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相似文献
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1.
通过改进的浸渍-还原-空气氧化法成功制备了Cu2O@ZnO复合光催化剂,考察Cu2O@ZnO对对硝基苯酚(PNP)和聚丙烯酰胺(PAM)2种不同化学结构污染物的光催化效果,同时探究了催化剂的稳定性和降解机制.结果表明,在模拟太阳光照射下,当铜锌物质的量比为0.15时,Cu2O@ZnO复合光催化剂具有最佳的光催化降解性能,其中对硝基苯酚的光催化降解率为98.2%,聚丙烯酰胺光催化降解率为99.7%.基于X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光(PL)光谱、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱等表征手段可以推断,Cu2O和ZnO形成Ⅱ型异质结,有效地抑制光生电子空穴对的复合.自由基捕获实验指出超氧自由基和空穴为主要活性物种,经过4次循环使用后光催化剂仍具有很高的光催化性能.  相似文献   

2.
王新  熊巍  王金  康敏辉  李新勇  石勇 《中国环境科学》2019,39(11):4697-4703
以g-C3N4纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS2/g-C3N4复合光催化材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),荧光光谱(PL)和表面光电压(SPV)等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯(o-DCB)为目标污染物研究其光催化性能.结果表明:AgInS2成功负载到g-C3N4纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C3N4纳米片和AgInS2的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等.  相似文献   

3.
以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用.  相似文献   

4.
以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用.  相似文献   

5.
将三聚氰胺、三聚氰胺聚磷酸盐和SBA-15热共聚成功制备了磷掺杂的介孔石墨类氮化碳(P-mpg-C3N4),并通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描透射电镜能谱(EDS)和紫外可见光漫反射光谱(UV-vis-DRS)等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.结果表明,磷元素成功地掺杂在氮化碳的结构上,呈均匀分布,相对于石墨相氮化碳(g-C3N4),其比表面积可达198.3m2/g,并因此提供大量的活性位点而提高光催化活性.P-mpg-C3N4对亮丽春红5R的光催化降解速率是g-C3N4的31.3倍,其光催化性能增强的机理是禁带宽度的减小,可见光吸收范围从440nm延伸到了460nm,其次,改性后的光催化剂能显著抑制光生电子空穴对的复合,从而有更多的活性点位以及活性物种能参与光催化反应过程.循环实验表明,经过5个循环降解后光催化性能仍保持在初始状态的91.67%,表明P-mpg-C3N4具有很好的光催化稳定性.  相似文献   

6.
利用抗坏血酸(AA)对石墨相氮化碳(g-C3N4)进行改性,制备出表面含有碳量子点(CQDs)的催化剂CQDs/g-C3N4.通过X射线衍射(XRD)、紫外可见光漫反射(UV-Vis DRS)、透射电镜(TEM)、光致发光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行结构、形貌、光学性能测试.发现CQDs很好的负载到了g-C3N4表面,增加了催化剂表面活性位点.UV-Vis DRS表明碳量子点能够使催化剂的吸收光谱发生红移,同时缩小了催化剂的带隙宽度,增强了对光的吸收能力.光致发光光谱则显示了碳量子点的修饰能够有效的抑制光生电子空穴对的复合,从而提高光催化性能.通过光降解实验表明0.01g CQDs/g-C3N4催化剂在80℃下,3h对罗丹明B(RhB)的降解率为57.2%.捕获剂实验则说明了超氧自由基(·O2-)在光降解体系中起到了促进反应速率的作用.  相似文献   

7.
本文采用水热合成法制备ZnIn2S4/g-C3N4复合催化剂应用于水中痕量药物卡马西平(CBZ)的太阳光催化降解,探究实际河水中固体颗粒(SS),无机盐(IS)和溶解性有机物(DOM)对催化剂活性的影响以及ZnIn2S4/g-C3N4/浮石负载型催化剂光催化CBZ效果.结果表明,质量比为20:1 ZnIn2S4/g-C3N4的光催化活性高于ZnIn2S4,ZnIn2S4与g-C3N4异质结构加速了电子-空穴对的分离并抑制其复合、ZnIn2S4/g-C3N4中孔的增多和比表面积的增加有效提高了催化剂活性.水质参数对催化剂活性的影响顺序为DOM>IS>SS,过滤后河水中CBZ的光催化速率常数比原水提高了13倍;125mg/L催化剂投加量和太阳光照射240min后,100μg/L的CBZ被完全降解.动态试验中CBZ的光催化效率随水流速度的增大而下降;流速5mL/min下循环4次,ZnIn2S4/g-C3N4/浮石光催化降解与矿化CBZ的效率分别为86.4%和43.9%.  相似文献   

8.
为了获得高效、低能耗的藻污染控制方法,通过煅烧-沉淀法制备出b-N-TiO2/Ag3PO4复合光催化材料,通过SEM、TEM、XRD、XPS、UV-Vis等表征手段对材料的整体形貌、表面结构和光响应性能进行测试分析.结果表明:①b-N-TiO2均匀分布在Ag3PO4表面,增强了对可见光的响应,并促进了光生电子-空穴对的分离.②b-N-TiO2/Ag3PO4(0.2T/A)复合光催化材料降解铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)细胞中叶绿素a(Chla)的效果最好,其拟一级动力学方程速率常数分别比纯Ag3PO4和b-N-TiO2高2.73和7.72倍,经过8 h可见光催化后,对Chla的降解率为98.1%,且重复利用3次后降解率仍可达85.4%,具有较高的光催化稳定性.③固定化b-N-TiO2/Ag3PO4复合光催化材料对实际地表水中的藻细胞和藻毒素具有良好的光催化降解性能.因此,b-N-TiO2/Ag3PO4复合光催化材料在未来有害藻类污染的水处理中具有潜在的应用前景.   相似文献   

9.
郭梅  任学昌  王建钊  康赟  孟悦 《中国环境科学》2019,39(12):5119-5125
通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO2/pg-C3N4复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO2/pg-C3N4的光催化性能.结果表明:当TiO2占pg-C3N4的质量分数为5%时,制得的TiO2/pg-C3N4(5:100)复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO2/pg-C3N4(5:100)对RhB的光催化降解途径为O2·-和h+使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO2/pg-C3N4(5:100)光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO2与pg-C3N4之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C3N4导带电子的强还原性和TiO2价带空穴的强氧化性.  相似文献   

10.
采用溶胶-凝胶法制备Fe-TiO2(Fe掺杂纳米二氧化钛)催化剂,通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电镜)、EDX(能量色散X射线光谱仪)和UV-Vis谱对其形态、结构、组成和性质进行表征. 采用Fe-TiO2催化剂脱除气态Hg0(元素汞),研究了该催化剂在紫外光和可见光下的脱汞效果,并考察了Fe3+的最佳掺杂比. 结果表明:在Fe-TiO2光催化剂中,TiO2以锐钛矿相形态存在,当Fe3+掺杂浓度〔以n(Fe)/n(Ti)计〕达到0.010时,所制备的Fe-TiO2在紫外光和可见光下的脱汞率均达到最大,分别为54.76%和18.92%. 提出了Fe-TiO2光催化脱汞的可能机制:Fe3+掺入TiO2结构中,使TiO2的导带与Fe3+的d轨道发生重叠,导致TiO2能带变窄,从而扩展了可见光的响应范围;Fe3+在TiO2中作为一个浅俘获阱,当其俘获光生电子以后,光生空穴能够继续扩散到TiO2表面发生表面化学反应,生成具有强氧化性的超氧自由基O2-和·OH,对Hg0进行氧化;当Fe3+掺杂浓度大于0.010时,由于过多的Fe3+成为了光生电子和光生空穴的俘获位,从而使俘获的电子-空穴对通过量子隧道效应复合的概率增加,同时,活性氧化物种O2-和·OH相互消耗,抑制了光催化效率.   相似文献   

11.
模板法与水热合成法制备了氧化锡/网状碳(SnO2/RCs)复合材料,以改善纯相氧化锡(SnO2)对印染废水的光催化处理效果.采用多种表征手段对所制备复合材料的微观结构、微观形貌、孔径分布和比表面积、光吸收性能、官能团以及光电性能进行了分析.通过可见光催化降解10 mg·L-1的罗丹明B溶液的实验评估了所制备材料的光催化性能和循环稳定性.结果表明,在可见光条件下,SnO2/RCs复合材料的光催化性能与纯SnO2相比有显著提升,并且具有良好的循环稳定性.自由基捕获实验表明复合材料在降解有机污染物的过程中起作用的主要活性基团为空穴,超氧自由基和羟基自由基.复合材料光催化性能提高的原因归纳为:(1)能带结构改善所引起的对可见光的吸收性能的提高;(2)高的比表面积为光催化降解反应提供了更多的活性位点;(3)氧化锡与网状多孔碳所形成的异质结,使得电子传输/迁移能力提高,抑制了光生电子-空穴对的复合.  相似文献   

12.
采用简便一步热聚合法制备高催化活性的生物炭/g-C3N4复合光催化剂,并在可见光下活化过硫酸盐(PS)应用于对-乙酰氨基酚(AAP)废水的降解研究.通过紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)、光致发光光谱(PL)对该复合催化剂的光学性质进行了研究.结果表明,生物炭的引入使g-C3N4的可见光吸收边界从483nm增强至553nm,并且提高了光致电子-空穴对的分离效率.扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)及X射线光电子能谱(XPS)的表征结果显示生物炭的引入改善了g-C3N4的微结构.在反应体系中引入PS强化了AAP的去除效率,在可见光照射下其降解速率是未添加PS的8.9倍,表明该催化体系可有效活化PS产生更多高活性氧化物质.自由基捕获实验表明该催化系统可能存在·O2-、h+、·OH和·SO4-活性物种,复合材料性能的提升主要归因于生物炭作为电子受体,有效抑制了电子-空穴的复合.  相似文献   

13.
张聪  王灿  赵欣  潘爽 《中国环境科学》2021,41(1):185-191
采用原位生长法制备V2O5,并将其与Ag2O/g-C3N4水热复合制备V2O5-Ag2O/g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V2O5成功掺杂在Ag2O/g-C3N4上,与Ag2O/g-C3N4相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V2O5掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h+)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag2O与g-C3N4复合界面形成p-n异质结,并与V2O5之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.  相似文献   

14.
以Bi(NO33·5H2O、KI和g-C3N4为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明:利用沉淀法合成Bi5O7I/g-C3N4的条件为:Bi(NO33·5H2O、KI和g-C3N4的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi5O7I/g-C3N4异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C3N4的(002)晶面和Bi5O7I的(203)晶面,但g-C3N4和Bi5O7I的化学结构未受影响.Bi5O7I/g-C3N4呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi5O7I的g-C3N4掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi5O7I/g-C3N4的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度(11.5mA/cm)约为g-C3N4和Bi5O7I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi5O7I/g-C3N4对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C3N4(58%)和Bi5O7I(49.7%)的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基.  相似文献   

15.
以三聚氰胺、硝酸为原料,采用热聚合法制备石墨相氮化碳(g-C3N4),研究了不同焙烧温度对石墨相氮化碳光催化性能的影响。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)以及光致发光光谱(PL)等技术对石墨相氮化碳样品的形貌、化学组成、晶体结构等理化性质进行表征,通过光催化降解实验探究石墨相氮化碳的催化活性。实验结果表明:当焙烧温度为550℃时,制备的石墨相氮化碳样品光催化性能最好。当催化剂投加量为0.04 g时,可见光照射50 min后,对50 mL浓度10 mg/L的罗丹明B(RhB)溶液的降解效率可达到91.7%。适宜的焙烧温度能够使光催化剂的光吸收能力增强,并促进光生电子(e-)和空穴(h+)分离。  相似文献   

16.
通过两步溶剂热法成功制备了UiO-66/BiVO4复合光催化材料,考察其对四环素(TC)的光催化降解性能.在模拟可见光下,当锆(Zr):铋(Bi)物质的量投料比为2:1时,对TC的光解效果最好(85.8%).对TC的总去除率分别比纯UiO-66和纯BiVO4提高27.1%和23.5%,降解速率是纯BiVO4的47.9倍.通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)等对所制备的纳米光催化剂进行结构、形貌、组成及光电性能表征分析.结果表明:UiO-66与BiVO4紧密结合形成Ⅱ型异质结,复合材料性能的提升归因于比表面积的和光生载流子分离率的提升及孔隙结构的改善.  相似文献   

17.
以三聚氰胺、固体亚磷酸H3PO3为原料,通过水热-煅烧法制备了不同质量比的磷掺杂且具有层状堆积结构的六方管状氮化碳(MTCN-x),x为固体亚磷酸与三聚氰胺的质量比.采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积分析仪(BET)、荧光光谱(PL)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)对最佳质量比X=1.2(MTCN-1.2)和不添加固体亚磷酸X=0(MTCN-0)催化剂形貌结构和光学性能进行了表征,结果表明,磷掺杂抑制了催化剂晶粒的生长,缩小了能带宽度,增加了可见光响应范围及可见光的利用率,有效的抑制了光生电子-空穴的复合,显著增强了光催化性能.通过光降解实验表明,MTCN-1.2在10min对抗生素环丙沙星(CIP)和四环素(TCL)的降解率分别为99.7%和97.8%,其反应速率常数分别是普通氮化碳(BCN)的10.5倍和6.8倍,表明改性的MTCN-1.2具有比MTCN-0、BCN更好的光催化降解性能.同时分别考察了溶液pH值、催化剂投加量、腐殖酸(HA)浓度等因素对光催化降解抗生素的影响,结果表明,CIP与TCL降解效果最佳的pH值分别为5和9.催化剂投加量的过高和HA浓度的升高,都会造成光催化效率的下降.自由基捕获实验证明,该催化体系降解过程中超氧自由基(·O2-)和空穴(h+)占主导作用.  相似文献   

18.
杨留留  刘宏  陈厚望  陈猛  张鹏 《中国环境科学》2021,41(10):4633-4644
通过以膨胀珍珠岩(EP)为载体,水浴加热原位合成漂浮型BiOCl0.6I0.4/GO光催化剂,并研究其在可见光下对铜绿微囊藻的去除效果.利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线能谱(XPS)等方法对合成样品的组成和形貌结构进行了表征.结果显示,BiOCl0.6I0.4/GO/EP复合材料比BiOCl0.6I0.4/EP和GO/EP具有更强的光催化除藻效果,且在4次循环使用之后仍有较好的光催化活性.此外,自由基捕获实验证明光催化反应中光生空穴(h+)是藻类失活的主要活性物质.最后,根据能带分析和自由基捕获试验提出BiOCl0.6I0.4/GO/EP复合材料的反应机理.  相似文献   

19.
采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂(MnFe2O4),用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解水中阴离子表面活性剂(LAS).采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe2O4催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe2O4活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学(R2>0.9).在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe2O4/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO4-·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱(XPS),证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe2O4对PMS的活化效率.  相似文献   

20.
采用一种简单高效的制备方法,利用SiO2为模板制备出具有更高催化活性的介孔氮化碳材料(mpg-C3N4),并通过透视电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸脱附测试(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光电子能谱(XPS)对mpg-C3N4的形貌、组成结构进行表征.结果显示,mpg-C3N4表面存在大量直径约12nm的孔状结构,与g-C3N4相比,比表面积大幅度增大,并因此提供了更多的活性位点从而提高其光催化活性.使用紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和荧光光谱(PL)对其光电化学性能进行测试.结果表明介孔材料的引入使得氮化碳的吸收光谱发生红移,并降低了光生电子-空穴对复合率,从而提高对可见光利用效率.通过对诺氟沙星(NOR)的降解与吸附实验研究表明,NOR的光催化降解过程符合一级动力学和Langmuir-Hinshelwood动力学模型,而mpg-C3N4对NOR的吸附符合二级动力学,表明NOR的光催化降解主要发生在催化材料的表面且以化学吸附为主.吸附实验表明mpg-C3N4在30min内可以吸附56.78%的NOR,降解实验显示,光解1.5h后,超过90%的NOR可被降解.相比体相g-C3N4,mpg-C3N4表现出良好的吸附性能和光催化性能.pH值影响实验表明pH值约为7.41时达到最佳降解效果,主要归因于药物形态与材料表面电荷作用.淬灭实验表明O2·-和h+是降解体系中的主要活性物质.  相似文献   

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