O_3氧化-SO_3~(2-)还原燃煤烟气脱硝

燃煤烟气同时脱硫脱硝是燃煤烟气污染治理技术研究与应用的趋势。提出利用臭氧注入到模拟烟气氧化NO生成NO_2,再利用NO_2氧化亚硫酸盐生成硫酸盐,同时NO_2被还原生成N2的工艺方法。研究了沿面放电法产生臭氧、臭氧氧化NO、NO_2在亚硫酸钠溶液中的转化和溶液中SO_2-4生成及影响因素。结果表明,臭氧投加量对NO氧化过程影响较大,当O_3/NO摩尔比为1.1时,烟气中NO脱除率达到90%;亚硫酸钠溶液中NO_2脱除率达到97%,且在吸收液温度小于80℃、pH小于10的条件下,NO_2脱除率基本保持不变;液相亚硫酸钠溶液中NO_2与SO_2-3离子之间氧化还原反应生成SO_2-4离子和N2是NO_2转化的主导反应。     

铁离子液相催化氧化协同脱硫脱硝

在铁法脱硫的基础上,利用Fe(Ⅲ)离子可以催化氧化NO_x与SO_2溶于液相中形成的S(IV)化合物发生反应的特性,在鼓泡反应器中进行了铁离子液相催化氧化协同脱除烟气中SO_2和NO_x的实验研究,考察了吸收液pH值、温度、烟气中SO_2和NO_x的浓度比等因素对SO_2和NO_x脱除效率的影响。结果表明:实验条件下影响因素的改变并未对SO_2脱除效率产生影响,其脱除效率一直维持在95%以上;对NO_x的脱除效率影响较大,吸收液pH值在3.0左右时,NO_x脱除效率最高,其脱除率可达62%;温度和烟气中SO_2和NO_x的浓度比的增大都会在一定程度上提高NO_x的脱除效率。仅当吸收液温度增大到50℃以后,溶液中Fe(Ⅲ)离子水解生成絮凝状沉淀时,NO_x的脱除效率开始下降;另外,SO_2和NO_x的浓度比大于2.3∶1时,即可满足NO_x脱除的需要。     

助剂(C_2H_4、NH_3)添加对AC/DC流光放电等离子体脱硝效果的影响

等离子体法脱硝被认为是一种非常环保有效的脱硝技术,为了探究等离子体对NO_x的作用过程,选用AC/DC流光放电等离子体及模拟烟气,考察了烟气流量和NO初始浓度、添加剂的种类与含量以及SO_2对等离子体脱硝的影响。结果表明:NO的脱除过程由氧化过程和还原过程同时作用,在同一功率下,NO_x脱除率随流量的增加而降低,NO初始浓度对NO_x脱除率无直接影响。氨的添加可以促进NO_x的还原脱除,乙烯的添加可以促进NO氧化转化为NO_2。烟气中SO_2存在会导致NO_x脱除效率降低,此时氨助剂的加入可以显著提高NO_x脱除率。当NH3∶SO_2=2∶1时,在15 W下SO_2脱除率可达100%,NO_x脱除率60%。     

Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除烟气中NO_x

Fe(Ⅱ)络合吸收烟气中的NO生成亚硝酰亚铁络合物,使NO快速进入液相;在Fe(Ⅲ)催化氧化作用下NO可以被S(Ⅳ)化合物还原。基于以上反应机制,提出了Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除燃煤锅炉烟气中NO_x的新方法,考察了Fe的价态、吸收液pH、烟气中O_2、亚硫酸钠添加量等因素对NO_x脱除效率的影响。结果表明,在无O_2烟气的脱硝实验中,当吸收液中Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,pH为2.2~2.9时,对NO_x的脱除效果最好,脱除效率为75%;当烟气中有O_2存在时,Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,吸收液中的S(Ⅳ)被快速氧化,使得烟气中SO_2所提供的S(Ⅳ)化合物积累量难以达到预期脱硝效果所需的浓度水平,实验通过持续投加亚硫酸钠来补充脱硝所必需的S(Ⅳ)化合物,其瞬时投加量为10~(-4)~10~(-3) mol/(L·min)时,对NO_x的脱除具有较明显的促进作用。与此同时,投加亚硫酸钠并未影响此工艺对SO_2的脱除效率,脱硫效率始终维持在95%以上。     

ClO_2气相氧化联合CaCO_3浆液吸收同时脱硫脱硝试验研究

采用ClO_2气相氧化联合CaCO_3浆液吸收工艺对模拟烟气进行同时脱硫脱硝,研究了ClO_2/NO摩尔比、SO_2初始浓度对气相氧化段NO氧化率的影响及液相吸收段中CaCO_3浆液pH、温度和液气比对同时脱硫脱硝效果的影响。结果表明,在气相氧化段,NO的氧化率随着ClO_2/NO摩尔比的增加呈先快速增加后逐渐平稳的变化趋势;在给定的ClO_2/NO摩尔比(0.8)下,随着SO_2初始浓度的增加,NO氧化率稍有下降,高浓度SO2的存在对ClO_2氧化NO的抑制作用有限,说明ClO_2对NO的氧化反应具有良好的选择性。ClO_2气相氧化联合CaCO_3浆液吸收工艺最优反应条件:ClO_2/NO摩尔比为0.8,CaCO_3浆液初始pH为7.0、温度为55℃,液气比为18L/m3。当SO2初始质量浓度为1 000 mg/m~3、NO_x初始质量浓度为509 mg/m3时,最佳反应条件下SO_2去除率达100.00%,NO_x去除率达81%左右。     

隔膜电解海水氧化耦合吸收脱硫脱硝净化船舶尾气技术

采用隔膜电解技术对海水进行改性,生成的氧化液和碱性液分别喷淋进入氧化洗涤塔和碱式吸收塔,通过耦合的二段式反应研究脱除模拟船舶尾气中NO与SO_2的性能,实验详细考察了NO与SO_2的气体流量与初始浓度、海水电解时间和氧化液有效氯浓度对SO_2和NO脱除效率的影响。结果表明:隔膜电解海水能够高效地脱除船舶尾气中的SO_2和NO;SO_2脱除效率高,在实验条件范围内几乎不受各因素的影响;NO脱除效率随NO初始浓度、海水电解时间、氧化液有效氯浓度的提升而增大,随SO_2初始浓度、气体流量的提升而减小。当气体流量为1 m~3·h~(-1),初始SO_2、NO浓度分别为600mL·m~(-3)和900 mL·m~(-3),海水电解时间为60 min,氧化液有效氯浓度为540 mg·L~(-1)时,模拟船舶尾气中SO_2和NO的去除效率可以分别达到98.6%和84.4%。     

K2Cr2O7溶液同时脱硫脱硝实验研究

采用K2Cr2O7溶液作为吸收液,在自制的鼓泡反应器内,对模拟烟气进行同时脱硫脱硝的实验研究,考察多种因素对SO2脱除率(即脱硫率)和NO脱除率(即脱硝率)的影响。实验结果表明:K2Cr2O7浓度、反应温度、NO浓度、SO2浓度、烟气流量对脱硫率、脱硝率影响显著;当烟气流量为0.4L/min,气相中O2体积分数为6%,SO2体积分数为0.09%,NO体积分数为0.100%,K2Cr2O7摩尔浓度为10mmol/L,反应温度为40℃时,脱硫率、脱硝率分别达到100%和64.3%。     

催化氧化还原吸收法脱除工业含湿废气中NOx

基于精细化工、制药行业排出 NOx 废气氧化度低、氧气含量高的特点,提出以改性活性炭(MAC)为催化剂的催化氧化-还原吸收脱除 NOx 的方法.考察了相对湿度、氧化温度、氧化时间对 NO 催化氧化以及还原液种类对 NOx 吸收的影响.结果表明,随着相对湿度的增加 NO 转化率急剧下降,但随着氧化时间的延长有所提高;干气条件下,随着温度升高,NO 转化率下降;湿气条件下,NO 氧化反应最佳反应温度范围为 50～70℃,实验条件下的 NO 最高转化率可达 51%;还原液种类中以尿素-碱液对 NOx 和 NO 的吸收效果最好,亚硫酸铵-碱液对 NOx 的吸收效果最好.通过催化氧化-还原吸收的多级组合可实现 NOx 的有效脱除与达标排放.     

鼓泡反应器中Na_2S对低浓度NO_x的吸收

实验研究了在鼓泡反应器中硫化钠溶液吸收低浓度NO_x的吸收特性,分析了NO_x、O_2、Na_2S和Na OH浓度对吸收过程的影响,以及被吸收NO2的形态。结果显示,Na2S浓度在15.8和47.5 mmol·L~(-1)时,气相中NO2浓度变化对吸收率影响不明显,但在0.30~3.25 mmol·L~(-1)时,NO2浓度变化对吸收率有较大影响。气相中的O2会加速吸收反应,但同时也引起吸收剂的额外消耗。当Na2S溶液中加入Na OH,浓度达到0.1%时,可强化NO_2的吸收。NO_x中NO含量增加会导致吸收率下降,即使有Na OH的条件下,也未观察到NOx氧化度为0.5时NO与NO2的协同吸收效应。Na2S溶液将被吸收的NO2一部分还原为N2,一部分还原为NO-2。     

NaClO_2/尿素复合吸收剂湿法脱除烟气中的SO_2和NO

在自行设计的喷淋塔中对Na ClO_2/尿素复合吸收剂脱除烟气中的SO_2和NO进行了实验研究,实验分析了NaClO_2/尿素复合吸收剂脱除SO_2和NO机理。结果表明:SO_2被吸收液吸收的过程分为2个部分,一部分SO_2溶于水被NaClO_2氧化为SO_2-4,另一部分SO_2溶于水与尿素和氧气反应生成(NH4)2SO_4;难溶于水的NO被Na ClO_2主要氧化为NO-3,进而被尿素吸收,NO被还原为环境友好气体N2。此外,实验主要探索了Na ClO_2浓度、尿素浓度、NO进口浓度、SO_2进口浓度、初始pH值、温度对脱除NO的影响,优化选择最佳工艺条件,Na ClO_2浓度为4 mmol·L~(-1),尿素浓度为0.5 mol·L~(-1),吸收液初始pH值为7.0,温度为50℃时,平均SO_2和NO脱除率分别为100%和95.2%。     

用于臭氧氧化烟气脱硝与烟气余热回收的一体化实验台

锅炉烟气中的NO_x是大气污染的重要原因之一。针对燃气锅炉NOx超低排放的要求、以及烟气中大量余热被浪费的现状,提出了烟气脱硝与余热回收一体化的新方法,搭建了一体化实验台,在逆流式烟气喷淋塔中,进行了采用臭氧氧化烟气脱硝、并同时回收烟气余热的实验研究。研究了O_3/NO摩尔比、液气比、碱液吸收对脱硝效果的影响,并对脱硝与余热回收的耦合关系进行了分析。在实验室实验的基础上,进一步进行了实际工程的中试研究。结果表明,烟气脱硝与余热回收一体化是可行的,实验台实验中,当烟气温度为83.0℃、喷淋水温度为46.4℃、液气比为14.8 m~3·L~(-1)、O_3/NO摩尔比为1.6时,脱硝率为30%,同时回收烟气余热量18.5 kW。     

H2O2溶液同时脱硫脱硝实验研究

二氧化硫和氮氧化物是电厂产生的主要大气污染物，研究焦点越来越集中在在一个反应器内实现同时脱硫脱硝。实验以H2O溶液作为吸收液，在自制的鼓泡反应器内，对模拟烟气进行同时脱硫脱硝的实验研究，实验结果表明：H2O浓度、反应温度、NO浓度、SO2浓度、烟气流量对脱除率影响显著，pH、氧含量对脱硝率影响不大。在整个实验范围内脱硫效率总是保持在98．5％以上，脱硝效率最高达到67．4％。     

超重力强化H_2O_2-Na OH复合吸收液脱硝

在旋转填充床中进行H_2O_2-NaOH复合吸收液脱硝的实验研究。考察了旋转填充床的转速、气液比、吸收液的浓度和组分以及循环时间等因素对脱硝率的影响,并检测了吸收产物。结果表明:脱硝率随旋转填充床的转速、吸收液的浓度和组分的提高而增大;随气液比、循环时间的增大而降低。最佳的反应参数为旋转床转速1 000 r·min~(-1),气液比10:1,复合吸收液浓度0.04 mol·L~(-1)NaOH和0.2 mol·L-1H_2O_2,NO_x的脱除率为92%。在循环使用510 min内,脱硝率保持在88%以上,吸收产物为含NO_2~-和NO_3~-离子的溶液。     

氨-Fe(Ⅱ)EDTA法同步脱硫脱硝中试研究

在中试吸收塔反应器中,以氨基湿法烟气脱硫为基础,结合Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收NO技术,实现同步脱硫脱硝;采用单一变量法研究了塔型、填料几何特性、填料层高度、液气比和Fe(Ⅱ)EDTA浓度等因素对同步脱硫脱硝的影响。结果表明,在相同的条件下,填料塔比空喷塔和鼓泡塔有利于同步脱硫脱硝;空隙率高、填料因子小的填料能明显提高脱硫脱硝效率,填料层高度从0 mm增加到900 mm,脱硫脱硝效率分别增大了4.49%和19.55%;液气比和Fe(Ⅱ)EDTA浓度越大,脱硝效率越高,但对SO_2的吸收没有影响。最佳工艺条件为:ф25 mm鲍尔环作填料且填料层高度为900 mm的填料塔、液气比为12 L/m~3、Fe(Ⅱ)EDTA浓度为0.05 mol/L,在此条件下,脱硫脱硝效率分别达到100%和51.55%。     

脱氮塔中一株异养硝化真菌的分离鉴定及其脱氮特性

在微生物净化燃煤烟气技术研究中,NO、NO_x的脱除效率不高,达不到工艺要求。国内外对于微生物法净化燃煤烟气NO、NO_x的细菌作用研究较多,而对真菌的作用却研究很少。为了提高微生物法对燃煤烟气NO、NO_x的脱除效率,对脱氮塔生物膜中的异养硝化作用真菌进行了分离、纯化及鉴定,通过摇瓶实验研究了真菌对亚硝酸盐(NO_2~-)的作用特征,在脱氮塔中对NO_x的脱除效率进行了实验验证。实验结果:从脱氮塔生物膜中分离纯化的真菌为木霉属的棘孢木霉Trichodema asperellum(简称:1LNL菌株);该1LNL菌株能直接将NO_2~-氧化为NO-3,在实验周期为10 d的条件下,细菌对照组硝化率为31.5%、空白对照组硝化率为8.4%,1LNL菌株的硝化率能达到25.0%,实验证明真菌1LNL菌株具有一定的硝化作用;将1LNL纯菌株扩大培养液400 mL投加到脱氮塔中,NO的脱除率平均提高了4.39%,NO_x的脱除率平均提高了4.00%,真菌1LNL能显著提高脱氮柱NO、NO_x的脱氮效率。在微生物净化烟气中NO、NO_x的研究实践中,真菌的作用应加以重视并应展开更加深入、系统的研究。     

H2O2溶液同时脱硫脱硝实验研究

二氧化硫和氮氧化物是电厂产生的主要大气污染物，研究焦点越来越集中在在一个反应器内实现同时脱硫脱硝。实验以H₂O₂溶液作为吸收液，在自制的鼓泡反应器内，对模拟烟气进行同时脱硫脱硝的实验研究，实验结果表明：H₂O₂浓度、反应温度、NO浓度、SO₂浓度、烟气流量对脱除率影响显著，pH、氧含量对脱硝率影响不大。在整个实验范围内脱硫效率总是保持在98.5%以上，脱硝效率最高达到67.4%。     

Fenton试剂氧化吸收脱除气相中Hg~0的工艺过程及传质动力学

为了考察Fenton试剂氧化吸收模拟烟气中气态元素汞Hg0的吸收行为,在鼓泡反应器中,通过改变各种影响因素,考察其对气态元素汞Hg0的吸收效果,系统研究了H2O2浓度、Fe2+浓度、p H值、反应温度等主要参数对Hg0脱除效率的影响,并确定了最佳吸收条件。实验结果表明,Fenton试剂对Hg0的脱除效率可达到87.83%,随着H2O2、Fe2+浓度、p H的增加,脱除效率存在最高值,反应温度的升高不利于Hg0的脱除。同时对鼓泡反应器的传质动力学参数传质系数和比相界面积进行了标绘测定。     

Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84一体化滤布的低温脱硝影响因素

将550℃煅烧的Mn-La-Ce-Ni-O_x(Mn/La/Ce/Ni=2.5∶2.5∶1∶1)粉体均匀分散在蒸馏水中,采用P84滤料浸渍吸附复合氧化物分散液,经干燥、喷洒聚四氟乙烯乳液固定化,制备除尘脱硝一体化Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布。研究了Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布低温选择性催化还原(SCR)NO的活性。分别考察了反应温度、NH_3/NO摩尔比、O_2体积分数、复合氧化物负载量和SO_2等因素对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布NH3-SCR脱除NO活性的影响。结果表明,当催化剂负载量大于250 g·m-2时,在100~200℃温度范围内一体化滤布催化活性均大于90%,200℃时脱硝活性达98.3%。当氧含量6%、NH3/NO≤1.0时,一体化滤布脱硝活性随NH3/NO摩尔比的增大而增大,NH_3过量与氧过量时无影响。200℃时,通入300×10-6SO_2对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布脱硝活性有一定地抑制作用,脱除NO_x效率最低下降到88.6%,停止通入SO_2后,脱硝活性逐渐恢复。     

基于亚硫酰基催化剂的烟气脱硫脱硝

利用核心成分为亚硫酰基的官能团进行了燃煤电站脱硫脱硝一体化研究。利用臭氧将烟气中的NO氧化为NO2,易溶于水的NO2及SO2则与水、氧气、氨水反应,最终生成硫酸铵及硝酸铵可作为复合肥的原材料。使用催化剂能够降低臭氧的消耗量。避免诸如亚硫酸盐等副产物的生成。通过在集装箱内搭建小型实验装置可直接抽取实际烟气,烟气处理量达到100 m3·h~(-1)。针对烟气温度、催化剂浓度、催化剂类型、O3/NOx比例等参数对污染物脱除效率的影响进行了研究。结果表明,上述参数变化对脱硫效率影响有限,脱硫效率始终能够稳定在99%以上。烟气温度越低,脱硝效率越高;脱硝效率最高能够达到88%。此外,为了降低运行成本,采用双氧水替代臭氧进行烟气氧化,其脱硝效率能够达到68%。     

超重力法锅炉烟气同时除尘脱硫脱硝

锅炉燃烧过程中产生的粉尘、SO_2和NO_x会对环境和人类造成严重的危害。随着人们环保意识的加强,锅炉烟气净化要求日趋严苛。进行了以O_3为氧化剂,NaOH溶液为吸收剂,使用超重力反应器对锅炉尾气进行同时除尘脱硫脱硝的侧线实验研究,考察了不同操作条件对粉尘、SO_2和NO_x脱除率的影响规律,确定了适宜的操作条件:超重力反应器转速为1 000 r·min~(-1),气液比为125,pH值为11,O_3/NO_x物质的量之比为1.1。在该条件下,粉尘脱除率可达98.3%,SO_2脱除率为98.4%,NO_x脱除率为68.7%,处理后烟气能达标排放。超重力除尘脱硫脱硝一体化技术具有成本低、效率高、设备小和投资少等优点,在中小锅炉烟气净化过程具有广泛的应用前景。