太原市城区大气PM_(2.5)和PM_(10)时空分布特征

研究太原市城区大气颗粒物质量浓度时空变化规律,可以为实施更有效的大气污染综合治理手段提供科学依据。以太原市9个国家空气质量自动监测站的数据为基础,运用统计分析和Kriging插值法,对太原市城区2019年大气颗粒物的时空分布进行了分析。结果表明,2019年太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)年均质量浓度分别为56μg·m~(-3)和107μg·m~(-3),是国家二级标准限值的1.60、1.53倍,以PM_(2.5)和PM_(10)为首要污染物占总超标天数的44.03%和12.58%;PM_(2.5)/PM_(10)年均值为0.52,PM_(2.5)对PM_(10)贡献较大;PM_(2.5)季平均质量浓度为冬季(87μg·m~(-3))秋季(50μg·m~(-3))春季(49μg·m~(-3))夏季(34μg·m~(-3)),PM_(10)为冬季(123μg·m~(-3))春季(120μg·m~(-3))秋季(98μg·m~(-3))夏季(64μg·m~(-3));PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度月变化呈U型,二者平均质量浓度1月最高,8月最低;PM_(2.5)和PM_(10)24h质量浓度变化呈"单峰单谷"型,峰值在10:00,谷值在17:00;取暖期PM_(2.5)与CO、SO2和NO_2相关性高于其他时段;太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度空间分布总体上呈北低南高之势,PM_(2.5)春夏秋季的空间分布格局与太原市城区生产、生活、交通干道分布格局比较吻合。以上结果提示秋冬季是太原市城区颗粒物治理的关键时期,位于南部的小店和晋源区为重点防控治理区域。     

广州大气PM_(2.5)中含碳组分的污染特征及来源解析

于2015年1月至11月在广州利用大流量大气颗粒物采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,并利用热光反射法(TOR)测定大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,广州ρ(PM_(2.5))年均值为(69.5±35.6)μg·m~(-3),是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM_(2.5)年均质量浓度二级标准限值(35μg·m~(-3))的2.0倍,表明广州大气细颗粒物污染严重。OC、EC和总碳气溶胶(TCA)的年均质量浓度分别为(8.31±4.53)、(3.56±2.72)和(16.85±9.60)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的13.2%、5.9%和27.0%,表明含碳组分是PM_(2.5)的重要组成部分。OC和EC浓度季节变化规律存在差异性,OC浓度在冬季最高,而EC浓度在秋季最高。OC和EC的相关性弱和比值高的特征结果表明冬季二次有机碳(SOC)污染最严重,其平均质量浓度为6.9μg·m~(-3),占OC质量浓度的62.4%。主成分分析结果表明,冬季和春季广州PM_(2.5)中碳组分来源较复杂,主要包括机动车尾气、燃煤和生物质燃烧,夏季碳组分的主导污染来源是燃煤和机动车尾气,而秋季碳组分主要来源于机动车尾气。     

基于GIS的北京市林地覆被与PM_(2.5)分布关联性分析

土地利用方式直接和间接地影响着城市的颗粒物污染程度,了解土地利用与颗粒物污染的关联规律,对改善环境空气质量具有重要的意义。选择颗粒物污染问题突出的北京市为研究对象,以空气质量地面监测站的PM_(2.5)质量浓度数据和卫星遥感解译数据为基础,借助地理信息系统和数理统计方法,对不同土地利用方式特别是林地覆被与细颗粒物分布的关联性进行分析。研究结果表明,(1)北京市的PM_(2.5)质量浓度分布在空间上呈由西北至东南逐级递增的趋势,东南部(107.0μg·m~(-3))西南部(96.2μg·m~(-3))城六区(95.3μg·m~(-3))东北部(79.6μg·m~(-3))西北部(79.0μg·m~(-3)),季节分布表现为冬季(122.0μg·m~(-3))春季(81.2μg·m~(-3))秋季(76.8μg·m~(-3))夏季(72.9μg·m~(-3)),不同土地利用方式PM_(2.5)质量浓度表现为耕地(96.9μg·m~(-3))建成区(95.7μg·m~(-3))未利用土地(91.5μg·m~(-3))水域(82.8μg·m~(-3))草地(80.9μg·m~(-3))林地(79.1μg·m~(-3))。(2)以各监测站点为中心建立不同半径缓冲区,随着缓冲区半径的不断增加林地覆被率与PM_(2.5)质量浓度的负相关性不断增强。当缓冲区半径达到1 000 m时,各个月份林地覆被率与PM_(2.5)质量浓度均在α=0.05水平上呈显著负相关。(3)以各监测站点为中心的3 000 m半径缓冲区内落叶阔叶林、常绿针叶林、落叶阔叶灌木林、常绿阔叶灌木林、乔木园地面积与PM_(2.5)质量浓度均呈负相关关系。研究结果表明,实行未利用土地、耕地以及部分建成区的土地利用方式向林地、草地转化是北京市防控颗粒物污染的可行方略。     

气象条件对西安市夏季和冬季近地面大气环境污染特征影响

利用2018年1—12月西安市13个环境空气质量监测点的六项大气污染常规分析指标(PM_(10)、PM_(2.5)、O_3、SO_2、NO_2和CO)逐小时监测数据,结合气象条件(温度、相对湿度、风向、风速、大气压、光照、紫外辐射、混合层高度及大气能见度)和颗粒物样品采集,对西安市近地面大气污染物浓度特征进行分析,结果表明,西安市近地面大气污染物浓度呈现明显的季节变化特征,冬季空气污染物主要为颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))对应质量浓度分别为:(154.04±92.88)、(101.84±60.11)μg·m~(-3),PM_(2.5)/PM_(10)的值为0.66,夏季空气污染物主要为O_3,质量浓度为(89.07±20.62)μg·m~(-3);西安市冬季PM_(2.5)数浓度、表面积浓度、质量浓度分别为(51 890±14 619)cm~(-3)、(2 882.21±939.83)μm~2·cm~(-3)、(0.32±0.13)mg·m~(-3),PM_(10)数浓度、质量浓度、表面积浓度分别为(51 897±14 618)cm~(-3)、(3 410.50±1 060.31)μm~2·cm~(-3)、(0.86±0.29)mg·m~(-3),数浓度粒径分布集中在0.010≤d_p≤0.484μm,占总数浓度的99.13%,表面积浓度粒径分布集中在0.072≤d_p≤8.136μm,占总表面积浓度的98.32%,质量浓度粒径分布集中在0.316≤dp≤8.136μm,占总质量浓度的98.75%。颗粒物数浓度对大气能见度影响最大的3个粒径段分别为d_p=0.762μm、d_p=1.956μm、d_p=1.232μm,3个粒径段与能见度的R~2(拟合优度)分别为:0.840、0.789、0.775;西安市夏季,在近地面环境温度大于30.23℃,相对湿度小于58.09%,光照强度大于107.83 W·m~(-2),紫外辐射强度大于324.10μW·cm~(-2)时,有利于近地大气层中高质量浓度O_3((112.16±53.01)μg·m~(-3))的生成与累积。研究结果可为西安市及汾渭平原其他城市大气污染物减排、大气污染防治策略的制定提供数据支持。     

菏泽市夏季PM10和PM25中水溶性离子组分污染特征

为分析菏泽市大气颗粒物及其水溶性离子组分特征,本研究于2015年8月期间在菏泽市6个监测点位采集环境受体PM_(10)和PM_(2.5)样品共120个,利用离子色谱法测定颗粒物中水溶性无机离子(SO■、NO~-_3、NH~+_4、Cl~-、Ca~(2+)、K~+、Na~+、Mg~(2+)、F~-),并同步收集气象参数及气态污染物质量浓度等资料.结果表明,菏泽市夏季环境受体中颗粒物质量浓度ρ(PM_(10))和ρ(PM_(2.5))分别为94.5μg·m~(-3)、55.2μg·m~(-3),稍低于国内其他城市,这与各城市经济发展、产业能源结构、气象条件等因素有关.PM_(2.5)/PM_(10)值在0.5—0.8之间,表明菏泽市夏季细颗粒物(PM_(2.5))污染较为严重.但PM_(10)和PM_(2.5)中水溶性离子质量总浓度ρ(WSIs)分别为30.5μg·m~(-3)、17.0μg·m~(-3);质量分数w(WSIs)分别为32.4%、29.6%.其中SO■、NO~-_3、NH~+_4为PM_(10)和PM_(2.5)中主要水溶性离子,3种离子浓度和分别占PM_(10)和PM_(2.5)中总离子浓度的84.3%、88.3%.SO■、NO~-_3、NH~+_4、K~+主要集中在细颗粒物(PM_(2.5))中,Ca~(2+)、Mg~(2+)则广泛存在于粗颗粒物(PM_(10))中.各采样点的PM_(10)和PM_(2.5)中,SO■、NO~-_3、NH~+_4、Ca~(2+)和Mg~(2+)浓度分布具有空间差异.离子相关性表明,NH~+_4与SO■、NO~-_3相关性均较强,3种离子主要以NH_4HSO_4、NH_4NO_3形式存在.PM_(10)和PM_(2.5)中NO~-_3/SO■值分别在0.41—0.49和0.36—0.47之间,平均值分别为0.46、0.42,表明固定源是菏泽市夏季颗粒物污染的主要污染贡献源.     

贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源解析

水溶性无机离子是PM_(2.5)的主要组分之一,对研究PM_(2.5)的物理化学性质,来源及其形成机理具有重要意义.本研究于2017年9月—2017年11月期间在贵阳城区采集了80个PM_(2.5)样品,并测定了8种水溶性离子浓度,探讨贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源.结果表明贵阳秋季PM_(2.5)中无机离子的平均质量浓度为15.99μg·m~(-3),阴离子和阳离子的平均质量浓度分别为10. 90μg·m~(-3)、5. 09μg·m~(-3); SO_4~(2-)(8. 53±4.63μg·m~(-3))平均质量浓度最高,其次是NH_4~+(2.56±1.62μg·m~(-3))、NO_3~-(2.21±2.96μg·m~(-3))、Ca~(2+)(1.98±0.88μg·m~(-3)),最后依次是K~+(0.37±0.24μg·m~(-3))、Cl-(0.16±0.11μg·m~(-3))、Mg~(2+)(0.11±0.03μg·m~(-3))、Na~+(0.07±0.06μg·m~(-3)); NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-是主要水溶性离子,所占比例为83%; NO_3~-/SO_4~(2-)值平均为0.21±0.12,远小于1,说明贵阳秋季PM_(2.5)以固定源污染为主.相关性分析表明,PM_(2.5)中NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,Ca~(2+)与Mg~(2+)来源可能相同.结合富集系数分析NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)基本都是来源于陆源贡献,NO_3~-、SO_4~(2-)是人为源,Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)是地壳源,此外Mg~(2+)还有一部分海源贡献.     

河南省PM_(2.5)时空分布特征及其与植被覆盖度的关系

随着中国城市化和工业化的不断推进,大气污染治理形势严峻,PM_(2.5)作为首要的大气污染物,已经引起了公众和学术界的普遍关注。研究PM_(2.5)的时空分布特征及其质量浓度同植被覆盖度之间的关系,为区域大气污染联防联控提供数据支撑和理论依据。以大气污染严重的河南省为研究对象,利用2017年1月—2019年2月期间75个国控空气质量监测站的逐日PM_(2.5)质量浓度数据,通过空间插值技术,分析了PM_(2.5)质量浓度的时间和空间分布特征。基于MODID NDVI遥感卫星数据,采用像元二分模型反演获取植被覆盖度数据,再计算其与PM_(2.5)质量浓度的秩相关系数。研究发现,(1)总体上,河南省PM_(2.5)年均质量浓度逐年降低,由2015年的79μg·m~(-3)降至2018年的63μg·m~(-3),年均降幅达7.2%,但是依然超过国家二级标准(35μg·m~(-3)),污染防治形势仍然严峻。(2)从时间分布看,PM_(2.5)季节差异明显,月均质量浓度曲线大致呈"U"形,冬季质量浓度最高(113μg·m~(-3)),夏季最低(35μg·m~(-3)),春秋两季居中。(3)从空间分布来看,PM_(2.5)质量浓度在河南省内由南至北污染程度递减,形成了以污染最严重的郑州市、安阳市为中心的PM_(2.5)辐射圈。(4)植被覆盖度和PM_(2.5)质量浓度相关性强,秩相关系数为-0.55。从污染治理来看,提高植被覆盖度,增加植被面积对PM_(2.5)沉降有积极作用,但作用有限。     

不同植被结构对空气质量的调控功能

随着城市化进程的加快,生态环境恶化,改善空气质量已成为社会所关注的重要环境问题。不同的植被结构可以有效调控大气颗粒物浓度,提高负离子的浓度,是改善空气质量的重要组成部分。为探究不同植被结构对空气质量的调控能力以及影响空气质量的因素,以沈阳市东陵公园为研究对象,采用定点观测法,监测8块不同植被结构内大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))和空气负离子浓度,并同步观测气象因子。研究结果表明,(1)不同植被结构调控大气颗粒物的能力存在差异,但是不显著。PM_(2.5)和PM_(10)日平均质量浓度在S1(稠李Padus avium+萱草Hemerocallis fulva)均为最高,分别是(48.63±18.05)μg·m~(-3)和(68.55±20.64)μg·m~(-3);S3(云杉Picea asperata+榆叶梅Amygdalus triloba+牛筋草Eleusine indica)最低,分别是(28.95±8.91)μg·m~(-3)和(45.21±10.38)μg·m~(-3)。PM_(2.5)和PM_(10)日平均质量浓度变化范围分别为(28.95—48.63)μg·m~(-3)和(45.21—68.55)μg·m~(-3)。(2)不同植被结构内空气负离子浓度存在显著性差异。空气负离子日平均浓度在S7(油松Pinus tabuliformis+桃叶卫矛Euonymus bungeanus+玉簪Hosta plantaginea)最高,为(1 007.50±53.10)ion·cm~(-3);S1(稠李+萱草)最低,为(446.21±34.9) ion·cm~(-3)。空气负离子日平均浓度范围(446.21—1 007.50) ion·cm~(-3)。(3)大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))和空气负离子浓度与乔木层郁闭度和相对湿度呈正显著相关,而与温度呈负显著相关;大气颗粒物浓度与空气负离子浓度呈负显著相关。以上研究结果可为优化城市绿地植被结构和改善空气质量提供一定的借鉴。     

荥阳市春秋季观测期间颗粒物中重金属健康风险评价

为研究荥阳市2017春秋两季观测期间颗粒物中重金属的浓度特征及其在不同暴露途径下对人体的健康风险,采集大气中的PM_(2.5)和PM_(10),使用电感耦合等离子质谱仪ICP-MS对颗粒物中重金属浓度(Co、Cu、Zn、As、Cr、Pb)进行测定.结果表明,春、秋季的PM_(2.5)和PM_(10)的浓度均值分别为95.01μg·m~(-3)、149.03μg·m~(-3)和61.61μg·m~(-3)、108.61μg·m~(-3). PM_(2.5)浓度最高比《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)规定的一级浓度限值高5.71倍,PM_(10)比其一级浓度限值高6.42倍,比二级浓度限值高1.47倍.健康风险评价表明,在呼吸暴露途径下,PM_(10)中Cr元素在春季对成人有一定致癌风险,在秋季则对成人和儿童均存在致癌风险,且秋季As、Cr、Co的危险指数高达4.2,存在显著非致癌风险;皮肤接触途径下,PM_(10)中Cr元素在春季对儿童和成人均有致癌风险,秋季则主要是对成人存在致癌风险;口入途径下,秋季PM_(2.5)中As元素对儿童有潜在致癌风险,PM_(2.5)和PM_(10)中重金属元素整体在两个季节对儿童均有显著非致癌风险.     

北京市冬季大气PM10中二噁英的污染水平与分布特征

在北京市市区/交通干道(A地质大学东门、B地质大学测试楼顶),工业区(C首钢焦化、D高井热电厂)和背景点(E十三陵),同时采集了冬季大气颗粒物PM_(10)样品.利用US EPA 1613B方法,采用同位素稀释、高分辩率气相色谱/高分辩率质谱(HRGC/MS)联用技术,对比分析了PM_(10)中17种二噁英(PCDD/Fs)的浓度水平和区域分布特征.结果表明,5个采样点PM_(10)的质量浓度范围是140—264μg·m~(-3),日均值为184μg·m~(-3)比国家二级标准(150μg·m~(-3))高23%.所有采样点17种PCDD/Fs的总浓度范围1.96—4.80 pg·m~(-3),平均值3.69 pg·m~(-3),总毒性当量∑TEQ范围是148—353 fg I-TEQ·m~(-3),平均271 fg I-TEQ·m~(-3);PCDD/Fs污染水平最高出现在工业区,其次是市区,背景点最低.     

北京市冬季大气细颗粒物中二■英的污染特征

为了解北京市大气细颗粒物(PM_(2.5))中二■英(PCDD/Fs)的污染特征,利用中流量大气颗粒物采样器,在北京市3个功能区5个采样点(两个市区点、两个工业区点和一个背景点),同步连续采集了大气细颗粒物PM_(2.5)样品.参照US EPA 1613B标准方法,应用高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS),分析了PM_(2.5)中17种PCDD/Fs的浓度水平和区域分布特征,并对PCDD/Fs的污染来源做了初步探讨.结果表明,5个采样点PM_(2.5)的日均质量浓度范围102—146μg·m~(-3),平均日均值119μg·m~(-3),超出国家二级标准(75μg·m~(-3))59%,污染较重.在空间分布上,PM_(2.5)的日均浓度表现为工业区大于背景点大于市区的特征.所有采样点17种PCDD/Fs的总浓度范围∑PCDD/Fs是1.60—4.09 pg·m~(-3),平均值3.23 pg·m~(-3),PCDD/Fs总毒性当量∑TEQ范围是140.54—275.69 fg I-TEQ·m~(-3),平均值233.18 fg I-TEQ·m~(-3).与国内外其他城市相比,北京市大气PM_(2.5)中PCDD/Fs污染处于相当或略高水平.OCDD、OCDF和1,2,3,4,7,8-HpCDF是PCDD/Fs的主要组成成分,分别占总浓度∑PCDD/Fs的10%、19%和24%.对于总毒性当量∑TEQ贡献最大的是2,3,4,7,8-PeCDF,占总毒性当量的48.3%,∑PCDDs/∑PCDFs比值范围为0.19—0.23,平均值0.22,属于典型的"热源"特征.在浓度变化上, PCDDs呈现为随氯取代个数的增加而增加,除OCDF外, PCDFs的各单体浓度也随着取代氯原子个数的增加而增大.在区域分布上,PCDD/Fs浓度表现为工业区高于市区,市区大于背景点,充分体现了局地源的特点.采样期间工业热过程(化石燃料燃烧、电弧炉、烧结和冶炼等)、机动车排放和固体垃圾焚烧是北京冬季大气PM_(2.5)中PCDD/Fs和PM_(2.5)污染水平的主要影响因素.     

合肥市能见度与相对湿度、PM_(2.5)质量浓度的定量关系

为了研究合肥市能见度影响规律,为改善城市大气能见度提供科学依据,利用合肥市2013年1月—2015年12月的气象观测数据和颗粒物质量浓度数据,采用统计分析方法研究了合肥市大气能见度与相对湿度和PM_(2.5)质量浓度的定量关系,以及不同等级能见度下相对湿度和PM_(2.5)浓度的统计特征。结果表明,PM_(2.5)质量浓度与相对湿度共同影响合肥市大气能见度变化,较低相对湿度下(RH60%),能见度降低主要受PM_(2.5)质量浓度升高的影响;较高湿度条件下(RH≥60%),能见度降低主要是由于相对湿度增加造成的大气粒子吸湿增长导致消光性能增大,且这种作用在污染程度较轻时更加突出。RH≥60%时,相对湿度每增加1%,平均能见度降低0.172 km;当RH≥90%时,平均能见度基本在5 km以下。PM_(2.5)质量浓度与能见度呈幂函数关系,40%≤RH60%时,PM_(2.5)的影响作用最显著;PM_(2.5)质量浓度对能见度的影响阈值随相对湿度增加而减小,当PM_(2.5)质量浓度低于46μg?m~(-3)时,能见度随着PM_(2.5)质量浓度降低而迅速增大。随着相对湿度增加,或者PM_(2.5)质量浓度增加,低能见度出现频率呈上升趋势;高湿度、高细颗粒物浓度均可导致低能见度的出现。当前一日能见度低于7km,当日相对湿度大于75%,且PM_(2.5)质量浓度大于65μg?m~(-3),当日能见度超过75%的比例在5 km以下。当前一日PM_(2.5)质量浓度达到中度及以上污染,当日能见度随着相对湿度增加逐渐减小,RH≥80%时,能见度低于5 km的比例达到70%。     

南京北郊冬春季大气颗粒物中含氮无机水溶性离子组分特征

为了解南京北郊大气颗粒物中含氮二次水溶性离子组分特征,2014年冬春两季使用Anderson 9级采样器对南京北郊大气颗粒物进行分级采样,利用离子色谱仪分析得到了各粒径范围颗粒物中的含氮二次无机组分质量浓度,结合能见度、相对湿度、颗粒物浓度等观测数据探讨了不同天气状况下大气颗粒物中含氮二次水溶性离子组分的含量及其粒径分布特征。结果表明:冬季和春季平均PM_(2.5)质量浓度分别达到了80.81μg·m~(-3)和52.57μg·m~(-3),明显超过二类标准限值。PM_(10)中NO_3~-和NH_4~+表现出较好的一致性,相关系数高达0.92,表明两种离子的来源比较相似;NO_2~-与NO_3~-和NH_4~+均呈现明显的负相关关系。就季节平均而言,冬季NO_3~-和NH_4~+质量浓度明显高于春季,尤其在0.43~2.1μm粒径范围内,这与冬季二次细颗粒物污染加剧有关;其他粒径段的浓度值季节差异不明显。不同能见度下,NO_3~-和NH_4~+质量浓度谱均呈三峰分布;当水平能见度3 km时,NO_3~-和NH_4~+最大谱峰大多在9.0~10μm粗粒径段;能见度降至3 km以下时,谱最大峰值出现在1.1~2.1μm粒径段。能见度水平越低,NO_3~-和NH_4~+的质量浓度越高,表明随着NO_3~-和NH_4~+浓度增加气溶胶的消光作用有所增强,从而导致能见度降低。霾天细模态中NH_4~+和NO_3~-的浓度较非霾天明显增加,粗模态无明显变化。NO_2~-作为中间产物其性质极不稳定,谱分布也比较复杂,但任何天气状况下均在粗粒径段出现高峰值。     

北京城市森林PM_(2.5)质量浓度特征及影响因素分析

以北京西山森林公园为林内观测点,北京海淀植物园为林外对照点,研究城市森林PM_(2.5)质量浓度变化特征,并对其影响因素进行分析。结果表明,林内外PM_(2.5)质量浓度日变化呈"双峰双谷"型,8:00和21:00左右是一天中的两个峰值,15:00和4:00左右是一天中的两个谷值,PM_(2.5)质量浓度林内(104.02μg·m~(-3))林外(82.52μg·m~(-3))。一年中PM_(2.5)质量浓度在冬季最高,春季次之,夏季最低,PM_(2.5)质量浓度年变化林内为冬季(115.46μg·m~(-3))春季(112.39μg·m~(-3))秋季(106.37μg·m~(-3))夏季(81.87μg·m~(-3)),林外为冬季(97.35μg·m~(-3))春季(94.07μg·m-3)秋季(93.17μg·m~(-3))夏季(61.86μg·m~(-3))。气温、降雨均与PM_(2.5)浓度呈负相关。晴天时,温度高、空气对流旺盛,PM_(2.5)浓度较低;降水对PM_(2.5)有很好的消减作用;风有驱散PM_(2.5)的作用。在高温高湿天气下,PM_(2.5)浓度高于其他天气情况。该研究可以丰富森林净化大气的理论,为环保部门相关政策的制定提供依据。     

采暖季4种结构的城市绿地对PM_(2.5)和PM_(10)的调控作用

为研究采暖季不同结构城市绿地对大气中PM_(2.5)和PM_(10)的调控作用及其与气象因子的关系,于2015年11月—2016年4月,选择滞尘效果较好的4种类型城市绿地和对照点,于07:00—21:00每隔2 h在4种绿地的中心位置同步观测其内部PM_(2.5)、PM_(10)、温度、相对湿度、风速以及光照强度,对比分析绿地内颗粒物质量浓度差异以及不同绿地类型对消减PM_(2.5)和PM_(10)的作用。结果表明:采暖期4种结构城市绿地内PM_(2.5)日均值大小表现为CK(112μg?m~(-3))乔灌草(108μg?m~(-3))大阔叶乔草(107μg?m~(-3))小阔叶乔草(106μg?m~(-3))针叶乔草(100μg?m~(-3)),PM_(10)为CK(23μg?m~(-3))乔灌草(226μg?m~(-3))小阔叶乔草(224μg?m~(-3))大阔叶乔草(223μg?m~(-3))﹥针叶乔草(211μg?m~(-3)),CK内PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度显著高于其他绿地类型(P0.05);PM_(2.5)和PM_(10)小时均值变化区间分别为81~133μg?m~(-3)和170~278μg?m~(-3),两者呈极显著相关(P0.01),都在09:00左右达到峰值,15:00左右达到最低值,而后至21:00一直呈上升趋势;采暖期PM_(2.5)和PM_(10)月均值稳步上升,但受大范围气象因素影响显著;观测期间,对PM_(2.5)和PM_(10)平均消减率按大小排序为针叶乔草乔灌草小阔叶乔草大阔叶乔草,且针叶乔草的消减率显著高于其他绿地类型(P0.05);4种结构城市绿地对PM_(2.5)和PM_(10)的消减率都与温度呈显著负相关(P0.05),仅有PM_(2.5)的消减率与湿度呈显著正相关(P0.05),与风速和光照相关性不显著。在城区绿地建设中,可加大针叶乔木的配置以降低大气颗粒物质量浓度。     

长治市秋冬季PM2.5组分特征及来源解析

采集了2017—2018年秋冬季长治市审计局站、监测站、清华站等3个监测站点的大气PM_(2.5)样品,分析了其元素、水溶性离子及碳质组分特征,并利用化学质量平衡模型(CMB)对PM_(2.5)进行来源解析.结果表明,采样期间长治市PM_(2.5)浓度为67.9μg·m~(-3),其中审计局站PM_(2.5)浓度最高(70.6μg·m~(-3)),其次为监测站(70.0μg·m~(-3))和清华站(63.0μg·m~(-3));二次无机离子(SO_4~(2-)、NO~-_3、NH~+_4)平均浓度(20.7μg·m~(-3))占PM_(2.5)浓度的30.5%,与大量排放到大气中的SO_2、NO_2二次生成有关;OC(12.6μg·m~(-3))和EC(6.6μg·m~(-3))分别占PM_(2.5)的18.6%和9.7%;OC/EC为2.06,且SOC(5.9μg·m~(-3))在OC中占比高达63.1%,表明长治市秋冬季二次污染较重;典型地壳元素Si和Ca占元素组分平均浓度的29.8%和22.8%,说明扬尘污染对长治市PM_(2.5)的有一定影响;源解析结果表明,长治市秋冬季PM_(2.5)主要来源为:机动车源17.0%、燃煤源16.5%、扬尘源14.6%、二次硝酸盐13.9%、二次硫酸盐11.0%、二次有机气溶胶10.8%、工艺过程源9.3%、生物质燃烧源1.9%、其他源5.0%.因此,为进一步降低长治市环境空气中PM_(2.5)的污染,需在加强管控机动车,燃煤和扬尘等一次排放源的基础上,降低一次污染物SO_2、NO_2等的排放,从而实现对二次污染源前体物的控制.     

北京采暖季PM_(2.5)水溶性无机离子污染特征及其影响因素

为深入研究北京市采暖季PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征及其影响因素,利用大流量采样器结合石英滤膜采集了2016年11月15日—2016年12月31日期间北京市典型污染天的PM_(2.5)样品(19个),采用离子色谱法测定了其中的水溶性无机离子成分,收集了同期北京市的日均气象数据和海淀区日均PM_(2.5)数据。应用热力学平衡模型ISORROPIA-Ⅱ分析了PM_(2.5)样品的酸度值,Traj Stat软件分析气流的72 h后向轨迹,并采用潜在源贡献因子分析法(PSCF)定位了PM_(2.5)潜在污染源的位置,浓度权重轨迹分析(WCWT)法定量解析了潜在污染源对北京PM_(2.5)质量浓度贡献的大小。结果表明:(1)PM_(2.5)的日均质量浓度变化范围为7.6~383μg·m~(-3),均值为114μg·m~(-3),污染天是清洁天的4.4倍;(2)10种水溶性离子的总质量浓度均值为44.61μg·m~(-3),SNA(NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+)占总水溶性离子的81.37%,污染天NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+质量浓度均值分别为20.35、16.16、8.68μg·m~(-3),分别是清洁天的4.7、3.5、3.6倍;(3)污染天PM_(2.5)酸性比清洁天强,污染天NH_4~+的存在形式主要是(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4,清洁天NH_4~+的存在形式主要是(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3;(4)北京PM_(2.5)及其水溶性离子的污染除受本地污染源影响,还受河北省中部和南部以及内蒙古中部等区域传输的影响;(5)在北京采暖季低大气边界层以及三面环山的特殊条件下,风速和相对湿度是影响北京PM_(2.5)及其水溶性离子污染特征的2个主要气象因素,高湿度低风速的静稳天气条件可以造成以本地污染物为主的大气重污染,此外,一定范围内的低风速可以使周边地区高浓度的污染物传输至北京,加重大气污染。     

新疆独山子石化区域PM_(2.5)中水溶性无机离子的形成机制

2015年9月至2016年7月在新疆独山子区采集大气PM_(2.5)样品,对所含的水溶性无机离子和大气气态污染物的季节性变化进行了分析.其结果表明,PM_(2.5)、SO_2、NO_2和O_3的年均浓度分别为70.04、19.36、4.50、83.06μg·m~(-3); PM_(2.5)、SO_2、NO_2的浓度均出现冬季最高,夏季最低的趋势,而O_3浓度在春、夏季节偏高,冬季偏低;总水溶性无机离子的季节变化特征为冬季(68.99μg·m~(-3))秋季(14.23μg·m~(-3))春季(10.31μg·m~(-3))夏季(5.06μg·m~(-3)),其中SO_2~(-4)、NO_3~-、NH_4~+为水溶性无机离子的主要组成部分,占到水溶性总离子质量浓度的70%以上.对硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的估算表明,全年SOR的值均大于0.1,表明SO_2~(-4)主要来自大气二次转化.夏季NOR值远低于其它季节. SO_2~(-4)浓度和SOR在冬季出现较高值,可能是由于冬季取暖导致SO_2排放量增加,同时较高的相对湿度又促进了SO_2的非均相转化.受相对湿度的影响,NO_3~-在冬季主要以非均相反应的方式生成,在春、夏、秋的3个季节主要以均相反应的方式生成;当PM_(2.5)的质量浓度大于75μg·m~(-3)时,NO_3~-/SO_2~(-4)、NOR/SOR和NOR值均显著增加,表明独山子区的硝酸盐污染较为严重.     

北京市西三环地区大气中多氯联苯的污染特征和气粒分配

以北京市西三环地区北京工商大学作为采样点,在2017年3—5月共采集气相、颗粒相(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)样品54个,对样品中28种PCBs单体进行定性定量分析,研究大气中多氯联苯(PCBs)的污染特征、在不同粒径颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)中的分布规律和气粒分配行为.结果表明,北京市西三环地区大气中PCBs总浓度为144—859 pg·m~(-3),在国内外处于中等水平.其中,气相样品中PCBs浓度为131—814 pg·m~(-3),平均浓度为495 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的94.95%;颗粒相样品中PCBs浓度为12.3—48.9 pg·m~(-3),平均浓度为26.3 pg·m~(-3),占大气中PCBs总浓度的5.05%.低氯代PCBs更多地分布在气相上,高氯代PCBs更多地分布在颗粒相上.对不同粒径颗粒物(≤2.5μm、2.5—10μm、10μm)中PCBs的分析表明,PCBs主要分布在≤2.5μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中所含PCBs同系物的组成比例接近,以三氯至七氯为主,占颗粒物中PCBs总含量的88%以上.用过冷饱和蒸气压P0L(Pa)和分配系数Kp来描述PCBs的气粒分配行为,lg Kp-lg P0L的斜率为-0.3653,说明北京西三环地区大气中PCBs的气粒分配未达到平衡状态,在气粒分配过程中以吸收机制为主.     

清洁能源政策下济南市采暖季PM_(2.5)中水溶性离子变化分析

为了评价清洁能源政策对济南市采暖季PM_(2.5)质量浓度及PM_(2.5)中水溶性离子的影响,于2016年11月—2017年3月(2016年采暖季)和2017年11月—2018年3月(2017年采暖季)济南市区清洁能源政策实施前后两个采暖季分别采集PM_(2.5)样品,采用离子色谱法得到了PM_(2.5)中的8种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、K~+、Ca~(2+)、NH_4~+)的质量浓度,并对PM_(2.5)不同污染等级水溶性离子进行了变化分析。结果表明:(1)采用清洁能源后,济南市采暖季的污染等级从轻度污染变为良,PM_(2.5)日均质量浓度从98.34μg·m~(-3)降到83.48μg·m~(-3),达标率上升了15.42%;(2)8种水溶性离子的总质量浓度从90.78μg·m~(-3)降到了67.72μg·m~(-3),对比两年采暖季各离子的质量浓度发现,实施后除污染天K+和Na+的质量浓度有所增长外,其余离子质量浓度均比清洁能源使用前要低;(3)NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+(SNA)在水溶性离子中占比最高,能源政策实施后,SNA的质量浓度降低了12.32%-31.71%;实施后SO_4~(2-)的占比降低,NO_3~-占比升高,NO_3~-是最主要的二次污染离子;(4)两年采暖季的硫氧化率SOR、氮氧化率NOR值均大于0.1,说明NO_3~-、SO_4~(2-)主要来自于大气中NO_2和SO_2的二次转化,随着污染等级的升高,SOR和NOR基本呈现上升的趋势,尤其是在重度污染下,由于NO_2对SO_2的氧化反应起到很好的催化作用,SOR是清洁天的2倍;(5)采用清洁能源前后阴阳离子电荷当量(AE/CE)分别为0.76和0.96,PM_(2.5)整体从弱碱性恢复到中性。清洁能源的使用,有效降低了各水溶性离子的质量浓度,减小了PM_(2.5)质量浓度,改善了颗粒物的酸碱性,提高了采暖季环境空气质量。