蜂窝活性炭与沸石分子筛对涂装VOCs废气的吸脱附性能对比

选取工业涂装VOCs废气作为试验对象,以蜂窝活性炭和沸石分子筛为吸附剂,设计固定床小试装置进行VOCs吸脱附试验。结果表明：蜂窝活性炭的碘值、比表面积、总孔容及微孔孔容均大于沸石分子筛,分别是沸石分子筛的1.79,2.93,1.55,2.02倍;相同脱附温度、进气风速条件下,VOCs从蜂窝活性炭表面脱附更容易,其脱附时间远低于沸石分子筛;相同反应条件下,蜂窝活性炭对VOCs的饱和吸附量明显高于沸石分子筛,但沸石分子筛的饱和吸附量受反应温度和VOCs浓度的影响相对较小;循环吸脱附10次后,蜂窝活性炭和沸石分子筛对VOCs的吸附率分别下降为第1次时的71.35%和81.15%,沸石分子筛的吸脱附性能更为稳定;蜂窝活性炭饱和吸附量大、脱附时间快,适用于宽负荷、低风量、中高浓度VOCs废气处理;沸石分子筛空气动力学及循环吸脱附性能较好,适用于处理初始温度相对较高、中低浓度VOCs废气。     

壳聚糖改性4A沸石分子筛颗粒去除低温水中硝酸盐的机理研究

为解决我国北方严寒地区常规工艺难以有效去除低温地下水中硝酸盐污染的问题,以4A沸石分子筛为载体,通过壳聚糖改性制备出一种具有低温去除水中硝酸盐功能的吸附颗粒,有望作为吸附剂应用于常规水处理工艺的提标改造.通过小试试验,研究壳聚糖改性4A沸石分子筛颗粒去除低温水中硝酸盐的反应机理,分析其去除硝酸盐过程的吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学,并通过pH_PZC（零电点）测定、FT-IR（傅里叶红外光谱）和XPS（X射线光电子能谱）进一步分析其反应前、后表面物化特性.结果表明:①在温度为8~10℃下,壳聚糖改性4A沸石分子筛颗粒对硝酸盐的吸附平衡时间为8 h,平衡吸附量为1.88 mg/g.②吸附过程符合准二级动力学模型,吸附符合Langmuir和Freundlich吸附等温模型,吸附热力学参数△G0 < 0、△H0>0、△S0>0,表明吸附为熵增加的吸热过程.③壳聚糖改性4A沸石分子筛颗粒的pH_PZC为10.0,FT-IR结果表明,-NH₂和-OH官能团吸附了水中的硝酸根离子,XPS结果表明,N（1s）和O（1s）元素在吸附过程中参与反应.研究显示,壳聚糖改性4A沸石分子筛颗粒分子结构中的-NH₂和-OH基团通过静电结合和氢键作用与硝酸根离子进行吸附反应.      

疏水改性ZSM-5的优化制备及其在高湿度下的VOCs吸附性能研究

针对分子筛在高湿度条件下VOCs吸附容量急剧下降的问题,通过优化液相沉积法合成了疏水改性的ZSM-5分子筛.实验选用更加经济环保的乙醇替代甲苯作为改性溶剂,并对两种溶剂的改性效果进行比较,优选出最佳改性条件制备疏水改性ZSM-5,考察了该吸附剂对模拟高湿度有机废气的吸附性能,并采用了 SEM、XRD、FTIR、氮气吸脱...     

天然沸石定向合成A型分子筛及其脱氮性能

针对污水厂尾水深度脱氨问题,以河南巩义的天然沸石为起始原料,采用常压水热合成方法,选用4种不同的工艺方案合成A型分子筛,并对合成产物的吸附氨氮性能及其纯度、晶体结构、形貌特征、孔隙率等材料结构特征进行分析与表征,探讨天然沸石制备高效脱氨分子筛的合成方法.结果表明：与直接碱溶法制备硅源相比,碱熔融活化法对沸石原料硅的利用率较高,硅源纯化合成方案产物的氨氮吸附性能显著得到改善,平衡吸附量达20mg/g以上;其晶体形貌规整有序、杂质含量低、孔道通畅,有利于吸附扩散与传质过程.综合考虑硅源制备能耗、物耗及合成产物吸附性能,天然沸石合成A型分子筛适宜的工艺方案为碱溶纯化合成法.     

硅铝比对分子筛吸附氨氮性能的影响

基于X射线荧光光谱法确定的4种ZSM5分子筛硅铝比,分析了不同硅铝比分子筛吸附氨氮性能的差异,结合扫描电镜、X射线衍射分析结果,从分子筛的骨架组成、表面形貌和晶体结构角度,考察了硅铝比对分子筛吸附氨氮性能的影响机制;并探讨了分子筛骨架脱硅对其吸附性能的改善作用,为分子筛应用于污水厂尾水深度脱氮提供技术参考.结果表明,不同硅铝比分子筛的表面形貌、晶体结构与吸附氨氮性能具有显著差异：随着分子筛硅铝比增加,其结晶度下降、晶粒形态逐渐模糊、吸附容量降低;当实际硅铝比由35增大至237时,氨氮平衡吸附量由5.65mg/g降至0.41mg/g,由Langmuir吸附等温式确定的饱和吸附量由6.5963mg/g下降至0.4430mg/g.分子筛吸附过程符合准二级动力学模型,吸附速率受离子交换化学吸附作用机理控制,随着硅铝比升高分子筛的离子交换容量下降,其吸附速率降低.分子筛骨架脱硅能够显著改善其氨氮吸附性能,硅铝比为35的分子筛经碱蚀脱硅处理后,其氨氮平衡吸附量提高81.6%,该方法为改善分子筛吸附性能提供了一种有效的技术途径.     

沸石活化及其在水处理中的应用研究

天然沸石是具有良好吸附性能的网状铝硅酸盐矿物，在水处理中有着良好的应用前景。本文综述了改变硅铝比、高温焙烧，以及用盐酸、硫酸、氯化钠、氯化钾、氯化铵、氢氧化钠处理等对沸石的各种活化处理方法。说明沸石可用于吸附水中氨、苯酚、阴离子洗涤剂、三氯甲烷，去除镍、铅、铁、氟和磷。建议对用于水处理的天然沸石矿粉进行提纯和测定其中有毒元素的含量，对沸石的活化处理应进行疏水处理，并指出采用复合的改性办法往往会取得较好的效果。     

ZSM-5分子筛疏水改性及催化H_2O_2氧化苯酚的性能研究

以甲苯为溶剂、三甲基氯硅烷(TMCS)为表面改性剂,采用液相接枝的方法对ZSM-5分子筛进行疏水化改性,通过XRD、FTIR、N2吸附-脱附、TG、水静态吸附试验等手段对改性前后的ZSM-5分子筛进行了表征,并将其应用于苯酚的吸附及催化氧化研究。结果表明:改性后ZSM-5分子筛仍保持原有的孔道结构,-Si(CH3)3基团接枝到孔道表面,使比表面积和孔容、孔径均有下降;改性后ZSM-5分子筛水静态吸附率由3.82%降至1.12%,疏水性得到明显提高;改性后ZSM-5分子筛对苯酚的吸附机理符合Langmuir模型,吸附动力学符合准二级动力学模型,且对水中苯酚的饱和吸附量由30.7mg/g增加到36.9mg/g;疏水改性后的分子筛负载MnO2催化H2O2氧化降解苯酚的效率可达86.2%,且其吸附过程与催化氧化过程具有协同效应。     

溴化十六烷基吡啶改性沸石对水中菲的吸附作用

采用不同浓度的溴化十六烷基吡啶(CPB)溶液对天然沸石进行改性,制备得到了单层和双层CPB改性沸石,并通过批量吸附实验考察了这两种CPB改性沸石对水中菲的去除作用.结果表明,单层和双层CPB改性沸石对水中菲均具备良好的吸附能力.CPB改性沸石对水中菲的去除率随吸附剂投加量的增加而增加,而CPB改性沸石对水中菲的单位吸附量随吸附剂投加量的增加而降低.CPB改性沸石对水中菲的吸附动力学过程满足准二级动力学模型.CPB改性沸石对水中菲的吸附平衡数据可以采用线性模型和Freundlich模型加以描述.CPB改性沸石对水中菲的吸附过程是一个自发和放热的过程.单层CPB改性沸石吸附水中菲的机制主要是疏水作用,双层CPB改性沸石吸附水中菲的机制主要是有机相分配作用.当双层CPB改性沸石的CPB负载量为单层CPB改性沸石的CPB负载量的2倍时,前者对水中菲的吸附能力略微强于后者.以上结果表明,双层和单层CPB改性沸石均可以用于水中菲的去除;为节约成本,单层CPB改性沸石与双层CPB改性沸石相比更适合用于水中菲的去除.     

等离子改性CNT/TiO2电极吸附去除水中苯酚的研究

利用电感耦合空气等离子体对涂覆法制备的CNT/TiO2复合电极进行射频放电改性处理.复合电极的表面形貌、润湿性及元素成分分别通过扫描电镜(SEM)、接触角测试仪、x射线光电子能谱(XPS)进行了表征.结果表明,改性后有利于苯酚吸附,电极比表面孔隙、亲水性、TiO2及含氧官能团均得以增加;循环伏安测试(CV)表明改性后电极比电容提高54%;改性后复合电极对苯酚的吸附量较改性前提高了45%.且等离子改性CNT/TiO2电极对苯酚的去除量随电压、苯酚初始浓度的增加而增加,吸附过程符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型.     

沸石及其改性材料硅炭素处理含铅废水

对沸石及其改性材料硅炭素(ANJ.SiC)处理含铅废水进行优化研究,结果表明,当废水中ρ(Pb)为10 mg/L,pH>4.62,吸附剂投加量为5 g/L,25 ℃处理30 min时,沸石及硅炭素对铅的去除率均可达到90%以上,且硅炭素的处理效果优于沸石.分别采用5种再生剂对饱和的沸石和硅炭素进行再生,NaOH再生效果最佳;经过5次再生,2种吸附剂的饱和容量呈现不同的衰减,硅炭素的再生效果较好,饱和容量从33.9 mg/L衰减到20.5 mg/L.通过扫描电镜(SEM)对沸石和硅炭素吸附前后的表面形貌进行观察发现,二者的除铅机理不尽相同,沸石主要是通过离子交换作用,使铅进入其结构内部;沸石经过改性,表面发生变化,硅炭素主要是通过材料表面与铅离子的反应达到除铅目的.      

Adsorption of carbon dioxide on amine-modified TiO2 nanotubes

TiO2 nanotubes (TiNT) were prepared by a hydrothermal treatment and modified by three kinds of amines,namely ethylenediamine,polyetherimide and tetraethylenepentamine (TEPA),to study their CO2 adsorption properties from gas streams.The resultant samples were characterized by X-ray diffraction,transmission electron microscopy,and infrared spectroscopy,as well as low temperature N 2 adsorption.CO2 capture was investigated in a dynamic packed column at 30℃.TEPA-modified TiO2 nanotubes showed the highest adsorption capacity of 167.64 mg/g because it had the highest amino-group content among the three amines.CO2 fixation on TiNT impregnated by TEPA was investigated at 30,50,and 70℃,and the adsorption capacity increased slightly with temperature.Following the adsorption step,the sorbents were regenerated by temperature programmed desorption,and the TiNT-TEPA sample,as CO2 sorbent,was found to be readily regenerated and energy-efficient.The cycle test also revealed that the TiNT-TEPA adsorbent is fairly stable,with only a 5% drop in the adsorption capacity after 10 adsorption/desorption cycles.In addition,the CO2 adsorption behavior was investigated with the deactivation model,and which showed an excellent prediction for the TiNT-TEPA breakthrough curves.     

La-EDTA coated Fe3O4 nanomaterial: Preparation and application in removal of phosphate from water

La-EDTA-Fe3O4 was prepared by a chemical co-precipitation method. The magnetic composite was characterized by transmission electron microscopy (TEM), X-ray diffraction (XRD) and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR). Furthermore, the adsorption properties of La-EDTA-Fe3O4 toward phosphate in water were investigated. The uptake rate of phosphate in water by La-EDTA-Fe3O4 was 3-1000 times than that of EDTA-Fe3O4 , and reached 97.8% at 7 hr. The adsorption process agreed well with the Freundlich model and kinetics studies showed that the adsorption of phosphate proceeds according to pseudo second-order adsorption kinetics. The maximum removal rate was achieved at pH 6.0-7.0. The La-EDTA-Fe3O4 had good adsorption properties and could be separated well from aqueous solution by a permanent magnet. Therefore, this nanomaterial has potential application for the removal of phosphate from large water bodies.     

淀粉稳定Fe3O4纳米粒子对水中As(V)的吸附特性研究

以可溶性淀粉作为稳定剂制备纳米Fe_3O_4粒子,探讨了反应时间、p H值、初始砷浓度和腐殖酸对Fe_3O_4纳米粒子吸附水体中As(V)的吸附效果影响.实验结果表明,淀粉稳定的Fe_3O_4纳米粒子对水体中As(V)的吸附动力学过程符合准二级动力学,吸附等温线符合Langmuir吸附模型;吸附容量随着溶液p H的增加逐渐降低,在p H为8.0的弱碱性水体中对As(V)的最大吸附容量可达202.56 mg·g~(-1);此外,腐殖酸(HA)能降低纳米粒子对As(V)的吸附能力.     

支化聚乙烯亚胺功能化磁性纳米吸附剂的制备及对Cu2+的吸附研究

为解决水体中重金属Cu²⁺污染,本研究首先采用水热法制备得到超顺磁四氧化三铁纳米粒子,然后使用对Cu²⁺具有强络合作用的含有丰富氨基官能团的支化聚乙烯亚胺接枝到纳米粒子表面,得到Fe₃O₄@BPEI磁性纳米吸附剂。采用红外光谱（FTIR）、X射线粉末衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）等对其结构、尺寸及形貌进行表征。研究了不同吸附因素对吸附剂吸附Cu²⁺的影响,确定了最佳吸附条件,并通过吸附动力学模型和吸附等温线模型进一步探讨吸附机理。结果表明：支化聚乙烯亚胺成功接枝到四氧化三铁纳米粒子表面。最佳吸附条件为pH=6.0、吸附平衡时间为40 min、吸附剂用量为10 mg。通过实验数据拟合,Fe₃O₄@PEI吸附Cu²⁺的过程符合Langmuir等温吸附方程和拟二级动力学模型,表明吸附过程为化学吸附控制的单分子层覆盖,在303 K时,模型理论饱和吸附量为141.24 mg/g。表明支化聚乙烯亚胺修饰的磁性纳米吸附剂对Cu²⁺具有较强的吸附能力,对水体中Cu²⁺的去除具有一定的应用前景。     

MgO-based adsorbents for CO2 adsorption: Influence of structural and textural properties on the CO2 adsorption performance

A series of MgO-based adsorbents were prepared through solution–combustion synthesis and ball-milling process.The prepared MgO-based powders were characterized using X-ray diffraction,scanning electron microscopy,N_2 physisorption measurements,and employed as potential adsorbents for CO_2 adsorption.The influence of structural and textural properties of these adsorbents over the CO_2 adsorption behaviour was also investigated.The results showed that MgO-based products prepared by solution–combustion and ball-milling processes,were highly porous,fluffy,nanocrystalline structures in nature,which are unique physico-chemical properties that significantly contribute to enhance their CO_2 adsorption.It was found that the MgO synthesized by solution combustion process,using a molar ratio of urea to magnesium nitrate(2:1),and treated by ball-milling during 2.5 hr(MgO-BM2.5h),exhibited the maximum CO_2 adsorption capacity of 1.611 mmol/g at 25℃ and 1 atm,mainly via chemisorption.The CO_2 adsorption behaviour on the MgO-based adsorbents was correlated to their improved specific surface area,total pore volume,pore size distribution and crystallinity.The reusability of synthesized MgO-BM2.5h was confirmed by five consecutive CO_2adsorption–desorption times,without any significant loss of performance,that supports the potential of MgO-based adsorbent.The results confirmed that the special features of MgO prepared by solution–combustion and treated by ball-milling during 2.5 hr are favorable to be used as effective MgO-based adsorbent in post-combustion CO_2 capture technologies.     

功能化凹凸棒吸附材料的制备及其对重金属废水中Pb2+的吸附行为

重金属离子废水会对人体健康和环境造成严重威胁,吸附法是去除重金属废水中重金属离子的重要方法.对凹凸棒土（ATP）接枝磁性Fe₃O₄纳米粒子,再使用3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）进行改性,制备了具有良好吸附性能的凹凸棒复合纳米材料吸附剂（ATP-Fe₃O₄-APTES）,并将其用于重金属离子废水的处理.利用FT-IR、XRD、SEM及TEM、BET吸脱附法、Zeta电位和VSM分析等方法对材料的结构和表面性质进行了分析表征.研究了所制备材料对重金属离子Pb²⁺的吸附行为,考察了溶液pH、吸附时间、吸附温度和Pb²⁺初始浓度等因素对材料吸附性能的影响作用,探讨了吸附过程的吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学行为.结果表明,材料对Pb²⁺的最大吸附容量为129.32 mg·g^-1.吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温式,表明材料对Pb²⁺的吸附是单分子层化学吸附;吸附热力学分析表明,吸附过程是一个自发的吸热过程,吸附驱动力主要来自吸附材料表面-NH₂与Pb²⁺之间的配位作用.综上,所制备功能化磁性凹凸棒吸附材料对重金属离子具有良好的吸附性能,有望用于重金属离子废水的处理.     

TiO2/Ag modified penta-bismuth hepta-oxide nitrate and its adsorption performance for azo dye removal

A modified hydrophilic penta-bismuth hepta-oxide nitrate (Bi₅O₇NO₃) surface was synthesized via a precipitation method using TiO₂ and Ag as modified agents. The synthesized product was characterized by different analytical techniques. The removal efficiency was evaluated using mono-and di-sulphonated azo dyes as model pollutants. Different kinetic, isotherm and diffusion models were chosen to describe the adsorption process. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) results revealed no noticeable differences in the chemical states of modified adsorbent when compared to pure Bi₅O₇NO₃;however, the presence of hydrophilic centres such as TiO₂ and Ag developed positively charged surface groups and improved its adsorption performance to a wide range of azo dyes. Dyes removal was found to be a function of adsorbent dosage, initial dye concentration, solution pH and temperature. The reduction of Langmuir 1,2-mixed order kinetics to the second or first-order kinetics could be successfully used to describe the adsorption of dyes onto the modified adsorbent. Mass transfer can be described by intra-particle diffusion at a certain stage, but it was not the rate limiting step that controlled the adsorption process. Homogenous behavior of adsorbent surface can be explored by applying Langmuir isotherm to fit the adsorption data.     

生物炭吸附雨水径流难生物降解有机氮效能及机制

有机氮（ON）在雨水径流氮素污染中起关键作用,但多数研究只关注可生物降解有机氮的生物转化去除,忽略了占比较高的难生物降解有机氮.以生物炭作为吸附剂,探究其对雨水径流典型难生物降解有机氮（吲哚）的吸附效能及机制.结果表明,原始生物炭对吲哚有较高的单位吸附量（45 mg·g^-1）,生物炭投加浓度为0.4 g·L^-1时其表面平均吸附位点利用度最高.H₂O₂和NaOH改性生物炭对吲哚的吸附量是原始生物炭的1.3倍和1.6倍,吸附机制包括疏水相互作用、氢键和π-π电子供体-受体（π-π EDA）作用,以疏水相互作用为主,其中H₂O₂改性通过增加生物炭表面含氧官能团来加强氢键和π-π EDA作用,而NaOH改性生物炭通过大幅提高生物炭比表面积来加强疏水相互作用,故NaOH改性吸附效果更优.综上,生物炭对难生物降解有机氮具有较强去除作用,通过NaOH改性还能大幅提高效率,故在雨水径流氮素污染较高的地区把NaOH改性生物炭作为生物滞留池中的填料有着极大的应用潜力.     

磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料的制备及其吸附U (VI)性能研究

通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U （VI）初始浓度和温度等参数对U （VI）吸附性能的影响.实验结果表明：在c₀=0.2 mg·L^-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO对U （VI）的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO吸附U （VI）是一个自发进行的吸热反应,U （VI）吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U （VI）的吸附容量没有明显下降,可重复使用.     

TiO2/膨润土复合材料对Hg2+的吸附性能研究

利用纳米TiO_2对膨润土进行复合改性,制备TiO_2/膨润土复合材料.采用电镜扫描、X-射线衍射表征改性前后膨润土的结构和形貌.通过室内模拟实验,以膨润土为对照,研究不同添加量、pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等条件下,TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附特性与性能,同时通过正交试验,探究TiO_2/膨润土复合材料吸附Hg~(2+)的最优条件.结果表明,改性后的膨润土颗粒明显变小,且颗粒疏松多空孔,层间距增大.相比于膨润土,TiO_2/膨润土复合材料吸附性能得到极大提高.TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率均随着添加量、pH、吸附时间的增大而增大,添加量为1.5 g·L~(-1)、pH为7.0、吸附时间为120 min时,吸附率达98.0%以上.但TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率随着初始Hg~(2+)浓度的增大而减小.通过4种动力学模型拟合发现,吸附过程符合假二级动力学方程,吸附以化学吸附为主.吸附等温线更符合Langmuir等温方程,属于典型的单分子层吸附,最大吸附量为20.66 mg·g-1.吸附Hg~(2+)的最优实验条件:添加量为2.0 g·L~(-1),pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为45 mg·L~(-1),吸附时间为16 h,此时吸附率99.9%,平衡浓度为0.034 mg·L~(-1).