昆明城区大气PM2.5中重金属浓度水平与健康风险研究

为探讨昆明城区大气环境PM_(2.5)中重金属的质量浓度水平和健康风险,于2013年4月、10月和2014年1月、5月在昆明市3个监测点采集PM_(2.5)样品,利用ICP-MS方法检测了8种重金属Cr、Mn、Pb、Ni、Cu、Zn、As和Cd的质量浓度水平。结果表明,昆明工业区监测点大气PM_(2.5)中Mn、Pb、Ni、Cu、Zn、As和Cd的质量浓度高于交通密集区和清洁对照点,冬春季重金属质量浓度高于夏秋季。主成分分析结果表明,昆明城区大气PM_(2.5)重金属主要来源于冶金工业源(49.43%)、地面扬尘和道路交通的混合源(18.73%)和燃煤源(12.61%)。健康风险评价结果表明,昆明城区大气PM_(2.5)中8种重金属对成人和儿童的非致癌风险均小于非致癌风险阈值1,非致癌风险最高的均为Mn,分别为9.21×10~(-3)和3.18×10~(-3);致癌风险最高的是Cr,为1.41×10~(-6),处于致癌风险安全阈值10~(-6)~10~(-4)内。     

石家庄市采暖季道路降尘PM_(2.5)重金属元素健康风险评价

为了解城市道路降尘中重金属元素对道路环境工作人员和普通上班族在道路环境中的健康风险水平,于采暖季用降尘法收集石家庄市铺装道路尘样品,并利用再悬浮系统将粒径小于2. 5μm颗粒物悬浮至滤膜上,分析PM_(2.5)中载带的Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb等9种重金属元素的健康风险。结果表明:道路降尘PM_(2.5)中重金属3种暴露途径的暴露量顺序由大到小为手-口摄入、皮肤接触、呼吸吸入;产生的非致癌风险在1×10~(-7)～1×10~(-1),对道路环境工作人员和普通上班族不存在非致癌风险;道路环境工作人员的致癌风险R(Cr) 10~(-6),致癌总风险Rtotal 10~(-6),存在致癌风险;普通上班族的Rtotal10~(-6),不存在致癌风险;道路环境工作人员的致癌风险和非致癌风险均大于普通上班族,重金属元素的非致癌风险和致癌风险约为普通上班族7. 7倍。     

保定市环境空气PM_(2.5)中多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

为探究保定市PM_(2.5)中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其健康风险,于2017年1月和7月采集了保定市城区5个地点的PM_(2.5)样品,利用气质联用仪测定了16种优控PAHs的质量浓度。结果表明,保定市夏季和冬季PAHs平均质量浓度分别为(7.16±2.23) ng/m~3和(629.73±338.53)ng/m~3。特征比值分析表明,机动车燃油排放、生物质和煤燃烧排放是保定市环境空气PM_(2.5)载带PAHs的主要来源。终生致癌风险(ILCR)评估结果表明,成人夏季和冬季ILCR分别为4.59×10-6和6.47×10-4,提示具有较高的健康风险,需要采取措施进行防控。     

乌鲁木齐市采暖期与非采暖期大气PM_(2.5)和PM_(10)中水溶性离子特征分析

为了解乌鲁木齐市采暖期和非采暖期大气颗粒物(PM_(2.5)和PM_(10))水溶性离子污染特征,于2015年在乌鲁木齐市采集两个时期大气颗粒物样品,采用离子色谱仪(IC)等仪器对PM_(2.5)和PM_(10)中的9种水溶性离子进行了定量分析。结果表明,乌鲁木齐市采暖期PM_(2.5)与PM_(10)中水溶性离子平均质量浓度分别为(76.26±36.15)μg/m3和(88.94±41.43)μg/m3,约为非采暖期的2倍,主要水溶性离子是SO2-4、NH_4~+、NO-3和Cl-,这4种水溶性离子分别占PM_(2.5)和PM_(10)中总水溶性离子的88.91%和90.03%;非采暖期PM_(2.5)与PM_(10)中水溶性离子平均质量浓度分别为(37.62±14.03)μg/m3和(44.12±16.79)μg/m3,主要水溶性离子是SO2-4、NH_4~+、NO-3和Ca2+,这4种水溶性离子分别占PM_(2.5)和PM_(10)中总水溶性离子的88.18%和86.96%。采暖期PM_(2.5)和PM_(10)中NH_4~+、SO2-4、NO-3三者之间有强相关性,它们可能具有相似的来源;而非采暖期NH_4~+和SO2-4、Cl-的相关性最强,非采暖期NH_4~+在PM_(2.5)和PM_(10)中主要以(NH_4)2SO4和NH_4Cl形式存在。采暖期和非采暖期乌鲁木齐市[NO-3]/[SO2-4]均小于1,推测乌鲁木齐市颗粒物污染可能主要来源于固定排放源。     

风量调节方式对室内污染物浓度的影响分析

针对不同室外空气质量条件,利用MATLAB/Simulink分别对新回风比例不变、新风量不变改变回风量、回风量不变改变新风量的变风量空调系统室内PM_(2.5)质量浓度和CO2体积分数进行了模拟分析。模拟结果表明:对于新回风比例不变的系统,室内PM_(2.5)稳定质量浓度与室外PM_(2.5)质量浓度有关,而与回风量和额定回风量的比值R1无关;但室内PM_(2.5)质量浓度下降速度与R1有关。对于新风量不变改变回风量的系统,室内PM_(2.5)质量浓度主要受回风量影响。对于回风量不变改变新风量的系统,室外PM_(2.5)质量浓度和新风量是影响室内PM_(2.5)质量浓度的主要因素。     

郑州市灰霾天气过程PM_(2.5)水溶性无机离子污染分析

利用离子色谱技术对郑州市2014年10月一次严重灰霾天气过程的PM_(2.5)中的水溶性无机离子(F-、Cl~-、Br-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Li~+、Na~+、K~+、NH_4~~+、Mg~(2+)及Ca~(2+))进行了分析测定,并结合大气质量监测数据及气团轨迹分析讨论了水溶性无机离子的质量浓度变化、来源及影响因素。结果表明,样品中Li~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Br-均低于检测限,水溶性离子平均质量浓度从大到小依次为NH_4~+(36.33μg/m~3)、NO_3~-(30.4μg/m~3)、SO_4~(2-)(26.91μg/m~3)、Cl~-(12.43μg/m~3)、K~+(5.275μg/m~3)、Na~+(1.198μg/m~3)、F~-(0.626 4μg/m~3),水溶性离子质量分数为PM_(2.5)的47.2%~88.2%,平均为66.1%。随着灰霾天气的延续,水溶性离子在细颗粒物中所占比例逐渐增大,这表明来源于人为活动排放的二次污染物是PM_(2.5)主要贡献成分,采样时间段采样点PM_(2.5)污染受到了交通的严重影响,同时郑州市大气细颗粒物污染受周边农村农业生产影响严重,尤其是秸秆燃烧影响非常大。     

北京市冬季PM_(2.5)污染特征与区域传输影响研究

选取北京师范大学监测点于2015年1月进行PM_(2.5)样品采集,应用离子色谱仪(IC)分析PM_(2.5)中水溶性无机离子质量浓度,采用WRF-CAMx-PSAT模型系统对采样时段PM_(2.5)及典型离子的区域来源进行了模拟。结果表明,采样期间(2015年1月2—20日)与重污染过程(2015年1月13—15日)北京PM_(2.5)质量浓度分别为(105.9±72.6)μg/m~3和(232.2±80.2)μg/m~3,PM_(2.5)中总水溶性无机离子质量浓度分别为(47.4±39.8)μg/m~3和(120.7±23.3)μg/m~3,分别占PM_(2.5)的44.2%和53.9%。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是水溶性离子的主要组分,非重污染过程和重污染过程这3种水溶性离子质量浓度之和分别占总水溶性离子质量浓度的80.5%和89.3%。模拟结果显示,本地源排放是北京市PM_(2.5)、SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+的主要来源,贡献率分别为81.4%、79.5%、58.1%、95.3%,北京周边源排放对PM_(2.5)贡献率较大的有保定、天津、张家口、唐山,这4市占北京周边省市排放源贡献率的72.0%。     

重庆市生态保护发展区域大气PM_(10)和PM_(2.5)健康风险评价研究

选择重庆市生态保护发展区域2016年9月1日至11月30日6个大气自动观测站的数据进行分析,结果表明:研究区域大气环境中的PM_(10)和PM_(2.5)日均值均满足《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中二级标准要求。研究区域6个观测站大气中的PM_(10)和PM_(2.5)与风速、风向、温度和湿度均呈不同程度的显著相关性,大气中的PM_(2.5)的健康风险值均大于PM_(10),PM_(10)和PM_(2.5)的健康风险值均未超过美国国家环境保护局(US EPA)规定的1×10^(-6)~1×10^(-4)可接受风险范围。研究区域秋季大气环境中细颗粒的来源在不同程度上均受到极地气候和环流气团影响。     

北京市区秋季气溶胶粒子浓度与特性参数的观测研究

对2010年10月和11月北京市区粒径小于2.5μm(PM2.5)和2.5~10μm之间(PM2.5-10)的气溶胶粒子质量浓度进行了观测和分析,同时研究了同期的Angstrom指数和散射系数等气溶胶特性参数的变化。结果表明,不同粒径颗粒物的质量浓度与气溶胶特性参数的逐时日变化明显。PM2.5质量浓度在凌晨5时至6时取得最小值,夜间20时至21时取得最大值;PM2.5-10质量浓度则在9时至10时和20时至21时出现双峰。气溶胶Angstrom指数在下午明显高于上午,最大值出现在16时左右;散射系数高峰出现在17时至18时。2010年10月7—9日出现了显著的灰霾天气,灰霾天气下PM2.5和PM2.5-10质量浓度均有明显增加。细粒子增多是导致PM2.5增加和Angstrom指数增大的主要原因。另外,灰霾天气期间散射系数迅速增大,非灰霾天(10月11日)的散射系数只有灰霾天(10月8日)的1.27%。     

城市轨道交通环控系统颗粒物浓度相关性分析

城市轨道交通系统在为人们提供了许多便利的同时出现了很多颗粒物方面的问题。对上海市、南京市轨道交通不同系统颗粒物质量浓度进行了实测分析,结果表明:不同系统站台和车厢PM_(10)(PM_(2.5))之间有很大的相关性(相关系数|r|=0.909~0.993);同一时段地铁系统站台(|r|=0.871~0.894)和轻轨系统站台(|r|=0.829)的PM_(2.5)与PM_(2.5-10)之间分别有很大的相关性,两种颗粒物有同一来源;不同系统车厢内PM_(2.5)与PM_(2.5-10)的相关性均较好(|r|=0.932~0.992),粗细颗粒物有共同的来源。     

基于蒙特卡罗模拟的高校室内甲醛暴露健康风险评价

为了量化分析高校新建教学楼室内环境污染引起的健康风险问题,调查了武汉市某高校新建教学楼室内甲醛污染状况,引入美国环保署(EPA)致癌风险模型,运用蒙特卡罗模拟室内甲醛暴露对不同性别的教师和学生受体造成的健康风险,进行不确定性分析,并研究各参数敏感度。结果表明,该教学楼室内的监测点监测得到的甲醛质量浓度数据中有5%超过标准限值(0.10 mg/m³,参照《室内空气质量标准》),存在一定的健康风险。健康风险评估结果显示,男性的癌症风险和超标率略高于女性,教师群体健康风险平均值超过限值(1×10^-6)9倍左右,且高于学生群体3~4倍。对教师造成影响最大的参数为暴露时间,对学生影响最大的参数为甲醛质量浓度,在无致癌风险的室内甲醛质量浓度和在可接受健康风险限值(1×10^-6)下,推荐教师每日平均暴露时间不超过0.31 h/d(男性)和0.35 h/d(女性)。     

典型固定燃烧源颗粒物成分谱特征研究

为了研究典型固定燃烧源颗粒物成分谱特征,于2013年在河北省应用固定源稀释采样系统采集燃煤电厂、燃煤锅炉、水泥窑及焦化厂炼焦炉等固定燃烧源排放的颗粒物(PM_(10)和PM_(2.5))样品。采样点设置在脱硫除尘器后,稀释比控制在20倍,采样流量为16.7L/min,采集3~4 h,每种颗粒物采集3个平行样品。应用ICP-MS、离子色谱仪和DRI碳质分析仪对PM_(10)和PM_(2.5)样品中的元素组分、水溶性离子及OC/EC组分质量分数进行了分析。结果表明,采用循环流化床锅炉的燃煤电厂排放的PM_(10)中主要组分为Al、Ca、SO_4~(2-)、OC,其质量分数分别为12.1%±5.3%、20.4%±7.3%、9.7%±3.1%、26.7%±8.2%,PM_(2.5)主要组分为Al(11.4%±4.7%)、Ca(17.9%±5.8%)、SO_4~(2-)(11.5%±2.8%)、OC(30.4%±10.8%);采用煤粉炉锅炉的燃煤电厂排放的PM_(10)中主要组分为Al、Ca、SO_4~(2-),其质量分数分别为18.9%±6.4%、12.8%±4.3%、6.2%±2.3%,PM_(2.5)主要组分为Al(9.5%±3.7%)、Ca(12.8%±5.5%)、SO_4~(2-)(10.8%±3.6%)。燃煤锅炉排放的颗粒物中主要组分为Na、Ca、Al、Fe、S、SO_4~(2-)、OC,水泥窑窑尾烟气颗粒物中Na、S、Ca、SO_4~(2-)、Mg~(2+)、OC质量分数较高,炼焦炉排放的颗粒物中主要组分为S、SO_4~(2-)、NH_4~+、OC。4类固定燃烧源PM_(10)和PM_(2.5)成分谱中各成分的相关系数均在0.9以上,但分歧系数分析结果表明PM_(10)和PM_(2.5)颗粒物成分谱差异性较大。     

家用小型汽车室内多溴联苯醚(PBDEs)的检测

为了研究家用小型汽车室内多溴联苯醚(PBDEs)的存在状态,对上海市7辆使用2 a以上的不同型号家用轿车进行了调查。采集形成于车窗玻璃内表面的有机膜,采用气相色谱-质谱联用仪(GCMS)对有机模样品进行了定性及定量分析,并根据表面膜-空气分配模型计算汽车室内空气中PBDEs的质量浓度。结果表明:13种待测多溴联苯醚(PBDEs)目标化合物均被检出;在车窗玻璃内表面有机膜中,Σ13PBDEs含量为19.63~26.13 ng/m2;家用小型汽车室内空气中Σ13PBDEs质量浓度为376.61~961.24 pg/m3;由于PBDEs的正辛醇-空气分配系数KOA与PBDEs的溴代度正相关,高溴代PBDEs在有机膜中的含量较高(实测BDE-209是其最主要的污染物),而低溴代PBDEs在空气中的含量较高(BDE-28是其最主要的污染物);与家庭、办公场所、公共场所等室内环境相比,家用小型汽车室内空气中PBDEs质量浓度处于较高水平。     

中国城市PM2.5与PM10中重金属水平及分布差异

在大量文献调研的基础上,对正常天气下中国43个城市PM_(2.5)和26个城市PM_(10)中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的数据进行了归纳和分析,探讨中国城市PM_(2.5)和PM_(10)中重金属的总体分布及区域分布特征,并对今后的研究提出了建议。结果表明:1)我国对空气颗粒物中重金属的研究主要集中在PM_(2.5)和PM_(10)两种粒级;PM_(10)中各元素质量浓度均大于PM_(2.5)中元素质量浓度,但两者之间差异不显著;2)不同粒级颗粒物中重金属质量浓度区域分布不同,总体上PM_(2.5)中重金属质量浓度在我国华南、西北地区较高,西南地区最低,而PM_(10)中重金属质量浓度在华北、西北地区较高,西南地区较低;3)总体上,PM_(2.5)中重金属质量浓度表现为省会城市高于地级城市,而PM_(10)中重金属质量浓度表现为地级城市高于省会城市。今后可从不同粒级颗粒物中重金属含量分布特征及不同来源颗粒物粒径特征等方面开展更多的研究,为治理城市空气污染提供科学依据。     

广西某城市饮用水水源地重金属健康风险评价

为阐明城市饮用水水源地重金属污染物的健康风险水平,根据广西某市主要的3处饮用水水源地水质监测结果,采用美国环境保护署(US EPA)推荐的健康风险评价模型,对水源地原水中Cr、As、Cd、Pb、Cu、Hg、Fe和Zn等重金属通过饮用水途径引起的环境健康风险进行评价。结果表明:非致癌物质对成人和儿童引起的总非致癌风险在10-10~10-9a-1之间,远低于US EPA推荐的最大可接受风险水平(10-4a-1);致癌物质对成人和儿童引起的人均年致癌风险大小顺序均为CrAsCd;河流、湖库型水源地总致癌风险均超过US EPA推荐的最大可接受风险水平(10-4a-1),其中儿童人群总致癌风险在8.43×10-5~6.26×10-4a-1之间,明显高于成人6.05×10-5~4.52×10-4a-1的水平。Cr对儿童和成人总致癌风险贡献最高,是最主要的致癌物。     

上海市冬季大气中PBDEs的分布及趋势分析

利用被动采样器采集了上海地区15个采样点冬季的大气样品,对其进行索氏提取和层析净化等前处理后采用GC-MS进行定性定量分析,10种待测多溴联苯醚(PBDEs)目标化合物均被检出。将2008、2013和2014三个年度上海市冬季大气PBDEs监测结果进行比较分析,各年度的∑_(10)PBDEs质量浓度均值分别为5.7 pg/m~3、17.28pg/m~3和61.31 pg/m~3,在监测年限内有明显的上升趋势。经同系物分析,低溴代物(五溴代物以下)为上海大气中的主要污染物,其中BDE-49与BDE-47贡献较大,占到了总质量浓度的45.39%和24.68%,是主要的污染同系物。对监测点分区比较发现,上海城区的∑_(10)PBDEs质量浓度明显高于郊区。     

京津冀典型城市PM_(2.5)污染的健康风险及经济损失研究

京津冀地区是中国北方经济规模最大、最具活力的地区,也是中国空气污染最严重的区域之一。京津冀地区的PM_(2.5)质量浓度一直远超我国环境质量标准的二级限值(35μg/m~3),其中石家庄市在2013年PM_(2.5)的年均质量浓度高达156μg/m~3。而PM_(2.5)对人体健康有严重的影响,是与健康关系最为密切的一类大气污染物。定量评价PM_(2.5)对人群健康的危害,不仅具有重要的学术研究意义,还可以为空气质量和卫生指标的决策提供重要的科学依据。根据京津冀典型城市北京、天津和石家庄市的PM_(2.5)污染特征、基础健康资料和暴露-反应关系系数,利用健康风险评估模型,选择呼吸系统疾病、心血管疾病等作为健康终端,研究三地受PM_(2.5)污染的影响。并且采用效益转换法估算了3个城市PM_(2.5)质量浓度变化引起的健康风险的经济损失。结果表明,慢性支气管炎和心血管疾病的死亡率、发病率及其经济损失受PM_(2.5)污染影响最大。其中,2017年北京市慢性支气管炎和心血管疾病死亡的经济损失占总经济损失的比例分别高达87. 75%和7. 86%。同一暴露水平下人口密集、经济发达的城市所受的健康风险及经济损失更大。2017年北京市由PM_(2.5)污染所造成的健康风险的经济损失为333. 91亿元,天津市为211. 09亿元,石家庄市为169. 34亿元;随着大气污染防治行动的开展,由PM_(2.5)引起的健康风险及其经济损失也随之下降,相比于2013年三地的降幅分别达到32. 5%、35. 5%和32. 1%。     

SDBS与CaCl_2复配液对煤体瓦斯解吸抑制效应研究

为研究表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)与CaCl_2复配液对煤体瓦斯解吸的抑制效应,选用新疆硫磺沟4—5号煤层煤样,采用HCA高压吸附解吸装置,测定干燥煤样、纯水、质量浓度2.5×10~(-2)g/m LSDBS及SDBS与CaCl_2复配液浸泡后煤样瓦斯解吸参数。研究表明:SDBS与CaCl_2复配液有效降低纯水的表面张力、煤样接触角,当质量浓度为2.5×10~(-2)g/m L的SDBS溶液与质量浓度为2.5×10~(-2)g/m L的CaCl_2溶液体积比为1∶3时,溶液表面张力降低至24.22 m N/m,煤样接触角降低至15.175°;随解吸时间增加,煤体瓦斯解吸量呈Langmuir关系逐渐增大后趋于稳定,瓦斯解吸速率迅速减小,当CaCl_2质量浓度为1.875×10~(-2)g/m L时,最大瓦斯解吸量为0.24 m L/g,最大解吸速率为0.8×10~(-2)m L/(g·s),对瓦斯解吸量及解吸速率的抑制效率最高。     

2,2′,4,4′-四溴联苯醚对斑马鱼胚胎生长发育的影响研究

为探究2,2′,4,4′-四溴联苯醚(BDE-47)对生长发育的影响，以斑马鱼为模型，将发育至受精后4 h(受精后小时数，hours post-fertilization, hpf)的斑马鱼胚胎暴露于0.312～1.25 mg/L BDE-47中，培养至72 hpf,观察胚胎心率和畸变率。测量斑马鱼胚胎胚体长度和卵黄延伸部长度；吖啶橙染色后荧光显微镜分析斑马鱼胚胎细胞凋亡情况；RT-qPCR分析心脏发育、骨骼形态和生长相关基因的表达变化。研究结果显示，BDE-47促使斑马鱼胚胎的心率和畸形率增加，阻滞了胚体和卵黄延伸部发育，致使胚胎细胞凋亡；BDE-47暴露对etv2基因表达无影响，但上调了胚胎早期心肌标志基因gata4的表达，抑制了骨形成蛋白质基因bmp2b的表达，干扰了GH/IGF1/PI3K通路相关基因(gh1、ghra、igf1、pik3ca、pik3r1、akt和mTOR)的表达。这表明，BDE-47对斑马鱼胚胎具有生长发育毒性，其机制与上述基因表达异常有关。     

基于在线观测的北京冬季一次PM2.5重污染过程特征分析

选取2017年1月初北京一次典型PM_(2.5)重污染过程为研究对象,应用污染物在线监测仪器并结合气象要素对地面PM_(2.5)及化学组分质量浓度污染特征进行了分析,采用微脉冲激光雷达对垂直方向进行观测,分析边界层及消光系数的变化特征。结果表明,从PM_(2.5)质量浓度的演变过程来看,本次污染可大致分为爬升、重污染、清除3个阶段。重污染时期的气象特征为高湿、低压、低风速;南部琉璃河((336.8±118.6)μg/m~3)、永乐店((323.1±86.2)μg/m~3)PM_(2.5)污染水平相近,均高于城区车公庄((278.7±138.7)μg/m~3);碳组分和二次水溶性离子是PM_(2.5)的主要组分,占到PM_(2.5)质量浓度的58.09%(车公庄)、71.43%(琉璃河)、76.57%(永乐店);SO2-4质量浓度上升显著,在总组分中比例由非重污染时期的16.73%升高到重污染时期的22.29%;3处监测点SOR和NOR均值分别为0.57和0.24,表明重污染期间二次转化明显。垂直方向观测结果表明,重污染时期边界层高度明显降低;气溶胶近地面消光系数高,表明污染物主要集中在近地面层。