白洋淀府河中氮的来源与迁移转化研究

采用δ15N示踪法对白洋淀府河中含氮污染物来源以及氮的沿程迁移转化进行了研究.结果表明,府河氨氮(NH 4+-N)和硝氮(NO 3--N)中δ15N分别为1.35‰～8.01‰,-6.69‰～8.36‰.府河氮污染物的主要来源为保定市生产生活废水,农业面源对河流氮污染的贡献不大.枯水期,府河水体与沉积物之间的物质和能量交换频繁,硝化作用和反硝化作用受水体与沉积物二者的共同影响.丰水期,河流NH 4+-N主要通过植物吸收去除;NO 3--N减少约86.3%,其中反硝化作用贡献为44.6%,水生植物吸收占到55.4%.因此,通过恢复府河水生植物,可以强化植物对河流NH 4+-N和NO 3--N的吸收,从而缓解白洋淀富营养化状况.     

洱海入湖河流水体悬浮颗粒物有机碳氮来源特征

以洱海主要入湖河流水体悬浮颗粒物为研究对象,运用稳定同位素技术,研究了不同季节、不同河流水体悬浮颗粒物中有机碳、氮的来源,探讨了其与流域环境和人类活动之间的关系. 结果表明:①入湖河流水体悬浮颗粒物δ13C的离散程度为夏季<秋季<冬季<春季,变化范围分别为-25.1‰~-16.9‰、-30.0‰~-10.7‰、-20.9‰~-11.0‰和-28.6‰~-14.4‰;δ15N的离散程度为冬季>夏季>春季>秋季,变化范围分别为-0.5‰~8.8‰、5.4‰~10.6‰、3.4‰~7.9‰和6.2‰~8.7‰. ②入湖河流水体悬浮颗粒物有机质的来源,春季以陆源C₃植物和自生有机质为主,并且C₃植物来源的有机质贡献呈逐渐增大趋势;夏季主要来源于陆源C₃植物;秋季仍以陆源C₃植物和水生植物的混合来源为主,但水生植物来源有机质比例有所上升;冬季则以陆源C₃、C₄植物和水生植物来源有机质混合来源为主. ③入湖河流水体悬浮颗粒物中的氮,春季主要来源于土壤流失和水生植物残体,并且土壤流失氮比例逐渐升高;夏季主要来源于土壤流失;秋季来源于土壤流失、化学肥料和水生植物死亡的共同作用;冬季来源于化学肥料、土壤流失和水生植物,并且化学肥料带来的氮比例有所上升.      

氮同位素示踪贵州红枫湖河流季节性氮污染

利用氮同位素技术对贵州红枫湖各输入、输出河流氮污染状况和季节性变化规律进行了研究,并通过对输入河流和输出河流的氮对比,探讨红枫湖的氮负荷变化。农业输入河流季节氮污染变化较小,以低硝酸盐、低铵盐含量为特征,其氮同位素组成较小,位于农业源范围之内(<+10‰)。工业污染河流氮污染呈干季和雨季变化:干季(冬春季)以高硝酸盐、高铵盐含量和高氮同位素组成(>+10‰)为特征,雨季(夏季)则相似于农业输入河流。因而利用氮同位素组成可以对不同类型河流氮污染源进行可靠识别。     

滇池流域硝酸盐污染的氮氧同位素示踪

滇池流域硝酸盐污染严重,厘清其来源对硝酸盐污染治理至关重要。本研究在滇池流域收集河水、湖水、井水、雨水样品,分析了无机氮浓度和硝酸根氮、氧同位素比值。总体上,硝酸盐浓度变化范围较大,从低于检测限到高达13.44mg-N/L,显示流域硝酸盐污染存在较大的空间差异。最高浓度出现在流域南部农田区的井水中,井水样品的氮、氧同位素数据大部分落在化学肥料和大气干湿沉降区,表明农业面源和大气输入对流域浅层地下水产生了污染,污染的浅层地下水又是湖泊水体的一个潜在污染源。流域内河流硝酸盐浓度变化范围较大,总体污染程度高于滇池湖泊水体,氮、氧同位素组成表明大部分河流中硝酸盐来自生活污水和人畜粪便。滇池水体的硝酸盐氮、氧同位素组成和河流的相似,说明人畜粪便和生活污水是主要来源。湖泊水体硝酸盐浓度从南向北有逐渐增加的趋势,这与滇池北部紧邻城区(生活污水)、流域南部主要为农田区(面源污染)的空间格局是一致的。总体上,滇池水体的硝酸盐主要来自城市生活污水,农业面源和大气输入。通过地下水途经进入湖泊主要发生在流域南部地区,具体的贡献份额还需要进一步的计算。     

苦草对不同浓度氮净化效果及其形态转化规律

为研究不同营养程度下水生植物对污染物的净化效果,选择长江中下游河流和湖泊水体中典型沉水植物苦草作为研究对象,在2006-09-07～2006-09-22期间开展了7种氮浓度条件下,苦草对水体氮的净化效应及氮在植物体内累积分布规律研究,并分析了水体中氮形态的转化特征.结果表明,试验期内苦草在氮浓度低于60.0 mg/L范围内表现为对水体中氮较强的净化作用,且对总氮的净化效果具有相似的规律性.但是当水体氮浓度大于80.0 mg/L时,苦草对水体氮净化的贡献无明显的规律性.氮在植物体内的累积与水体中氮浓度相关,但其在地下部和地上部的分配规律与浓度的差异无关.水体中氮的形态转换与总氮浓度相关,水中氮浓度低于20.0 mg/L时,氨氮浓度迅速降低,但随着氮浓度的增加,氨氮所占比例明显增大,表明苦草对不同氮浓度条件氮净化具有明显的差异和影响.     

九龙江流域河流氮输出对土地利用模式和水文状况的响应

流域土地利用模式与水文状况影响河流氮的来源、迁移转化和输出,关乎流域健康与淡水生态系统服务的供给.本研究基于2010~2017年观测数据,采用流域模型、地理信息技术和数理统计等方法从多时空尺度探究亚热带中尺度近海流域——九龙江流域河流氮输出对流域土地利用模式和水文状况的响应机制.结果表明,NO₃^--N是九龙江流域河流水体主要的无机氮形态;农业和城市流域河流水体的氮浓度、输出负荷及其年际与季节变异性高于自然流域;丰水年各类流域河流水体的氮浓度和输出负荷差异总体上高于枯水年;相比水文状况,土地利用与氮年均浓度和输出负荷的正相关性更显著.总体而言,河流氮输出时空变化特征受流域土地利用模式和水文状况的共同作用.     

三峡水库主要入库河流氮营养盐特征及其来源分析

以2004～2005年的三峡水库3条主要入库河流(长江、嘉陵江、乌江)中的水文、水质的调查数据为依据,研究了三峡水库入库河流中主要的水文变化特征、氮营养盐的季节性分布规律及其形态组成.结果表明,3条入库河流的流量、流速呈现季节性变化,三峡水库入库河流的主要水文特征值已处于水华暴发的危险范围内,很容易发生水华.3条入库河流中总氮含量年均值都在1.55～2.15 mg/L之间,总体偏高,乌江武隆断面的总氮浓度最高,嘉陵江北碚断面次之,长江朱沱断面最低,并且3条河流丰水期水体中总氮含量均高于枯水期,说明非点源对氮污染影响较大;溶解态无机氮(DIN)是总氮的主要存在形式,而其中又以硝酸盐氮(NO3--N)为主,平均占到DIN的70%以上.氮素污染多以还原态氨氮(NH4 -N)的形式排入水体,经过硝化作用,NH4 -N氧化成亚硝酸盐氮(NO2--N),然后再氧化成稳定的NO3--N,并且消耗掉水体中大量的氧.入库河流水体中的NO3--N主要来自农田径流、城市污水、城市径流以及淹没土壤的释放,NH4 -N的来源主要是城市污水、工业废水以及少量的生活垃圾和船舶废水.     

太湖西部河湖氮污染物来源及转化途径分析

通过2014年枯水、丰水两期监测,综合分析了太湖西部入湖河流与湖区水体及其沉积物的无机氮形态与同位素特征,并利用δ~(15)N识别了太湖西部上游区氮污染来源及转化途径的生物化学作用机制.结果表明:NO_3~--N与NH_4~+-N为研究区域入湖河流无机氮的主要形态,而NO_3~--N为西部湖区水体无机氮的主要形态;δ~(15)N-NO_3~-的数值范围揭示了西部入湖河流在枯水季NO_3~--N主要来源于农用化肥,有少量矿化土壤有机氮,而丰水季则以生活污水为主,有少量矿化土壤有机氮及农用化肥;δ~(15)N-NH_4~+的数值范围说明了生活污水是河流水体NH_4~+-N的主要来源;通过水体及沉积物样品NO_3~--N、NH_4~+-N、δ~(15)N-NO_3~-、δ~(15)N-NH_4~+的协同分析可知,湖区氮的赋存形态主要受湖区水体硝化作用及沉积物内反硝化作用的影响.     

丹江口水库水体氮的时空分布及入库通量

为解析丹江口水库水体氮的时空分布特征及主要污染来源,以丹江口库区及主要入库河流为研究对象,分析了水体氮的空间分布、季节及年际变化;利用回归分析,解析了氮污染驱动因素;并估算了入库河流氮通量及对库区氮污染负荷的贡献率. 结果表明:研究区水体ρ(TN)、ρ(NH₄+-N)分别在0.07~16.73和0.01~10.65 mg/L之间,年均值分别为2.34和0.71 mg/L,空间分布呈入库河流高于库区的趋势;季节特征表现为春季、冬季>秋季>夏季. 2005—2014年库区水体ρ(TN)整体呈先升后降的趋势,其中取水口陶岔断面ρ(TN)上升较快,2012年较2007年增加了1.5倍,2013年开始ρ(TN)有所下降,但仍然维持在较高水平. 近10年来库区水体ρ(NH₄+-N)始终维持在较低水平. 神定河、犟河、泗河、剑河等环库支流河口氮污染最严重,城镇化是造成流域水体氮污染的主要驱动力. 汉江TN入库量贡献最大,占63.0%,其中境外来水TN入库量占总量的59.2%,为达到丹江口水库生态环境保护要求的Ⅲ类水质(GB 3838—2002《地表水环境质量标准》)目标,汉江TN需削减量为16 715.0 t/a. 境内河流中,环库河流的TN入库量最大,其中泗河、老灌河、神定河、金钱河、犟河和天河等TN入库量较大,TN需削减量分别为 2 286.7、2 197.7、1 493.6、1 106.9、979.1和728.9 t/a.      

厦门湾流域河流氮污染综合溯源与水体达标策略

全球变化背景下海岸带地区面临多种环境压力,快速城镇化和人类活动导致河流与海湾营养盐污染和富营养化问题加重,污染溯源是水体达标方案编制与实施的重要环节.兼顾科学性与操作性,本文基于综合溯源思路,以厦门湾河流为例,于水质较差的枯水期开展水系沿程梯度调查,进行氮的生物地球化学过程解析,结合硝酸盐氮氧双位素及土地利用统计分析,探明氮污染关键源区和氨氮超标成因.结果表明,研究区63%的站位水中氨氮占无机氮的50%以上,沿下游方向氨氮污染加重,且与城镇与农村宅基地、渔塘的面积占比均呈正相关.土壤氮、粪肥及污水和化肥贡献了硝酸盐89%~91%的来源.最后,提出了污染减排(控源)、生态修复(增容)、以海定陆(统筹)的水体达标策略,为我国水污染防治与管理提供方法示范.     

苏州河网区河道上覆水与底泥中氮素形态分布特征

以苏州河网区河道为研究对象,分布式采集10个采样点,分析水质状况和底泥中氮素形态与含量及其剖面分布,以探讨上覆水和底泥中各形态氮的相关性. 结果表明:上覆水中ρ(总氮),ρ(总磷)及ρ(COD_Cr)均超标,水质呈弱碱性,ρ(硝态氮)(1.10～2.39 mg/L)均高于ρ(铵态氮)(0.30～1.70 mg/L),80%的采样点水质为劣Ⅴ类,水质污染严重,且以氮污染为主;底泥中w(总氮)为2.78～6.30 g/kg,其随沉积深度的增加而减少,说明河道污染负荷有逐年加重的趋势;底泥中w(铵态氮)为37.2～228.0 mg/kg,其随沉积深度的增加而增加,说明铵态氮的沉积量在逐年减少;底泥中w(硝态氮)为13.1～69.4 mg/kg,其在各点的剖面变化趋势不尽相同,这可能与河道水体流动性较大有关. 相关性分析和空间关系分析显示,虽然上覆水中各形态氮含量和底泥表层中各形态氮含量点位对应的关系不显著,但在空间上存在一定的关联性,即由于水体的流动性,使得底泥到上覆水的氮含量高值区有从东向西迁移的趋势.      

子牙河水系河流氮素组成及空间分布特征

选取海河流域子牙河水系典型污染河流为研究对象,对河流水体与沉积物中氮素组成及空间污染特征进行了研究.结果表明,子牙河水系各河流为高NH+4-N污染,TN浓度均值为31.28 mg·L-1,超过国家地表水Ⅴ类标准15倍,NH+4-N浓度最高,占TN的质量分数为79%,总有机氮(TON)次之;表层沉积物中含氮物质主要以有机氮形式存在,平均含量为3.290g·kg-1,约为NH+4-N的4.5倍;子牙河水系水体中NH+4-N与TON、NH+4-N与t存在显著正相关(P<0.01),表层沉积物中NH+4-N、有机氮(SON)与TOC之间存在显著正相关(P<0.01);子牙河水系河流表层沉积物普遍处于有机污染状态,根据有机污染评价结果显示有机氮污染造成的影响要略高于有机碳,北澧河沉积物污染最为严重.     

1980~2015年长江流域净人为氮输入与河流氮输出动态特征

为推进长江氮污染的精准防治,分析了 1980～2015年的净人为氮输入量(net anthropogenic nitrogen inputs,NANI)和大通站河流可溶性无机氮(DIN)输出通量的年际动态变化特征,构建了定量描述两者之间动态响应关系的多元回归模型,识别了河流DIN来源组成.结果表明,1980～2015年期间,长江流域NANI(以N计)从1980年的4 166 kg·(km2·a)-1持续增加至2015年的8 571 kg·(km2·a)-1,人口密度和畜禽养殖密度增加是NANI快速增加的主要原因.化肥氮和净食物/饲料氮输入是NANI的主要来源,69％的NANI进入农林地(NANIN),31％的NANI进入人居地(NANIP).长江DIN输出通量(以N计)由1980年的455 kg·(km2·a)-l持续增加到了 2015年的1 811 kg·(km2·a)-1.长江DIN输出通量的时间变化不仅与NANI及其组分密切相关,而且受到遗留氮库和建坝库容的影响.基于NANIN、NANIp和建库容量的多元非线性回归模型能解释长江DIN输出通量92％的时间变异性.该模型估算结果显示当年NANI、遗留氮库和自然背景源对长江DIN输出通量的36 a平均贡献率分别为58％、36％和6％.因此,加强NANI和遗留氮协同管理是有效控制长江氮污染的关键.     

木沥河流域氮素污染及其污染源解析

为甄别粤港澳大湾区木沥河流域氮污染物来源,本研究应用铵盐同位素示踪技术、硝酸盐同位素示踪技术和多元线性混合模型等方法有效识别了该流域氮素来源的变化.结果表明,木沥河流域氮素污染严重,木沥河水体NH~+_4-N和NO~-_3-N浓度显著高于上游两条支流;除此之外,大坑山支流断面和木沥河下游养殖区断面虽无明显人口居住,仍然面临较高的氮素污染风险.铵盐同位素和硝酸盐同位素定性分析结果表明,木沥河流域氮素污染主要来源于土壤、肥料、大气颗粒物和动物及人排泄物;多元线性混合模型计算结果显示,大坑山支流上流处氮素主要来源为大气沉降,其贡献率在80%左右;鸡笼坑支流上游土壤有机氮平均贡献率可达33%,大于大坑山支流(9%)和木沥河(24%);大坑山支流下游、鸡笼坑支流下游和木沥河中上游污水及粪肥对氮素污染贡献率最高可达70%;值得注意的是,养殖区断面远离人口聚集地,各种养殖已被清理,但污水及粪肥的贡献率仍高达56%,远高于木沥河下游的淡水河水闸断面(3%),这可能要归咎于沉积物中残留的禽畜排泄物.本研究定性和定量地分析了木沥河流域氮素来源,为大湾区的水质管理和污染源治理提供了理论依据.     

奎河河水入渗对河岸带地下水氨氮和硝酸盐氮浓度的影响

为研究不同水文期河水与河岸带地下水的水量补给关系,以及河水中的氮污染物对河岸带近岸地下水水质的影响,选取了安徽省宿州市杨庄乡的奎河断面作为研究对象,基于氢氧同位素示踪技术、末端元混合模型、Pearson相关性分析和多元线性回归方法,分析河水、上游潜水等补给源对近岸含水层的ρ（NH₄+-N）和ρ（NO₃--N）的影响,并构建河岸带地下水氮浓度预测模型.结果表明:①平水期至丰水期期间河水与地下水的补给来源主要为大气降水,河水始终补给河岸带地下水,其中,河水对潜水层及弱承压层的补给率分别为10.87%~49.74%和0~19.78%.②空间分布上,ρ（NH₄+-N）和ρ（NO₃--N）均表现为河水>近岸潜水>近岸弱承压水,且在地下水中均呈现由河流向两岸递减的关系.③近岸潜水层与弱承压层的ρ（NH₄+-N）均随着河水和上游潜水ρ（NH₄+-N）贡献量的增加而升高,近岸潜水层的ρ（NO₃--N）随着河水和上游潜水ρ（NH₄+-N）贡献量的增加而升高.④相比于ρ（NO₃--N）,多元线性回归模型更能准确地预测近岸潜水层与弱承压层ρ（NH₄+-N）在ORP、ρ（DO）、河水ρ（NH₄+-N）贡献量,以及上游潜水ρ（NH₄+-N）和ρ（NO₃--N）贡献量综合影响下的变化趋势.研究显示,河水与上游潜水的线性混合是造成河岸带地下水氮污染的重要途径,河流氮污染防治措施将为河岸带地下水水质提供重要保障.      

辽河盘锦段与河口海域水体氮素分布特征及其与溶解氧的关系

选取辽河盘锦段至河口近岸海域区域进行研究水体中氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮的分布特征及其与溶解氧的关系进行研究。结果表明水中氮素含量高于海水,且氨氮表现尤为突出,可能与水体中溶解氧含量和微生物环境、海水的稀释和迁移有很大关系;河水中氮素与溶解氧的呈显著负相关,而海水中氮素与溶解氧的关系不明显。这可能与海水的质化作用有关。     

九龙江流域大气氮湿沉降研究

通过2004～2005年对位于我国东南沿海的九龙江流域及周边共17个站点的实地观测,运用GIS技术定量揭示了大气氮湿沉降强度和时空分布特征,并利用氮稳定同位素分析雨水硝态氮的主要来源.结果表明,①17个站点雨水总氮平均浓度为(2.20±1.69)～(3.26±1.37) mg·L-1(以N计,下同),铵态氮、硝态氮和有机氮分别占39%、25%和36%;②雨水氮浓度随降雨强度的增大呈降低趋势,旱季浓度明显大于雨季,降水对大气具有清洗作用;③低δ15N值表明雨水硝态氮主要来源于汽车尾气排放、化石燃料燃烧和化肥施用;④九龙江流域大气氮湿沉降量平均9.9 kg·hm-2,春夏2季约占全年的91%,大气氮湿沉降占沉降总量的66%,揭示了该地区1∶2的大气氮干湿沉降结构.大气氮湿沉降时空差异与降雨量和氮的排放直接相关.     

废水中氨氮和总氮的相关性分析研究

为了解废水中氨氮和总氮之间的关系,通过近三年濮阳市6个点位废水中的氨氮和总氮的监测数据,分析了氨氮和总氮之间的线性相关性,得出两者之间的线性系数.结果表明:废水中氨氮和总氮的相关关系较好,相关系数为0.927 0,秋季废水中氨氮和总氮的相关关系最好,其次是春季和冬季,夏季两者的相关性稍差,不同的废水监测点位,氨氮和总氮之间的线性关系有一定差别.     

深圳茅洲河下游柱状沉积物中碳氮同位素特征

对茅洲河下游12根沉积物柱状样中总氮(TN)、有机质(OM)、C/N值、δ~(15)N、δ~(13)C含量进行了测定,分析探讨了茅洲河下游及其主要支流沙井河沉积物中氮和有机质的分布特征及来源.结果表明,沉积物中TN平均含量为1 815.37 mg·kg~(-1),OM平均含量为22 401.68 mg·kg~(-1),与太湖和巢湖流域相比,研究区内TN和OM含量均处于较高水平,且随深度增加变化均较大.茅洲河下游沉积物中δ~(15)N、δ~(13)C含量范围为2.20‰~32.78‰、-27.53‰~-21.95‰,平均值分别为6.78‰、-25.41‰;C/N值范围为0.49~18.23;δ~(13)C随深度变化较为平缓,而δ~(15)N、C/N值随深度增加波动较大.研究区来源分析表明:C3植物与合成化肥为茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)的主要来源;藻类是深层沉积物与支流沙井河沉积物中有机质的主要来源.茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)中的氮素主要来源于无机化肥与土壤有机氮,深层沉积物与支流沙井河沉积物中的氮素主要来源于土壤流失和土壤有机氮.     

近10 a来珠江三角洲地区氮收支演变及区域差异分析

采用2000、2005 和2010 年三个不同时期的工业、农业、环保、自然条件和人口等相关数据,通过大量数理统计分析对近10 a 来珠江三角洲（简称“珠三角”）地区的氮收支演变与区域差异进行了评估。结果表明,在过去三个不同时期,珠三角地区氮的年输入、输出量有升有降,但是氮盈余总量却呈现出较显著的增加趋势,单位面积氮盈余量也从2000 年的43.43 kg/（hm²·a）增加到2010 年的51.92 kg/（hm²·a）。整个珠三角地区的负荷氮水平较全国平均水平偏高,但尚低于同样经济发展迅速、人口密集的长江三角洲地区的平均水平。快速的城市化发展和日益增强的人类活动对珠三角地区氮收支变化具有较大影响,且表现出非常显著的内部区域差异,深圳、东莞、佛山和广州等城市均面临较为严峻的氮污染潜势。