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1.
热活化过硫酸盐(PS)可降解有机污染物,但通常需要较高的反应温度,成为制约降解效率的关键因素之一.为提高热活化PS效率,向反应体系中加入活性炭(AC)并以对硝基苯酚(PNP)为目标污染物,考察AC强化热活化PS降解PNP的效率,分析pH值、PS浓度和AC投加量等因素对PNP降解的影响,确定最佳反应条件.结果表明,AC可以明显强化热活化PS降解PNP,在AC=1.0g/L,PS=2.0mmol/L,PNP=10.0mg/L,T=50℃和pH=3.5条件下,120min时AC/PS体系对PNP降解率可达100.00%,而PS体系对PNP降解率仅为31.69%.自由基猝灭实验表明,AC/PS/PNP体系为自由基反应,SO4·-和·OH共同参与PNP降解且以SO4·-为主导.机制分析阐明AC上的表面缺陷为活性位点,其与PS中O—O键作用导致O—O键键能降低,进而O—O在热活化下均裂形成SO4·-.PNP降解中间产物分析表明AC仅提高了热活化PS降解PNP反应速率,未改变PNP的降解路径.  相似文献   

2.
热活化过硫酸盐(PS)可降解有机污染物,但通常需要较高的反应温度,成为制约降解效率的关键因素之一.为提高热活化PS效率,向反应体系中加入活性炭(AC)并以对硝基苯酚(PNP)为目标污染物,考察AC强化热活化PS降解PNP的效率,分析pH值、PS浓度和AC投加量等因素对PNP降解的影响,确定最佳反应条件.结果表明,AC可以明显强化热活化PS降解PNP,在AC=1.0g/L,PS=2.0mmol/L,PNP=10.0mg/L,T=50℃和pH=3.5条件下,120min时AC/PS体系对PNP降解率可达100.00%,而PS体系对PNP降解率仅为31.69%.自由基猝灭实验表明,AC/PS/PNP体系为自由基反应,SO4·-和·OH共同参与PNP降解且以SO4·-为主导.机制分析阐明AC上的表面缺陷为活性位点,其与PS中O—O键作用导致O—O键键能降低,进而O—O在热活化下均裂形成SO4·-.PNP降解中间产物分析表明AC仅提高了热活化PS降解PNP反应速率,未改变PNP的降解路径.  相似文献   

3.
以喹啉为处理目标物,采用Fe2+活化K2S2O8(PS)的高级氧化体系在不同环境因素下降解喹啉.结果表明:与单一PS体系和Fe2+体系相比,Fe2+/PS体系可以有效降解喹啉.在初始喹啉浓度为250mg/L,喹啉/PS物质的量比为1:10,PS/Fe2+物质的量比为3,初始pH3,反应温度为45℃,反应时间为80min的条件下,喹啉降解率可达100%.提高PS和Fe2+浓度均能有效提高喹啉降解率,但超过一定限值后对喹啉去除效果不明显.Fe2+/PS去除喹啉的过程符合一级反应动力学.溶液初始pH值越高,喹啉去除率越低;反应温度越高,喹啉去除率越高.自由基淬灭实验证实,Fe2+活化PS体系中有SO4-·和OH·的存在,其中由SO4-·产生的OH·对喹啉的降解占主导地位.通过GC/MS检测到2种中间产物8-羟基喹啉和2(1H)-喹啉酮,据此推测基于硫酸根自由基强化喹啉降解的可能路径.大肠杆菌急性毒性实验结果证实,虽然Fe2+/PS体系去除喹啉过程中产生了毒性更强的中间产物,但酸性条件和较高的反应温度有利于体系脱毒.  相似文献   

4.
以喹啉为处理目标物,采用Fe2+活化K2S2O8(PS)的高级氧化体系在不同环境因素下降解喹啉.结果表明:与单一PS体系和Fe2+体系相比,Fe2+/PS体系可以有效降解喹啉.在初始喹啉浓度为250mg/L,喹啉/PS物质的量比为1:10,PS/Fe2+物质的量比为3,初始pH3,反应温度为45℃,反应时间为80min的条件下,喹啉降解率可达100%.提高PS和Fe2+浓度均能有效提高喹啉降解率,但超过一定限值后对喹啉去除效果不明显.Fe2+/PS去除喹啉的过程符合一级反应动力学.溶液初始pH值越高,喹啉去除率越低;反应温度越高,喹啉去除率越高.自由基淬灭实验证实,Fe2+活化PS体系中有SO4-·和OH·的存在,其中由SO4-·产生的OH·对喹啉的降解占主导地位.通过GC/MS检测到2种中间产物8-羟基喹啉和2(1H)-喹啉酮,据此推测基于硫酸根自由基强化喹啉降解的可能路径.大肠杆菌急性毒性实验结果证实,虽然Fe2+/PS体系去除喹啉过程中产生了毒性更强的中间产物,但酸性条件和较高的反应温度有利于体系脱毒.  相似文献   

5.
采用Fe3O4活化过硫酸盐(PS)同步去除水中的NOR (诺氟沙星)和Pb (II).探讨了Fe3O4投加量、PS浓度、初始pH值和Pb (II)浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb (II)浓度为1.0mg/L、Fe3O4投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb (II)去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基(SO4-·)是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe3O4活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.  相似文献   

6.
采用NaOH改性活性炭纤维(ACF)活化过硫酸盐(PMS)深度处理焦化废水及降解吡啶.考察了NaOH-ACF投加量、PMS浓度、初始pH值对焦化废水生化出水中化学需氧量(COD)、色度去除效果及吡啶降解效果的影响.结果表明,NaOH-ACF/PMS体系可以有效去除焦化废水中的有机物和色度,并完全降解吡啶.材料表征结果表明,NaOH-ACF具有丰富的表面官能团,吸附和催化性能良好.NaOH-ACF投加量为2.0g/L、PMS浓度为6.0mmol/L、初始pH值为7.0、温度为25℃,反应120min,焦化废水生化出水中COD和色度的去除率分别达85.7%和93.8%,吡啶初始浓度为10mg/L,降解率为100%.发光细菌毒性实验表明,在最佳反应条件下NaOH-ACF/PM体系深度处理焦化废水可以有效脱毒.自由基鉴定实验证实,NaOH-ACF/PMS体系中同时存在硫酸根自由基(SO4)和羟基自由基(·OH).气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析显示,焦化废水生化出水中的大分子、复杂有机物在体系中完全矿化或者转化为小分子物质,吡啶通过羟基化和去...  相似文献   

7.
顾小钢 《中国环境科学》2018,38(4):1385-1390
采用盐酸羟胺(HAH)强化Fe(Ⅲ)-EDDS(乙二胺二琥珀酸)活化过硫酸盐(PS)体系降解水溶液中的三氯乙烯(TCE).结果表明,Fe(Ⅲ)-EDDS/PS体系中加入HAH能够强化TCE去除效率,TCE降解效率随PS或HAH初始浓度增大而增强,但实验条件下存在最佳投加量.当溶液初始pH值为3~7时,Fe(Ⅲ)-EDDS/PS/HAH降解TCE基本没有影响,但碱性条件会抑制TCE去除,HAH强化工艺能够有效缓解Cl-(1~100mmol/L)和低浓度HCO3-(1~10mmol/L)对TCE降解的抑制作用.与Fe(Ⅲ)-EDDS/PS相似,加入HAH后反应体系中存在SO4·-·OH和O2·-,但降解TCE的主导自由基由·OH转变为SO4·-.  相似文献   

8.
采用紫外(UV)激活过硫酸盐(PS)氧化降解水中莠灭净(AMT).比较了单独UV和UV/PS两种工艺的降解效果和经济性,并考察了底物初始浓度、PS投加量以及反应初始pH值3个因素对UV/PS去除AMT动力学的影响.同时采用间接法对反应中生成的主要自由基进行了鉴定.结果表明:UV/PS比单独UV系统降解AMT更经济有效.AMT降解过程符合准一级动力学模型(R2≥0.95),随着底物浓度的增加,准一级反应速率常数kobs逐渐减小;kobs随PS投加量的增加逐渐增大;控制pH为5~10时,kobs逐渐减小,pH值为5时,kobs达到最大值,为0.0540min-1;pH为7时反应中主要生成的自由基为·SO4-.  相似文献   

9.
秸秆生物炭活化过硫酸盐氧化降解苯酚   总被引:1,自引:0,他引:1  
以苯酚为目标污染物,高粱秸秆生物炭(S-BC)作为催化剂研究其活化过硫酸盐(PS)降解苯酚的效果.对影响降解的因素(包括PS浓度、S-BC质量浓度、初始pH值以及自由基清除剂)进行探讨,同时研究了生物炭的重复使用效果.研究结果表明,S-BC/PS体系对苯酚的去除率显著高于单一S-BC和PS体系.在n(PS):n(phenol)为50:1,S-BC质量浓度为1.5g/L,pH值为11的条件下,15h内苯酚的去除率高达99.7%;自由基清除剂(叔丁醇(TBA),甲醇(MeOH))测定·OH和SO4-·是苯酚降解的主要活性物种;S-BC重复使用4次时对苯酚的去除率仍能达到100%.综上所述,生物炭可作为一种高效催化剂活化过硫酸盐降解苯酚.  相似文献   

10.
采用碳酸氢盐活化过氧化氢(BAP)类芬顿体系去除水中四环素污染物,研究了不同反应条件对四环素去除效果的影响,并探究了碳酸氢盐活化过氧化氢降解四环素的机理.结果表明,BAP体系的pH适应范围较宽;HCO3-浓度和H2O2浓度的增加可加速BAP体系高效降解水中四环素的反应;温度显著提升了BAP体系中四环素的去除速率;水中共存阴离子(Cl-、NO3-、SO42-)对BAP降解TC的影响不显著;当水中共存溶解性有机质浓度超过20 mg·L-1时,对BAP降解TC的抑制作用明显.在不同的影响因素实验中,最优反应条件的TC去除率均保持在85%以上.自由基淬灭实验和电子顺磁共振鉴定结果表明体系中产生了CO3·-、HO·、O2·-和1O2,其中CO3·-起主要作用.在最优反应条...  相似文献   

11.
印染废水常规生化处理尾水中仍残余一定浓度的溶解性有机污染物(DOM)和新标准严格管控的苯胺.采用亚硫酸钠活化过硫酸氢钾复合盐(SO32-/HSO5-)产硫酸根自由基(SO4-·)高级氧化体系对尾水进行深度处理,并基于响应面法优化初始pH值、反应温度、SO32-/HSO5-物质的量比和HSO5-投加量对COD和苯胺去除效果的单独及交互影响.结果表明该体系对苯胺具有非常显著的去除效果,同时对COD亦有一定的降解能力.影响因子对COD和苯胺降解效果贡献排序分别为:温度>n(SO32-)/n(HSO5-)>n(HSO5-)>初始pH值和n(HSO5-)>n(SO32-)/n(HSO5-)/初始pH值>温度.在实验优化后得到的最佳条件下(pH=6.8,温度为53℃,SO32-/HSO5-物质的量比为1.6,HSO5-投加量为37.1mmol/L)反应10min,出水的COD和苯胺去除率分别达到33%和90%.进一步分析了印染生化尾水处理前后DOM的荧光和分子特性,三维荧光光谱(3DEEMs)发现芳香族蛋白质和溶解性微生物代谢产物是原尾水中DOM的主要组分,经不同氧化条件下出水中DOM的荧光强度明显降低且性质发生改变,荧光区域标准体积削减了42.03%~77.67%;同时观察到氧化出水中类色氨酸(Ex/Em=230~225nm/340~330nm)峰值发生了5~10nm的蓝移,推测尾水中稠环芳烃分解为小分子,共轭基团和芳香环数量减少;凝胶渗透色谱(GPC)结果表明DOM中大分子(0.45 μm~100kDa)物质比例为41%,中等分子(12~100kDa)物质的比例为48.9%,峰值分子量(Mp)为56.324kDa,Mw/Mn=2.168,处理后的出水Mp主要分布在12.28~17.56kDa范围内,小分子物质数量增多,结构和种类发生变化;气相色谱质谱(GC-MS)进一步揭示氧化出水中的烷烃类物质含量明显降低,主要副产物为一些酯类、醇类和脂肪酸物质,为后续进一步生化处理创造了条件.  相似文献   

12.
采用HSO3-强化Fe3+/S2O82-降解水中双氯芬酸(DCF),考察了溶液初始pH值,Fe3+、HSO3-和S2O82-用量,溶解氧对HSO3-/Fe3+/S2O82-体系降解DCF的影响;通过自由基淬灭实验,识别了体系中主要的活性物种;最后,探讨了DCF在该体系中的降解产物和转化路径.结果表明:HSO3-可以明显促进Fe3+/S2O82-对DCF的降解,初始pH 4.0时,DCF降解效果最佳.DCF的降解速率随Fe3+或S2O82-浓度的增大而增大;适量增加HSO3-浓度可提高DCF的降解,而过量的HSO3-对DCF降解有一定抑制作用.在通入氮气条件下,DCF去除率仅下降10.4%,无明显的抑制作用.自由基抑制实验表明,该体系含有SO4·-、HO·和SO5·-3种活性自由基,其对DCF降解的贡献率分别为83.0%、12.8%和4.3%.在HSO3-/Fe3+/S2O82-降解DCF的反应中共检测出4种产物,据此提出DCF可能的转化路径为:羟基化、脱羧基、脱水和甲酰化反应.  相似文献   

13.
利用微波(MW)活化过硫酸盐(PS)体系耦合混凝法处理二硝基重氮酚(DDNP)工业废水,考察了PS投量、n(Fe2+/PS)、初始pH值、MW功率对废水中有机物的去除效果,通过控制实验比较了单一方法处理DDNP工业废水效果及协同机制,采用紫外可见光谱和红外光谱研究了有机物的结构经氧化后的变化特征,并对该体系的主要活性氧化物种(ROS)进行了识别.结果表明,在PS投量为8g/L,初始pH值为3,MW功率为600W,n(Fe2+/PS)为0.04,反应时间8min时的条件下,COD和色度(CN)去除率分别达70.79%和94.53%.与此同时,混凝后出水COD去除率有一定上升,但是CN的去除有小幅下降的趋势.另外,MW、PS和Fe2+三者存在协同效应,在反应时间为14min时出水可生化性大幅改善(B/C从0.05提高至0.56).最后,体系主要产生以硫酸根自由基和羟基自由基为主的活性物种,能够破坏DDNP工业废水中有机物所含的苯环结构、硝基(-NO2)和偶氮基(-N=N-),形成含N-H、C-O-H的中间产物.  相似文献   

14.
王继勇  肖挺  何伟 《中国环境科学》2018,38(11):4255-4260
为减轻酸性矿山废水引起的环境污染,为矿山废水处理提供潜在的菌种资源,从土壤中分离出一株耐酸的硫酸盐还原菌SRB1并探讨了该菌株的还原硫酸盐和除镉特性.结果表明该菌株具有较强的脱硫除镉能力,其最低耐受pH值,最适温度,最大耐Cd2+浓度分别为3.7,35℃和40mg/L.在COD/SO42-≥2,Cd2+浓度≤30mg/L条件下,除镉率可达99%以上.在高浓度Cd2+和SO42-的体系中,该菌对Cd2+有较强的吸附作用,能将Cd2+从50mg/L降至15.5mg/L,吸附率达58%,采用二次培养能将SO42-从1.5g/L降至0.04g/L,脱硫率达97.3%,Cd2+浓度几乎降为零.TEM、FTIR、SEM表征显示,在镉胁迫下,该菌株的细胞形态发生改变,吸附前后,红外吸收峰改变明显,沉淀颗粒含有结晶CdS.  相似文献   

15.
利用污泥基生物炭(SDBC)固定铁物质制备了一种污泥基非均相催化剂(Fe-SDBC),用于活化过硫酸盐(PS)以降解酸性橙G(OG).Fe-SDBC/PS体系显示出对OG优异的降解性能.评价了影响降解的因素(Fe-SDBC金属负载量、Fe-SDBC投加量、初始pH值和PS浓度).并通过X射线荧光光谱仪(XRF)、傅立叶变换红外分析仪(FT-IR)和拉曼光谱仪(Raman)对Fe-SDBC进行了表征.自由基清除剂实验表明,SO4·-和OH·自由基均在降解过程中生成,且活化PS历程主要发生在非均质催化剂表面.分析Fe-SDBC活化PS的潜在机理,表明不同形式的铁物质是PS分解的主要贡献者,Fe2+/Fe3+的转化循环提高了Fe-SDBC持久活化PS的效果.Fe-SDBC循环实验表明其对活化PS具有较好的可重用性,连续3次24h降解高浓度污染物仍能发挥作用.综上所述,Fe-SDBC作为一种污泥基非均相催化剂可以持久活化PS,从而实现OG的降解.  相似文献   

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