北京上甸子站气相色谱法大气CH4和CO在线观测方法研究

参照瓦里关全球大气本底站气相色谱在线观测系统的设计,通过系统调试、测试和参数优化,于2009年在北京上甸子区域大气本底站建立了高精度气相色谱法大气CH4和CO在线观测系统.该系统对CH4和CO的测量精度分别优于0.03%和0.45%,达到世界气象组织全球大气观测计划(WMO/GAW)的质量目标.研究建立了与该系统配套的标气选取方法及运行序列:选取可基本涵盖该站大气CH4和CO浓度范围的2瓶标气作为工作标气,其中CH4浓度分别为2 007.1×10-9、1 809.5×10-9(摩尔分数,下同),CO浓度分别为405.6×10-9、123.8×10-9,在高低浓度工作标气之间穿插分析3次大气样品,能够保证测量的准确度(观测浓度的标准偏差CH4<1.7×10-9、CO<1×10-9),同时可最大程度地节省工作标气.该方法已应用于华北地区本底大气CH4和CO的高精度连续观测.     

双通道气相色谱法观测本底大气中的CH_4、CO、N_2O和SF_6

在商用Agilent6890N气相色谱仪基础上,通过自组装、集成及调试,在青海瓦里关全球大气本底站建立了双通道气相色谱在线观测系统,以实现同时高精度分析本底大气中的CH4、CO、N2O和SF6.同时,利用保留时间定性,用峰高定量CH4、CO和SF6,用峰面积定量N2O,对体积分数分别为2000.3×10-9、199.8×10-9、320.04×10-9和5.9×10-12的CH4、CO、N2O和SF6混合标气重复进样110次,分析时每隔3个未知样品穿插分析1个标气,以保证分析结果的可靠性.该站试运行期间的数据表明,该系统分析CH4、CO和SF6的稳定性较好,能满足清洁本底大气高精度、高准确度分析要求,分析结果的相对标准偏差(RSD)分别为0.04%、0.50%、0.08%和1.80%.     

气相色谱-脉冲氦离子化检测法(GC-PDHID)分析大气中分子氢(H2)浓度

在商用Agilent7890A型气相色谱的基础上,通过自组装、集成及调试,建成了基于气相色谱-脉冲氦离子化检测器(GCPDHID,gas chromatography-pulsed discharge helium ionization detector)观测大气中H2浓度的高精度分析系统.系统采用保留时间定性,峰高定量,最低检测限约为1×10-9(摩尔分数,下同).对浓度约为600×10-9的标气重复进样140次用峰高定量的标准偏差优于0.3×10-9.系统对409.30×10-9~867.74×10-9浓度范围的大气H2具有较好的线性响应.系统使用2瓶标气定量,满足世界气象组织/全球大气观测计划(WMO/GAW)对本底大气H2观测的比对目标.2013年1~11月在广州城区开展大气H2采样观测,采集的样品运回北京实验室利用所建系统进行浓度分析,结果表明该城区大气H2浓度在450×10-9~700×10-9之间波动,观测到最低值出现在每日14:00(北京时,下同),最高值在20:00,其大气H2季节变化趋势与北半球同纬度站点情况类似.     

深圳市道路交通源温室气体排放特征分析

于2019年9月～2020年7月对深圳市福田区路边的大气CO2、CH4、N2O和CO浓度进行了观测分析.结果显示,其观测时段平均浓度分别为(430.8±6.1)×10-6、(2318.5±137.9)×10-9、(332.6±1.6)×10-9和(333.4±121.2)×10-9.CO2与CO浓度的季节变化表现为冬季...     

轻型汽油车CH4和N2O排放因子研究

我国的机动车温室气体排放研究多集中于CO2排放,而CH4和N2O排放的相关研究主要是依据欧美开发的模型进行的,缺乏CH4和N2O实车测试的研究.本研究选取22辆轻型汽油车,利用底盘测功机开展了整车台架测试和采样分析,获得了车辆在NEDC工况下的CH4和N2O排放因子.结果表明,国Ⅰ~国Ⅳ阶段轻型汽油车CH4平均排放因子分别为0.048、0.048、0.038和0.028 g·km-1,N2O则分别为0.045、0.039、0.026和0.021 g·km-1.在轻型汽油车单车排放的CO2、CH4和N2O三类温室气体(以CO2当量计)中,CH4和N2O排放的分担率均随排放标准的加严而逐渐降低,其中CH4排放在温室气体排放中不足0.5%,N2O排放分担率在3.03%~6.35%之间.因此,排放标准的加严可以有效减少CH4和N2O的排放,以减缓机动车排放带来的温室效应.     

沼泽湿地CO2、CH4、N2O排放对氮输入的响应

利用静态暗箱-气象色谱法，选取小叶章沼泽化草甸进行野外原位试验，研究氮输入对沼泽湿地CO2、CH4和N2O等3种温室气体排放的影响,结果表明：氮输入对沼泽湿地CO2和CH4排放有明显影响，其季节排放总量分别是对照处理的1.3和2.5倍，但对CO2和CH4的季节变化模式无明显影响；氮输入对N2O的排放强度和季节变化模式均有显著影响,CO2排放通量与5cm深土壤温度存在显著的正相关关系，与地表温度和1.5m气温存在指数关系，而CH4和N2O排放与温度之间没有显著的相关性．在20、100和500年时间尺度上氮输入处理的CH4和N2O全球增温潜势（GWP）分别比对照处理增加了150％、150％和80％，表明氮输入在长、短时间尺度上都是增强CH4和N2O的温室效应的。     

大连湾表层海水CO2、CH4和N2O的分布及海-气交换通量

根据2009和2010年两个航次对大连湾进行的大面调查,测定了不同季节表层海水中CO2分压、CH4和N2O的水平分布。结果表明,大连湾表层海水pCO2的季节变化不大,秋冬两季表层海水pCO2范围分别为44.00~51.55 Pa和35.45~56.21 Pa,统计平均值分别为47.77 Pa和40.05 Pa;大连湾表层海水中溶解CH4浓度的季节变化不大,但其饱和度差异明显,秋季远高于冬季;海水中溶解N2O饱和度的季节变化不大,浓度变化较显著,冬季远高于秋季。利用Liss和Merlivat公式和Wanninkhof公式分别估算了大连湾秋冬2个季节三者的海-气交换通量,结果表明秋季大连湾为大气CO2、CH4和N2O的源区,而冬季大连湾主要为大气CO2的汇区,是大气CH4和N2O的源区。     

龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究

针对黑龙江龙凤山区域大气本底站2009年1月～2011年12月低层(离地10 m)和高层(离地80 m)大气CO2在线观测数据,选取低层数据重点开展研究,分析地面风向和风速等因素对观测CO2浓度的影响.结果表明,龙凤山低层大气CO2浓度明显受局地源汇影响,其与高层观测结果差异在白天08:00～17:00相对较小,小于(0.5±0.5)×10-6(物质的量比).春、夏和秋这3个季节E-ESE-SE-SSE扇区来向的地面风会明显抬升大气CO2浓度,而冬季N-NNW-NW-WNW扇区CO2浓度明显较高.该站4个季节近地面CO2浓度随着风速增大而逐渐减小,在冬季尤为明显.结合日变化及地面风的影响,对低层观测数据进行初步本底/非本底筛分,筛选出代表东北区域混合均匀CO2水平的本底数据占总数据的30.7%.本底CO2浓度季节变化显示该站大气CO2浓度呈现冬季高夏季低的趋势,季振幅约为(36.3±1.4)×10-6,明显大于同期WMO/GAW同纬度站点观测结果,2009～2011年龙凤山大气CO2平均增长率为2.4×10-6a-1.     

南京夏季城市冠层大气 CO2浓度时空分布规律的观测

城市是CO2重要排放源,直接观测城市中大气CO2浓度对于研究人类活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在城市中多个站点、多个高度上观测大气CO2浓度则有助于认识城市CO2浓度的时空变化规律,确定其影响机制.本研究于2014年7月18日至7月25日在南京主城区东、西、南、北和中共5个方位(100 m左右高度),2014年8月3日至2014年8月9日在南京主城区中部站点的3个高度(30、65和110 m)观测CO2浓度.结果表明:1南京主城区垂直方向上CO2浓度存在明显梯度,近地面30 m处CO2浓度受人为活动影响明显,平均值达427.3×10-6(±18.2×10-6)(摩尔分数,下同),高层65m、110 m处CO2浓度混合均匀,平均值分别为411.8×10-6(±15.0×10-6)和410.9×10-6(±14.6×10-6).大气层结越稳定,CO2浓度越高,垂直梯度越大.2南京主城区CO2浓度的水平分布受风和大气稳定度的控制.观测期间盛行东北风向,导致CO2浓度分布整体呈现西南高,东北低的格局,城市主城区上下风向CO2浓度差为7.8×10-6.而且水平风速越大,越有助于将上风向的CO2传输至城市的下风向,CO2浓度差就越小.大气层结越稳定,整体CO2浓度越高.3南京主城区5个站点CO2浓度均有明显的日变化,日最高值出现在交通早高峰期间,谷值在17:00左右,在19:00左右有时会因交通晚高峰而出现次高值.     

云南香格里拉本底站大气CH4体积分数及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2010年7月—2011年10月在云南香格里拉大气本底站对大气CH4进行了在线观测.结果发现,该站春、夏、秋、冬季CH4平均本底值分别为(1850.7±6.9)×10-9(体积分数,下同)、(1850.9±13.4)×10-9、(1865.6±16.1)×10-9和(1839.2±6.5)×10-9.全年体积分数在9月最高,12月最低,月均值振幅约39.6×10-9.4季日平均最低值均出现在14:00—16:00.日变化振幅在冬季最小,秋季最大,分别为4.4×10-9和10.0×10-9.西南来向的地面风会明显抬升CH4体积分数,而北偏东来向的地面风显著降低观测结果.通过4季每日整点后向轨迹聚类计算,结合观测资料分析发现,该站CH4主要受西南来向气团传输影响,尤其在春、夏、秋3季.     

江西赣州站大气CO2和CH4浓度变化特征研究

通过分析2018年12月—2019年11月江西赣州站大气CO₂和CH₄浓度高精度在线观测资料,对其CO₂和CH₄浓度变化特征进行了研究,分析了区域大气输送的影响以及潜在排放源区分布特征.结果表明：研究期内赣州站CO₂和CH₄的平均浓度分别为433.1×10^-6和2142.5×10^-9.赣州站CO₂和CH₄浓度日变化均表现为日间低、早晚高,CO₂浓度日振幅在夏季最大,为29.7×10^-6,冬季最小,为6.9×10^-6.CH₄浓度日振幅在秋季最大,为145.1×10^-9,冬季最小,为41.4×10^-9.CO₂本底浓度季节变化表现为4—8月迅速下降,8—11月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在8月,季节振幅为26.2×10^-6.CH₄本底浓度季节变化表现为1—7月逐渐下降,7—9月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在7月,季节振幅为79.5×10^-9,基本可代表江西赣州地区混合均匀大气的CO₂和CH₄季节变化状况.与南昌站对比分析表明,赣州站各季节CO₂和CH₄本底浓度均低于南昌站.赣州地区CO₂和CH₄潜在源区主要分布在江西北部、湖北东部、安徽南部和珠江三角洲地区.     

青海南部高原积雪期与生长季高寒草甸土壤CO2、CH4和N2O通量的观测

以静态箱采集气体和气相色谱分析气体浓度方法,测定分析了青海南部高原积雪期和生长季高寒草甸土壤CO_2、CH_4和N_2O通量.结果表明在积雪集中期的3月3日和4日,积雪深度为9~10 cm时,土壤CO_2通量为1.33 g·(m~2·h)-1、N_2O通量为0.21 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-0.19 mg·(m~2·h)-1;在积雪末期的4月30日,积雪深度在8~9 cm时,土壤CO_2通量为4.70 g·(m~2·h)~(-1)、N_2O通量为0.24 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-1.23 mg·(m~2·h)-1;积雪深度小于4 cm时,土壤CO_2和N_2O通量较低或为负值,土壤CH_4通量为负值且绝对值较小.土壤CO_2和N_2O通量与积雪深度呈正相关、土壤CH_4通量与积雪深度呈负相关(P0.05),土壤CO_2与CH_4通量及CH_4与N_2O通量间呈负相关、土壤CO_2与N_2O通量间呈正相关.土壤CO_2和N_2O通量在生长季较高、在积雪末期其次、在积雪集中期较低;土壤CH_4通量为负值,其绝对值在生长季和积雪末期较大.结果说明积雪改变将影响青藏高原高寒草甸土壤温室气体通量.     

2010年中国机动车CH4和N2O排放清单

中国大部分机动车温室气体排放研究都集中于CO₂排放,对于CH₄和N₂O等排放的研究鲜见. 以中国机动车污染防治年报(2011年)、中国汽车工业年鉴(2011年)、中国统计年鉴(2011年)以及交通运输部发布的相关信息和数据(2011年)等为基础,结合文献调研和2008─2010年对北京、广州等国内10余座典型城市的实地调查结果,获得2010年我国机动车活动水平及排放特征. 基于上述基础信息,解析得到按不同车型、燃料和车龄分布的机动车保有量、年均行驶里程及排放因子,建立2010年中国机动车CH₄和N₂O排放清单. 结果表明:2010年中国机动车CH₄和N₂O排放量分别为23.90×104和6.01×104t,折算成CO₂分别为501.99×104和1862.51×104t. 不确定性分析则显示,中国CH₄排放量在18.21×104～27.52×104t之间,N₂O排放量在4.32×104～7.62×104t之间. 在机动车中,汽车CH₄和N₂O排放量最大,分担率(某车型污染物排放量占机动车排放总量的比例)分别为77.99%和94.22%,而摩托车和农用车排放分担率较小. 在各类汽车中,CH₄排放主要来源于轻型汽油车和天然气出租车,二者的排放分担率分别为47.98%和23.42%;N₂O排放则主要源于轻型汽油车,其分担率为73.09%. 因此,轻型汽油车是削减机动车CH₄和N₂O排放的重点车型,同时天然气出租车也应作为控制CH₄排放的主要车型.      

瓦里关大气二氧化碳和甲烷时间变化特征

于2009~2010对瓦里关山大气二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)进行了连续观测.结果表明,瓦里关山夏季频繁受到区域排放的影响,大约17%的CO2浓度标识为污染浓度.2009~2010年CO2平均浓度390.72×10-6,较1995~2008年高17.4×10-6;2009~2010年CH4中位浓度为1851.11×10-9,较2002~2006年高16×10-9,意味着区域内CO2和CH4的排放仍在不断增加.利用遗传算法改进的神经网络模型插补数据获得了完整的空气温度、风速、CO2和CH4浓度时间序列,并对时间序列展开了傅立叶分析.在天时间尺度,由于太阳活动的逐日变化,气象因子、CO2和CH4功率谱在24 h和12 h有着非常明显的谱峰.在月时间尺度,CO2浓度在30 d的周期内有明显的谱隙,意味着气象和物候因素在这个时间尺度上对CO2浓度的影响并不明显.     

市政污水厂典型A2O工艺低碳运行的系统性评估

在“碳达峰、碳中和”的目标下，系统评估典型A²O工艺运行的碳排放当量及其组成，对我国市政污水厂的低碳运行具有重要的指导意义.以焦作市第一污水厂2020年的运行资料为研究案例，基于相关指南，引入水温因素构建阿伦尼乌斯公式模型用于核算直接碳排放过程，从电能消耗、药剂投加和污泥运输这3个方面核算间接碳排放过程.结果表明，CH₄和N₂O日排放强度为(115±56)kg·d^-1和(30±18)kg·d^-1;生化处理工段的能耗和药剂间接碳排放占比分别达到48.4%和51.3%; 2020年污水厂总计碳排放当量(以CO₂eq计)为2.17×10⁴t,单位污水碳排放当量(0.63±0.07)kg·m^-3;不同碳排放占比的大小顺序为：污水能耗(36.5%)>污水药剂(26.6%)>N₂O直接(15.4%)>污泥药剂(9.6%)>污泥能耗(6.7%)>CH₄直...     

厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征

了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.     

外加微量N2H4下SBR中硝化微生物特性

运行实验室规模单级硝化序批式反应器(SBR),研究长期外加微量N_2H_4(约3 mg·L~(-1))对硝化污泥中功能微生物好氧氨氧化菌(AOB)、亚硝酸盐氧化菌(NOB)的影响.结果表明,外加微量N_2H_4的硝化污泥中,AOB主要属于亚硝化球菌(Nitrosococcu)属和亚硝化单胞菌(Nitrosomonas)属,另有少部分属于亚硝化螺旋菌(Nitrosospira)属,NOB属于硝化杆菌(Nitrobacter)属.外加微量N_2H_4前后,AOB amoA基因拷贝数(以干污泥计)由1.0×10~9copies·g~(-1)减少为2.09×10~4copies·g~(-1),NOB nxrB基因拷贝数由1.28×10~7copies·g~(-1)减少为2.56×10~5copies·g~(-1).AOB对环境因素较NOB相比更为敏感,N_2H_4对硝化微生物的抑制与毒性作用使外加微量N_2H_4的硝化污泥中AOB流失幅度大于NOB,但定量PCR方法无法准确比较N_2H_4对AOB与NOB活性抑制的强弱.长期外加微量N_2H_4破坏硝化微生物活性,使反应器崩溃.因此在没有厌氧氨氧化菌(AnAOB)消耗N_2H_4的亚硝化系统中,企图通过调控外加N_2H_4浓度水平抑制NOB活性,从而进一步洗脱NOB提高脱氮性能可能无法实现.     

地膜覆盖对稻-油轮作农田温室气体排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内的稻-油轮作为研究对象,采用静态箱/气相色谱法,对覆膜和对照(不覆膜)处理下稻油轮作CO2、CH4和N2O排放特征进行了为期1 a的原位观测.结果表明,稻-油轮作农田CO_2、CH_4和N_2O排放通量均呈现出明显的季节变化,且2种处理下这3种温室气体的季节变化模式相似.覆膜处理下稻-油轮作农田全年CH_4排放量为(46. 14±13. 40) kg·hm~(-2),相比于对照处理下的(18. 61±2. 05) kg·hm~(-2),提高了147. 93%(P 0. 05),但覆膜对CO_2和N_2O的排放影响并不显著,覆膜及对照处理下CO2年排放量分别是(-47. 54±2. 11) t·hm~(-2)和(-47. 60±2. 19) t·hm~(-2),N2O年排放量分别是(18. 94±4. 74) kg·hm~(-2)和(23. 14±3. 68) kg·hm~(-2).覆膜和对照处理下GWP值分别为-41. 16 t·hm~(-2)和-40. 95 t·hm~(-2),表现为大气温室气体的吸收汇,但差异并不显著.     

东莞市低碳路径下加速电气化对CO2和污染物协同减排影响

城市是能源消耗的中心，电气化可以整合城市能源结构，实现清洁能源高效利用，探究城市低碳路径下加速电气化的协同减排影响对实现城市减污降碳至关重要.基于长期能源替代规划模型(LEAP-DG),设置了基准情景、低碳情景和加速电气化情景等3类情景，评估电气化措施在不同电力结构下的减排潜力，量化重点部门的措施贡献，探讨广东省典型制造业城市东莞的协同减排效果.结果表明，电力结构优化促进了电气化措施的协同减排效果，低碳路径下加速电气化将进一步降低电力污染物排放强度，2050年，东莞市CO₂、 NO_x、 VOC和CO减排7.35×10⁶、 1.28×10⁴、 1.62×10⁴和8.13×10⁴ t, SO₂和PM_2.5消费侧减排量和生产侧增排量达到平衡.电气化渗透速率和电力结构优化协调发展是电气化措施实现减排效益的关键，工业和交通部门加速电气化将同时降低CO₂和大气污染物排放，交通部门得益于燃油车和电动车的高...