北京市冬季PM_(2.5)污染特征与区域传输影响研究

选取北京师范大学监测点于2015年1月进行PM_(2.5)样品采集,应用离子色谱仪(IC)分析PM_(2.5)中水溶性无机离子质量浓度,采用WRF-CAMx-PSAT模型系统对采样时段PM_(2.5)及典型离子的区域来源进行了模拟。结果表明,采样期间(2015年1月2—20日)与重污染过程(2015年1月13—15日)北京PM_(2.5)质量浓度分别为(105.9±72.6)μg/m~3和(232.2±80.2)μg/m~3,PM_(2.5)中总水溶性无机离子质量浓度分别为(47.4±39.8)μg/m~3和(120.7±23.3)μg/m~3,分别占PM_(2.5)的44.2%和53.9%。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是水溶性离子的主要组分,非重污染过程和重污染过程这3种水溶性离子质量浓度之和分别占总水溶性离子质量浓度的80.5%和89.3%。模拟结果显示,本地源排放是北京市PM_(2.5)、SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+的主要来源,贡献率分别为81.4%、79.5%、58.1%、95.3%,北京周边源排放对PM_(2.5)贡献率较大的有保定、天津、张家口、唐山,这4市占北京周边省市排放源贡献率的72.0%。     

乌鲁木齐市采暖期与非采暖期大气PM_(2.5)和PM_(10)中水溶性离子特征分析

为了解乌鲁木齐市采暖期和非采暖期大气颗粒物(PM_(2.5)和PM_(10))水溶性离子污染特征,于2015年在乌鲁木齐市采集两个时期大气颗粒物样品,采用离子色谱仪(IC)等仪器对PM_(2.5)和PM_(10)中的9种水溶性离子进行了定量分析。结果表明,乌鲁木齐市采暖期PM_(2.5)与PM_(10)中水溶性离子平均质量浓度分别为(76.26±36.15)μg/m3和(88.94±41.43)μg/m3,约为非采暖期的2倍,主要水溶性离子是SO2-4、NH_4~+、NO-3和Cl-,这4种水溶性离子分别占PM_(2.5)和PM_(10)中总水溶性离子的88.91%和90.03%;非采暖期PM_(2.5)与PM_(10)中水溶性离子平均质量浓度分别为(37.62±14.03)μg/m3和(44.12±16.79)μg/m3,主要水溶性离子是SO2-4、NH_4~+、NO-3和Ca2+,这4种水溶性离子分别占PM_(2.5)和PM_(10)中总水溶性离子的88.18%和86.96%。采暖期PM_(2.5)和PM_(10)中NH_4~+、SO2-4、NO-3三者之间有强相关性,它们可能具有相似的来源;而非采暖期NH_4~+和SO2-4、Cl-的相关性最强,非采暖期NH_4~+在PM_(2.5)和PM_(10)中主要以(NH_4)2SO4和NH_4Cl形式存在。采暖期和非采暖期乌鲁木齐市[NO-3]/[SO2-4]均小于1,推测乌鲁木齐市颗粒物污染可能主要来源于固定排放源。     

基于在线观测的北京冬季一次PM2.5重污染过程特征分析

选取2017年1月初北京一次典型PM_(2.5)重污染过程为研究对象,应用污染物在线监测仪器并结合气象要素对地面PM_(2.5)及化学组分质量浓度污染特征进行了分析,采用微脉冲激光雷达对垂直方向进行观测,分析边界层及消光系数的变化特征。结果表明,从PM_(2.5)质量浓度的演变过程来看,本次污染可大致分为爬升、重污染、清除3个阶段。重污染时期的气象特征为高湿、低压、低风速;南部琉璃河((336.8±118.6)μg/m~3)、永乐店((323.1±86.2)μg/m~3)PM_(2.5)污染水平相近,均高于城区车公庄((278.7±138.7)μg/m~3);碳组分和二次水溶性离子是PM_(2.5)的主要组分,占到PM_(2.5)质量浓度的58.09%(车公庄)、71.43%(琉璃河)、76.57%(永乐店);SO2-4质量浓度上升显著,在总组分中比例由非重污染时期的16.73%升高到重污染时期的22.29%;3处监测点SOR和NOR均值分别为0.57和0.24,表明重污染期间二次转化明显。垂直方向观测结果表明,重污染时期边界层高度明显降低;气溶胶近地面消光系数高,表明污染物主要集中在近地面层。     

北京典型污染过程PM2.5的特性和来源

通过采集北京2010年12月—2011年3月冬春季节大气细颗粒物PM2.5样品,分析了冬春季典型污染时段灰霾和沙尘期间大气细颗粒物PM2.5的质量浓度和其中元素、水溶性离子、有机组分OC和EC特性,及其季节变化和来源.结果表明,北京灰霾和沙尘期间PM2.5日均质量浓度分别高达301.8 μg/m3和284.8 μg/m3,是美国EPA PM2.5日均质量浓度限值(35 μg/m3)的8.62倍和8.14倍.灰霾时段,人为污染元素(S、Cu、Zn、As、Se、Cd、Sb、Pb)、二次无机离子(NH4+、NO3-、SO42-)和二次有机碳(SOC)的质量浓度均高于沙尘天气和非污染天气.沙尘天气时地壳元素(Na、Mg、Al、Ca、Fe等)的质量浓度高于灰霾天气和非污染天气.北京冬春季节PM2.5主要来源于燃煤和工业过程、二次转化、地面扬尘、机动车尾气和生物质燃烧.灰霾污染时段二次转化贡献率较高,沙尘污染时段地面扬尘贡献率较高.     

保定市城区典型家庭室内PM_(2.5)中BDE-47的污染特征研究

以保定市为研究区域,采集城区家庭室内一年四季的PM_(2.5)样品,对家庭室内PM_(2.5)的质量浓度水平和其中BDE-47污染特征、季节变化、灰霾天气的影响以及呼吸暴露水平等进行研究。结果表明,家庭室内PM_(2.5)的质量浓度范围为42.0～180μg/m3,室内外空气中PM_(2.5)质量浓度具有良好相关性。家庭室内PM_(2.5)中BDE-47的质量浓度为0.28～12.1 pg/m3,平均质量浓度为(3.24±3.08) pg/m3,与文献报道水平相近。家庭室内PM_(2.5)中BDE-47的质量浓度具有明显的季节性,冬季室内PM_(2.5)中BDE-47的水平显著高于其他季节(p 0.05),春季和秋季的质量浓度水平相近但显著高于夏季(p 0.05)。灰霾天家庭室内PM_(2.5)中BDE-47的质量浓度略高于非灰霾天,但差异并不显著(p 0.05)。呼吸暴露风险评估结果表明,儿童和成人对家庭室内PM_(2.5)中BDE-47的呼吸摄入量分别为2.81～6.05 pg/(kg·d)和1.55～3.33 pg/(kg·d); BDE-47对儿童和成人的致癌风险分别为4.21×10~(-4)～9.08×10~(-4)和2.32×10~(-4)～5.00×10~(-4),均超过世界卫生组织规定的可接受的癌症风险1.0×10~(-4),表明居民暴露室内PM_(2.5)中BDE-47具有潜在致癌风险。     

典型固定燃烧源颗粒物成分谱特征研究

为了研究典型固定燃烧源颗粒物成分谱特征,于2013年在河北省应用固定源稀释采样系统采集燃煤电厂、燃煤锅炉、水泥窑及焦化厂炼焦炉等固定燃烧源排放的颗粒物(PM_(10)和PM_(2.5))样品。采样点设置在脱硫除尘器后,稀释比控制在20倍,采样流量为16.7L/min,采集3~4 h,每种颗粒物采集3个平行样品。应用ICP-MS、离子色谱仪和DRI碳质分析仪对PM_(10)和PM_(2.5)样品中的元素组分、水溶性离子及OC/EC组分质量分数进行了分析。结果表明,采用循环流化床锅炉的燃煤电厂排放的PM_(10)中主要组分为Al、Ca、SO_4~(2-)、OC,其质量分数分别为12.1%±5.3%、20.4%±7.3%、9.7%±3.1%、26.7%±8.2%,PM_(2.5)主要组分为Al(11.4%±4.7%)、Ca(17.9%±5.8%)、SO_4~(2-)(11.5%±2.8%)、OC(30.4%±10.8%);采用煤粉炉锅炉的燃煤电厂排放的PM_(10)中主要组分为Al、Ca、SO_4~(2-),其质量分数分别为18.9%±6.4%、12.8%±4.3%、6.2%±2.3%,PM_(2.5)主要组分为Al(9.5%±3.7%)、Ca(12.8%±5.5%)、SO_4~(2-)(10.8%±3.6%)。燃煤锅炉排放的颗粒物中主要组分为Na、Ca、Al、Fe、S、SO_4~(2-)、OC,水泥窑窑尾烟气颗粒物中Na、S、Ca、SO_4~(2-)、Mg~(2+)、OC质量分数较高,炼焦炉排放的颗粒物中主要组分为S、SO_4~(2-)、NH_4~+、OC。4类固定燃烧源PM_(10)和PM_(2.5)成分谱中各成分的相关系数均在0.9以上,但分歧系数分析结果表明PM_(10)和PM_(2.5)颗粒物成分谱差异性较大。     

京津冀典型城市PM_(2.5)污染的健康风险及经济损失研究

京津冀地区是中国北方经济规模最大、最具活力的地区,也是中国空气污染最严重的区域之一。京津冀地区的PM_(2.5)质量浓度一直远超我国环境质量标准的二级限值(35μg/m~3),其中石家庄市在2013年PM_(2.5)的年均质量浓度高达156μg/m~3。而PM_(2.5)对人体健康有严重的影响,是与健康关系最为密切的一类大气污染物。定量评价PM_(2.5)对人群健康的危害,不仅具有重要的学术研究意义,还可以为空气质量和卫生指标的决策提供重要的科学依据。根据京津冀典型城市北京、天津和石家庄市的PM_(2.5)污染特征、基础健康资料和暴露-反应关系系数,利用健康风险评估模型,选择呼吸系统疾病、心血管疾病等作为健康终端,研究三地受PM_(2.5)污染的影响。并且采用效益转换法估算了3个城市PM_(2.5)质量浓度变化引起的健康风险的经济损失。结果表明,慢性支气管炎和心血管疾病的死亡率、发病率及其经济损失受PM_(2.5)污染影响最大。其中,2017年北京市慢性支气管炎和心血管疾病死亡的经济损失占总经济损失的比例分别高达87. 75%和7. 86%。同一暴露水平下人口密集、经济发达的城市所受的健康风险及经济损失更大。2017年北京市由PM_(2.5)污染所造成的健康风险的经济损失为333. 91亿元,天津市为211. 09亿元,石家庄市为169. 34亿元;随着大气污染防治行动的开展,由PM_(2.5)引起的健康风险及其经济损失也随之下降,相比于2013年三地的降幅分别达到32. 5%、35. 5%和32. 1%。     

基于遗传BP神经网络模型的矿井突水水源判别

在分析矿井突水水源的水化学特征基础上,选取常用的Na~++K~+,Ca~(2+),Mg~(2+),Cl~-,HCO_3~-,SO_4~(2-)等6种离子质量浓度作为水源判别的依据,将具有局部搜索能力的BP神经网络和具有全局寻优功能的遗传算法(GA)进行结合,提高神经网络的泛化性。为了验证其优点,分别采用BP和GA-BP两种神经网络模型对20组训练样本进行训练,并对6组待测样本进行判别。结果表明:GA-BP神经网络模型克服了BP神经网络初始权值与阈值的随机性、易陷入局部最优的缺点,能提高BP神经网络的判别精度;虽然经过GA初始化的BP神经网络在训练过程中收敛速度与误差均不如未优化的BP神经网络,但GA-BP网络模型泛化性却高于BP网络模型,能提高突水水源的判别准确性。     

基于地面监测的京津冀PM_(2.5)时空变化特征研究

为掌握京津冀PM_(2.5)的总体污染情况,基于京津冀地区13个城市2014年2月—2018年1月的PM_(2.5)地面监测站数据,采用ArcGIS地统计学的普通克里金插值、SPSS的系统聚类分析和MATLAB的小波分析方法,对该区域PM_(2.5)质量浓度时空变化特征进行综合研究。结果表明:京津冀区域PM_(2.5)质量浓度呈南高北低、逐年下降趋势,"大气十条"成效显著;系统聚类结果良好,PM_(2.5)呈现地带差异性和区域相似性特征,由北向南分为Ⅰ类城市张家口、承德、秦皇岛,Ⅱ类城市北京、天津、廊坊、沧州、唐山,Ⅲ类城市保定、石家庄、邢台、邯郸、衡水;利用db6小波进行6层分解,再对最高层低频系数进行重构,发现每个区域都具有较显著的冬春高、夏秋低的年际变化规律,各区域典型城市冬季单峰特征明显,邢台和唐山峰值较高,基本在180μg/m3和120μg/m3左右,承德则在60μg/m3以下。     

滤料对微细粒子过滤性能实验研究

滤料是捕集微细粒子的最有效材料,其性能直接影响着除尘效果。本文研究了不同风速下不同克重、不同透气度的涤纶针刺滤料和PTFE水刺滤料的分级计数效率、PM_(2.5)计重效率性能。结果表明,过滤效率随克重的增大而增大,随过滤风速的增大而减小;如过滤直径为2.5μm的粒子,1.5 m/min风速下涤纶针刺毡的克重从500 g/m~2增加到600 g/m~2时效率从69.97%增加到81.84%;风速从1.5 m/min增加到3.0 m/min时,500 g/m~2涤纶针刺毡的效率从69.97%减小到44.69%。     

基于单颗粒质谱技术的石家庄冬春季气溶胶成分特征及混合状态研究

利用位于石家庄市大气梯度监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪分析了冬、春季大气环境中气溶胶的化学组成及混合状态,并采用ART-2a分类法对气溶胶分类。结果表明,石家庄市大气中主要存在8类颗粒物,即元素碳(EC)、有机碳(OC,相对分子质量小于150)、高分子有机碳(HOC,相对分子质量大于150)、混合碳(元素-有机碳混合,ECOC)、重金属、左旋葡聚糖碎片(LEV)、矿物质和富钾颗粒。8类颗粒中绝大部分包含SO_4~-、NO_2~-和NO_3~-等二次离子组分,表明采集到的颗粒物大都经历了不同的老化,或与二次组分进行了不同程度的混合。冬季气溶胶的主要成分是OC(数浓度36.1%),谱图含有C2H+3、C_2H_3O~+、C_5H_3~+、C_6H_5~+等离子,主要来自化石燃料、生物质等燃烧产生的一次排放颗粒,以及由挥发性有机物光化学氧化而成的二次有机颗粒;春季气溶胶的主要成分是EC(数浓度43.6%)和矿物质(数浓度15.4%)。EC中含有一系列单质碳峰,来自化石燃料或木材等生物质不完全燃烧的一次排放;矿物质颗粒中含有Mg~+、Al~+、Ca~+、Fe~+及SiO_3~-,主要来自扬尘。发生灰霾时,冬季OC和ECOC颗粒占比增大,EC颗粒占比减小;春季矿物质和ECOC颗粒占比变大,OC颗粒占比变小。随着灰霾天气发生,冬、春季碳气溶胶与二次无机气溶胶颗粒的混合加剧,而NH_4~+与碳气溶胶的混合加剧最为明显。冬季气溶胶的数浓度与气象因素的相关性高于春季,而低风速、高湿度和低气压易导致灰霾出现。石家庄市春季和冬季气溶胶污染应分别从机动车尾气、扬尘及燃煤、制药企业加以管控。     

矿井突水水源识别的RS-LSSVM模型

为了对矿井突水水源进行准确、高效的判别,综合考虑水化学特征,选取Ca~(2+),Mg~(2+),K~++Na~+,HCO-3,SO2-4,Cl~-和总硬度7个指标的质量浓度(mg/L)作为矿井突水水源的最初判别指标。利用粗糙集(RS)理论的属性约简来筛选水化学特征指标,用以作为水源识别的核心判别指标,建立基于RS的矿井突水水源识别的最小二乘支持向量机(LSSVM)模型。选用约简处理后的13组煤矿数据对模型进行训练,再用训练好的模型对另外12组突水数据进行水源判别,并与未进行属性约简的LSSVM模型及Fisher判别分析法、随机森林方法进行对比。结果表明,利用属性约简方法可以很好地排除原始数据中的冗余信息干扰,因而能有效判别矿井突水水源,使矿井突水水源模型的误判率降低至0;而且指标约简过程可以降低LSSVM运算的复杂度,也能够提高判别效率。     

盐度胁迫对云纹石斑鱼鳃离子调节酶及渗透压的影响

为探讨云纹石斑鱼鳃离子调节酶活力及血清渗透压对盐度骤降的响应,设置4个盐度梯度(27、21、15和9)对云纹石斑鱼进行盐度骤降胁迫试验,在0、1 d、2 d、3 d和7 d时取样,测定其鳃中Na+/K+-ATP(NKA)酶、Ca~(2+)-ATP酶(Ca~(2+)-ATPase)、琥珀酸脱氢酶(SDH)、乳酸脱氢酶(LDH)活力及血清渗透压。结果表明,盐度21组与15组NKA及Ca~(2+)-ATPase活力在第1 d大幅上升,显著高于对照组(p0.05),随后下降趋于稳定,而盐度9组NKA及Ga2+-ATPase活力一直呈下降趋势;血清渗透压呈先下降后上升的变化趋势(p0.05);SDH活力变化与离子酶一致(p0.05);LDH活力变化与离子酶相反(p0.05)。研究表明,在盐度骤降的情况下,云纹石斑鱼鳃进行渗透压调节分为两个阶段,一是应激反应阶段,此时NKA及Ca~(2+)-ATPase迅速升高,血清渗透压降低;二是适应阶段,离子酶活力下降趋于稳定,血清渗透压升高恢复至正常水平,而且SDH与LDH酶活力也相应变化,为渗透压调节提供能量。     

空气重金属污染物监测方法研究进展

<正>引言随着中国经济的快速发展,环境空气污染问题越来越被人们重视。自《环境空气质量标准》(GB3095-2012)实施以来,空气质量评价体系由原先的"老三项"(PM_(10)、SO_2、NO_2)调整为"新六项"(PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、CO、O_3)。然而,颗粒物中的重金属污染物的浓度却未被纳入到评价体系中。实际上,从2008年开始,我国的重金属污染事件层出不穷,"2011年     

北京森林大气PM_(2.5)中水溶性无机离子垂直分布特征

研究了城市森林生态系统PM2.5及其组分的垂直分布,在北京市奥林匹克森林公园内的监测塔上,分别于冬季(树木无叶期)和春季(幼叶期)开展观测,观测了Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-、NO-3和SO2-4的质量浓度。结果表明,SO2-4和NO-3为PM2.5水溶性无机离子的主要成分,其质量浓度之和占总PM2.5水溶性无机离子质量浓度的50%以上。冬季ρ(NO-3)/ρ(SO2-4)为0.525,春季为0.611,表明移动源的影响明显小于固定源。水溶性无机离子质量浓度在一天内出现两个高峰值,分别在6:00—10:00和18:00—22:00,总的趋势是白天质量浓度高于夜晚,这与周围生活环境和气象等因素有密切关系。无叶期时,8种离子质量浓度随高度增加没有明显变化特征;幼叶期时,PM2.5水溶性离子质量浓度随垂直高度增加而增加,在不同垂直高度上有明显的质量浓度梯度变化。     

保定市环境空气PM_(2.5)中多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

为探究保定市PM_(2.5)中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其健康风险,于2017年1月和7月采集了保定市城区5个地点的PM_(2.5)样品,利用气质联用仪测定了16种优控PAHs的质量浓度。结果表明,保定市夏季和冬季PAHs平均质量浓度分别为(7.16±2.23) ng/m~3和(629.73±338.53)ng/m~3。特征比值分析表明,机动车燃油排放、生物质和煤燃烧排放是保定市环境空气PM_(2.5)载带PAHs的主要来源。终生致癌风险(ILCR)评估结果表明,成人夏季和冬季ILCR分别为4.59×10-6和6.47×10-4,提示具有较高的健康风险,需要采取措施进行防控。     

D201负载Fe(Ⅲ)对Sb(Ⅲ)废水吸附性能的试验研究

通过静态-动态-再生试验研究D201-Fe(Ⅲ)复合材料对水溶液中Sb(Ⅲ)的去除性能。结果表明:D201-Fe(Ⅲ)对Sb(Ⅲ)的最大静态吸附容量为600μg/g,最佳p H为7,有SO_4~(2-)、Cl~-等竞争离子共存条件下,仍然对Sb(Ⅲ)具有高效的选择性吸附能力。D201-Fe(Ⅲ)对Sb(Ⅲ)的吸附过程符合Langmuir吸附模型和准二级动力学模型,动态吸附容量为94.05mg/L;采用8%FeCl_3+10%NaCl和8%NaOH+4%NaCl分段再生,可以有效再生失效的D201-Fe(Ⅲ)。     

城市生活垃圾焚烧炉渣对可溶性磷的去除研究

城市生活垃圾焚烧炉渣(MSWA)富含Ca、Fe、Al等金属物质且具有一定的比表面积(7.24 m~2/g),对溶解性的磷具有良好的化学沉淀及吸附去除作用。实验研究表明,MSWA对磷的去除随水溶液pH值增加先呈递增而后有所下降,对5 mg/L的含磷溶液,当pH=8.01时,MSWA对磷的去除率可达93.95%,且溶液中SO_4~(2-)、NO_3~-及Cl~-阴离子并未明显的影响MSWA对磷的去除。通过对MSWA去除水体中磷的过程研究发现,MSWA对磷的去除符合Langmuir曲线(R~2=0.994)、并遵循二级动力学方程(R~2=0.971),理论饱和去除量可达6.623mg/g。     

磺胺抗生素在河流沉积物中的吸附特性研究

地表水环境是抗生素污染物的重要汇。磺胺类抗生素是地表水环境中重要的抗生素类污染物,对生态系统及人类健康构成严重威胁。磺胺类抗生素在水-土界面的迁移、扩散研究对维护水环境及人类健康有重要意义。采用OECD Guideline批量平衡法,通过对磺胺嘧啶(SD)在河流沉积物中吸附过程、吸附机理及不同阳离子影响的研究,探讨了SD在水-土界面的环境行为。结果表明,SD在各断面沉积物中的吸附动力学过程均最适于用Elovich方程描述。SD在各断面沉积物中的吸附行为最适宜用Freundlich方程描述。SD在沉积物中的吸附量与沉积物的有机质质量比及阳离子交换量显著相关(p0.05)。不同价态阳离子的竞争吸附能力为价态越高,竞争能力越强,从小到大为M+(Na+、K+)、M~(2+)(Ca~(2+)、Mg~(2+))。     

湿电除尘器PM2.5现场实测与特征变化研究

基于稀释通道原理自设固定源PM2.5稀释采集系统,应用该系统对陕西省关中地区某燃煤电厂湿式电除尘器(WESP)进出口烟气中的PM2.5、PM10和颗粒物开展了现场实测,并在实验室对采集样品进行了化学源组分分析。结果表明:WESP对PM2.5、PM10和颗粒物的脱除效率分别为67.85%、43.57%、40.88%;WESP前后质量浓度峰值均出现在积聚模态,但由双峰(1.764μm、0.649μm)变成单峰(1.764μm),峰值移至大粒径段,数浓度峰值出现在爱根核模态和积聚模态,但由多峰(0.017μm、0.129μm、0.384μm、1.764μm)变成双峰(0.017μm、0.073μm),峰值移至小粒径段;经WESP,PM2.5积聚模态大多粒径段颗粒物的质量浓度与数浓度均在下降,爱根核模态大多粒径段颗粒物的质量浓度与数浓度均在上升,无论是WESP前或后,PM2.5的主要质量浓度均集中在大粒径段、主要数浓度均集中在小粒径段;WESP对PM2.5中大粒径段颗粒物的去除效果要优于小粒径段颗粒物;WESP对PM2.5中全部已检出离子和大部分主要无机元素均具有去除作用,占离子总质量比重最高的SO42-和占元素总质量比重第5位的Mg去除率均最高(64.75%,接近100%);经WESP处理后,各检出离子的质量浓度大小排序未受任何影响(由大到小为SO4^2-、Na^+、Ca^2+、Cl^-、NO3^-、F^-、Mg^2+、NO2^-、NH4^+、K^+)。