无机离子变化特征

采用ICS-1100型离子色谱仪在2014年6月到2015年6月期间对西安市大气中PM_(2.5)水溶性离子(NO_3~-、NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_2~-、Cl~-、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、K+)进行的实时监测,分析了全年PM_(2.5)中水溶性无机离子变化特征。结果显示:采样期间,西安市PM_(2.5)中NO_3~-、NH_4~+、SO_4~(2-)和Cl~-年均值占总离子的89.49%,且有明显月变化趋势,峰值出现在11和12月份,月浓度均值较往年同期降低,最高达到30.26、15.19、11.43和16.60μg·m~(-3)。Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)和K~+浓度变化趋势与主离子不完全一致。NO_3~-均值大于SO_4~(2-)均值,表明PM_(2.5)中水溶性离子的主要贡献者为移动源。NO_3~-小时均值高于SO_4~(2-)小时均值,且在10:00和20:00处形成2个峰值。PM_(2.5)中NO_3~-与NO_2~-在0.05水平上显著相关,SO_4~(2-)与Cl~-的在0.01水平上极显著相关。