温度和光照对红花檵木和南天竹异戊二烯和单萜烯释放的影响

植物是生物源挥发性有机化合物(Biogenic volatile organic compounds,BVOCs)的最主要来源,城市绿色植物释放的BVOCs会影响城市大气组分,进而改变城市大气环境.本实验以红花檵木(Loropetalum chinense)和南天竹(Nandina domestica)为研究对象,调节温度(T)和光合有效辐射(PAR),测量两种植物主要BVOCs(异戊二烯(Isoprene,ISO)、单萜烯(Monoterpenes,MTs))的通量及光合参数.结果表明,在T=30℃、PAR=500μmol·m~(-2)·s~(-1)时,南天竹BVOCs释放速率大于红花檵木,分别为4916.51和3388.62 pmol·m~(-2)·s~(-1),BVOCs释放种类以ISO为主,占BVOCs总量99.8%以上,MTs以α-蒎烯和3-蒈烯为主.ISO释放速率随温度升高而增加,35℃时达到最大值,红花檵木和南天竹分别为8436.48和15138.81 pmol·m~(-2)·s~(-1),显著高于其他两种温度下ISO释放;而单萜烯在30℃时最大,分别为4.96和8.24 pmol·m~(-2)·s~(-1),红花檵木单萜烯的释放受温度影响较为显著.PAR增加会显著促进两种植物ISO的释放,PAR=1000μmol·m~(-2)·s~(-1)时红花檵木和南天竹释放速率分别达3279.21和7355.17 pmol·m~(-2)·s~(-1),而单萜烯释放在PAR为500μmol·m~(-2)·s~(-1)最高.温度和光照主要通过影响植物气孔导度和蒸腾速率等从而影响其BVOCs的释放,不同温度和光照处理下,异戊二烯释放碳占光合作用固定碳的0～3.28%.不同植物BVOCs释放对温度和光照响应的差异要求加强对城市绿色植物BVOCs释放的研究,以便为城市绿化树种选择及城市生态环境改善提供科学依据.     

北方常见绿化树种BVOCs排放特征及其与光合作用参数的相关性

为了解北方常见绿化树种植物源挥发性有机化合物(biogenic volatile organic compounds,BVOCs)的排放特征及其与光合作用参数(净光合速率P_n、气孔导度g_s、胞间CO_2浓度c_i、蒸腾速率T_r)的相关性,本实验采用动态采样装置收集14种落叶乔木BVOCs排放数据.结果表明,不同科属间异戊二烯和总BVOCs(异戊二烯、单萜和倍半萜烯之和)释放速率差异显著(P0.01).除金银木和榆树,其他绿化树种均释放异戊二烯、单萜和倍半萜烯类物质,其中杨柳科(杂交杨‘546’、速生杨‘107’、小叶杨、垂柳)和豆科植物(国槐、刺槐、龙爪槐)排放异戊二烯较多,释放速率在(30.1±4.3)～(91.8±10.0)μg·(g·h)~(-1)之间;木犀科(白蜡、丁香)、蔷薇科海棠、无患子科栾树和槭树科元宝枫主要排放单萜和倍半萜烯,其中白蜡和元宝枫单萜释放速率最高,分别为(10.6±4.8)μg·(g·h)~(-1)和(11.8±6.4)μg·(g·h)~(-1).罗勒烯和β-蒎烯是绿化树种排放的两种主要单萜物质.P_n和g_s与BVOCs释放速率之间无显著相关性,但杨柳科植物异戊二烯(r=0.681,P0.01)和总BVOCs(r=0.698,P0.01)释放速率与叶片T_r呈显著正相关,而豆科植物的总BVOCs释放速率与c_i呈显著正相关(P=0.04).本研究为城市绿化树种的筛选和配置提供科学参考,也为BVOCs释放机制的研究提供理论依据.     

12种常见落叶果树BVOCs排放清单和排放特征

为了解城市近郊区域植物源挥发性有机化合物(biogenic volatile organic compounds,BVOCs)排放情况,运用动态采样法对北京地区广泛种植的12种典型落叶果树(其中9种为首次报道) BVOCs进行野外采样和实验室分析.结果表明,果树释放物中含有烃类、醇类和醛类等9类物质,烃类含量最高,占39. 0%. 12种果树均释放异戊二烯和单萜(6种果树释放倍半萜烯),其中,桃等3种果树为高BVOCs排放树种,海棠等9种果树为中等BVOCs排放树种.果树总BVOCs(异戊二烯、单萜和倍半萜烯之和)释放速率在(2. 6±0. 1)～(14±0. 8)μg·(g·h)~(-1)之间,其中杏子总BVOCs释放速率最高[(14±0. 8)μg·(g·h)~(-1)].对不同科属及生活型果树BVOCs进行显著性分析发现,木本类果树异戊二烯释放速率[(4. 2±1. 4)μg·(g·h)~(-1)]显著高于藤本类[(0. 6±0. 2)μg·(g·h)~(-1),P=0. 03],但果树BVOCs的释放速率不具有显著的科属差异,暂不能依据果树科属关系对BVOCs释放水平进行分类.与松柏科植物不同,具有花香或脂香味的β-月桂烯(β-myrcene)、D-柠檬烯(D-limonene)和γ-松油烯(γ-terpinene)是果树释放的主要成分,β-月桂烯(β-myrcene)含量最高,占单萜总释放量的59. 3%.此外,果树还可能释放芴、菲和萘等8种具有芳香味的有毒有害大气污染物.本研究拓展了BVOCs研究领域,为丰富BVOCs数据库及BVOCs环境效应评估提供了基础数据.     

氮沉降对臭氧胁迫下青杨光合特性和生物量的影响

基于开顶式气室臭氧(O_3)熏蒸装置,研究了人工模拟氮沉降对O_3胁迫下青杨光合特性的影响.结果表明,随着O_3浓度的升高,净光合速率(P_n)、电子传递速率(ETR)、PSⅡ反应中心激发能捕获效率(F'_v/F'_m)、光化学猝灭系数(qP)、最大羧化速率(Vcmax)和最大电子传递速率(Jmax)显著降低,胞间CO_2浓度(c_i)显著升高,但气孔导度(G_s)变化不显著,生长季末期生物量也显著下降.而氮沉降在一定程度上提高了青杨的光合能力以及生物量.与单一O_3、氮沉降相比,两者交互作用并未显著影响植物光合特性.该研究结果为应对全球变化背景下青杨的防护提供科学依据.     

我国西南地区氮饱和马尾松林土壤和植物15N自然丰度对长期氮施加的响应

我国快速增长的氮沉降可能造成森林生态系统的氮饱和,进而导致一系列严重的环境后果.为了深入研究氮沉降对我国森林生态系统的影响,进而评价和预测森林生态系统的氮状态,本研究选取我国西南地区典型的马尾松林生态系统,对土壤和植物的15N自然丰度(δ15N)进行了测定,探讨用15N富集因子(εp/s)作为氮状态指标的可行性.对该马尾松林连续7 a施加NH4NO3或Na NO3的控制实验结果表明,长期的高氮输入显著增加了土壤和植物的δ15N.同时,该生态系统对不同形态的氮输入有不同的响应,即在NH+4沉降下δ15N显著高于NO-3沉降下的值.15N富集因子与氮沉降量、净硝化速率和淋溶量均呈显著的正相关关系,特别是本研究与之前研究的所有马尾松林的15N富集因子与氮沉降量之间线性相关,表明15N富集因子可用来表征氮状态.由于在相同氮沉降的情况下,NH+4的效应强于NO-3,建议我国在未来控制氮氧化物排放的同时也应当重视氨的排放控制.     

北京地区植物VOCs排放速率的测定

植物释放的挥发性有机化合物(VOCs)主要集中在异戊二烯和单萜烯上,这些种类的化合物占生物圈VOCs释放量2/3.采用封闭式采样和气相色谱分析对北京地区23种典型植物异戊二烯和单萜烯排放速率进行测定和研究,发现阔叶树(如槐,垂柳等)主要释放异戊二烯;而针叶树(如油松)和果树主要释放单萜烯.同时发现植物异戊二烯的释放受光照和温度的影响,而单萜烯的释放则主要受温度的影响.     

臭氧和干旱交互作用对杨树叶片抗氧化酶活性的影响

地表臭氧(O_3)污染和干旱成为严重威胁植物正常生长的主要环境胁迫因子.本文研究3种O_3浓度(CF:过滤空气O_3;NF:未经过滤的环境空气;NF40:NF+40 nmol·mol-1O_3)和2种水分处理(充分灌溉;干旱,60%灌溉)及其交互作用对敏感性杨树品种‘546’(Populus deltoids cv.55/56×P.deltoides cv.Imperial)叶片饱和光合速率、抗氧化酶活性及可溶性蛋白含量的影响.结果表明,O_3浓度升高显著降低饱和光合速率,干旱处理对饱和光合速率的影响不显著,O_3和干旱的交互作用显著.干旱显著降低过氧化氢酶(CAT)和超氧化物歧化酶(SOD)活性,且随着处理时间的延长CAT和SOD活性降低显著.处理时间的延长也显著降低抗坏血酸过氧化物酶(APX)活性,增加了可溶性蛋白含量.过氧化物酶(POD)不受O_3、干旱及O_3与干旱交互作用的显著影响.O_3处理以及O_3与干旱的交互作用均未对抗氧化酶活性产生显著影响.该研究结果为应对环境变化背景下O_3浓度升高与干旱加剧对杨树的伤害提供科学依据.     

O3浓度升高对银杏及油松BVOCs排放的影响

以生长在沈阳市区内的银杏及油松为试材,开顶式熏气室模拟升高O3浓度(80 nmol·mol-1)和正常大气O3浓度(≈30nmol·mol-1)条件,采用GC-FID技术对银杏及油松的异戊二烯和7种单萜类物质的排放速率进行测定,探讨高浓度O3对单株银杏及油松挥发性有机物排放规律的影响.结果表明,O3浓度增高可以显著提高银杏和油松的异戊二烯排放速率(p＜0.05),及银杏△3-蒈烯的排放速率(p＜0.05),其分别达到1.96、9.71和0.09 μg·(g·h)-1,而对于其他单萜物质的排放速率,2种树木对高浓度的O3熏蒸均没有表现出显著的变化;树种不同,排放的BVOCs组成也不同,自然条件下银杏排放的BVOCs以异戊二烯为主,而油松以α-蒎烯为主;高浓度O3熏蒸下油松释放的异戊二烯达到其BVOCs组成的64.73%,增加大气O3浓度改变了树木挥发性有机物的组成比例.因此,O3浓度升高对银杏及油松BVOCs排放规律具有显著影响.     

天津市常用绿化树种挥发性有机物排放潜力估算

BVOCs（植被释放的挥发性有机物）对PM_2.5等大气颗粒物的形成有重要贡献,树种BVOCs排放潜力的研究有助于城市绿化树种的科学选择.对天津市城市绿地常见绿化树种BVOCs样品进行采集与鉴定,基于Guenther提出的模型估算了天津市32种常见绿化树种BVOCs的排放量,并对估算过程中的不确定性因素进行分析.结果表明:构树、毛白杨、旱柳和绦柳的BVOCs排放量（以C计）最高,分别为2 179.438、2 147.394、2 116.537、2 045.722 g/（株·a）.从科属的角度来看,杨柳科植物BVOCs排放量最高,豆科、桑科和松科BVOCs排放量位居其次.采用聚类分析方法将32种绿化树种的异戊二烯、单萜烯排放潜力进行分类,其中毛白杨、构树、旱柳和绦柳属于高排放异戊二烯的树种;油松和苹果属于高排放单萜烯的树种.从科属水平而言,豆科和杨柳科植物具有较强的异戊二烯排放潜力.松科和部分蔷薇科的乔木具有较强的单萜烯排放潜力.从叶片类型的角度上,阔叶树主要以排放异戊二烯为主,针叶树主要以排放单萜烯为主,且异戊二烯的排放潜力要大于单萜烯的排放潜力.植物OVOCs（其他VOCs）排放潜力与异戊二烯和单萜烯的排放潜力相比显著较弱.天津市外来树种与本地树种BVOCs排放潜力无显著性差异（P＞0.05）.研究显示,天津市常用绿化树种的单株排放潜力差异明显,因此可优选臭椿、洋白蜡和紫叶李等排放潜力相对较低的树种用作城市绿化.      

中国生物源挥发性有机物(BVOCs)时空排放特征研究

生物源挥发性有机物(BVOCs)对O_3和二次有机气溶胶(SOA)生成具有重要的影响.本研究基于MODIS卫星遥感数据和WRF模拟的气象结果,运用MEGAN3.0模型对中国2005—2016年BVOCs排放量进行估算,分析了BVOCs及其亚类化学物种的时空分布特征.同时,对人为源挥发性有机物(AVOCs)排放量、总挥发性有机物(TVOCs)排放量和OMI卫星反演获取的甲醛柱浓度之间的关系进行了初步探讨.结果表明:2005—2016年中国BVOCs年均排放量约为10 Tg,其中,异戊二烯约为6.13 Tg,甲醇约为1.47 Tg,单萜烯约为1.03 Tg,其余生物源挥发性有机物(OBVOCs)约为2.84 Tg;近10年我国BVOCs排放量略呈下降趋势,AVOCs呈明显的波动上升趋势,而TVOCs则呈现逐年增加趋势;BVOCs存在明显的季节性变化,呈现夏季高、冬季低的规律,夏、冬两季排放量各占全年排放量的51.50%和3.40%;BVOCs排放量高值分布于中国东南植被密集区域,主要分布于广西(0.87 Tg)、云南(0.84 Tg)和湖南(0.81 Tg);不同土地覆盖类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,其中,森林(43.93%)最大,灌木(31.62%)和农田(15.13%)次之,草地(9.31%)最小.本研究所获取的中国近10年BVOCs的时空分布特征可为后续定量评估BVOCs对O_3和SOA生成的贡献提供基础支撑.     

O3浓度升高对银杏及油松BVOCs排放的影响

以生长在沈阳市区内的银杏及油松为试材,开顶式熏气室模拟升高O₃浓度（80 nmol·mol^-1）和正常大气O₃浓度（≈30 nmol·mol^-1）条件,采用GC-FID技术对银杏及油松的异戊二烯和7种单萜类物质的排放速率进行测定,探讨高浓度O₃对单株银杏及油松挥发性有机物排放规律的影响.结果表明,O₃浓度增高可以显著提高银杏和油松的异戊二烯排放速率（p＜0.05）,及银杏Δ3-蒈烯的排放速率（p＜0.05）,其分别达到1.96、 9.71和0.09 μg·(g·h)^-1,而对于其他单萜物质的排放速率,2种树木对高浓度的O₃熏蒸均没有表现出显著的变化;树种不同,排放的BVOCs组成也不同,自然条件下银杏排放的BVOCs以异戊二烯为主,而油松以α-蒎烯为主;高浓度O₃熏蒸下油松释放的异戊二烯达到其BVOCs组成的64.73%,增加大气O₃浓度改变了树木挥发性有机物的组成比例.因此,O₃浓度升高对银杏及油松BVOCs排放规律具有显著影响.     

地表臭氧污染与其他环境因子复合胁迫对中国城市森林的影响研究进展

地表臭氧污染（O₃）和气候变化加剧成为当今威胁城市森林可持续发展的关键环境要素.目前对于O₃单一因子对城市树木的影响研究已很难用于准确评估自然城市环境条件下由多种环境因子交互作用而产生的复杂生态效应.本文综述了O₃与二氧化碳（CO₂）、干旱、氮（N）沉降和升温的两两交互以及三因子交互作用对中国城市树木生理生化和生长的影响,探讨了O₃与其他环境因子对树木的交互作用机制过程.CO₂升高在光合代谢、抗氧化系统以及生长发育等方面能一定程度缓解O₃升高对树木的负效应.O₃和干旱的交互影响存在复杂的作用过程,可能协同加重植物损伤,也可能拮抗减轻植物伤害,或者无交互效应.O₃和N沉降对树木无交互效应.增温和O₃对树木存在显著的交互作用,增温减缓了O₃对树木生长和光合作用的不利影响.最后,还提出了未来研究的发展方向,为我国应对未来气候变化和空气污染下的城市森林管理及可持续发展提供科学指导.     

Synergistic impacts of anthropogenic and biogenic emissions on summer surface O3 in East Asia

A factor separation technique and an improved regional air quality model (RAQM) were applied to calculate synergistic contributions of anthropogenic volatile organic compounds (AVOCs),biogenic volatile organic compounds (BVOCs) and nitrogen oxides (NOx) to daily maximum surface O3(O3DM) concentrations in East Asia in summer (June to August 2000).The summer averaged synergistic impacts of AVOCs and NOx are dominant in most areas of North China,with a maximum of 60 ppbv,while those of BVOCs and NOx are notable only in some limited areas with high BVOC emissions in South China,with a maximum of 25 ppbv.This result implies that BVOCs contribute much less to summer averaged O3DM concentrations than AVOCs in most areas of East Asia at a coarse spatial resolution (1×1) although global emissions of BVOCs are much greater than those of AVOCs.Daily maximum total contributions of BVOCs can approach 20 ppbv in North China,but they can reach 40 ppbv in South China,approaching or exceeding those in some developed countries in Europe and North America.BVOC emissions in such special areas should be considered when O3 control measures are taken.Synergistic contributions among AVOCs,BVOCs and NOx significantly enhance O3 concentrations in the Beijing-Tianjin-Tangshan region and decrease them in some areas in South China.Thus,the total contributions of BVOCs to O3DM vary significantly from day to day and from location to location.This result suggests that O3 control measures obtained from episodic studies could be limited for long-term applications.     

北京森林BVOCs排放现状及动态变化特征分析

以北京地区森林植被为研究对象,基于森林资源清查蓄积资料和逐小时气象数据,采用光温影响模型对2000~2020年北京森林BVOCs排放量进行估算,并分析其对空气质量的影响.结果显示,2020年北京森林BVOCs排放量为39.57×10⁹g C,异戊二烯、单萜烯和OVOCs分别占72.19%、17.48%和10.32%,杨树、栎树等阔叶树是主要的异戊二烯排放源,油松等针叶树是主要的单萜烯排放源.2000~2020年森林BVOCs排放量从20.30×10⁹g C/a增加到39.57×10⁹g C/a,年平均增长率4.75%;BVOCs排放量的变化表现出明显阶段性特征,2000~2010年增长缓慢,2010~2020年出现大幅上升.20年间异戊二烯所占比重呈下降趋势,单萜烯和OVOCs所占比重则呈上升趋势;杨树对BVOCs排放量的贡献逐渐降低,栎树和其他阔叶树的贡献明显增加,北京新增森林更加注重物种多样化.2000~2020年,BVOCs的O₃生成潜势从181.76×10⁹g增加到331.07×10⁹g,异戊二烯占92.70%,是主要的贡献者;SOA生成潜势从1.11×10⁹g增加到2.65×10⁹g,单萜烯和异戊二烯分别占75.40%和24.60%.O₃生成潜势最大的树种是杨树,SOA生成潜势最大的树种是油松.森林BVOCs排放在夏季对O₃污染的贡献最大,未来绿化中应考虑优化树种组成.     

低NOx环境异戊二烯促进甲苯生成甲基丁烯二醛的模拟实验

在低NO_x浓度条件下开展甲苯和异戊二烯复合体系的烟雾箱模拟实验,使用高时间分辨率的在线质子转移反应飞行时间质谱(PTR-TOF-MS)实时监测混合体系中反应物与产物的浓度变化情况,探究人为源与天然源交汇过程中, 自然源挥发性有机物 (BVOCs)对人为挥发性有机物(AVOCs)化学降解的影响.结果表明,异戊二烯与甲苯竞争OH自由基,从而抑制了甲苯的化学降解,该竞争反应开始得越早,抑制效果越显著.研究还发现异戊二烯会增强甲苯RO₂降解途径产物的产量,生成更多1,4不饱和-二羰基化合物(如丁烯二醛和甲基丁烯二醛)与二羰基化合物(如乙二醛和甲基乙二醛),其中甲基丁烯二醛增量最高可达38.6%.此外,异戊二烯快速氧化生成的RO₂自由基碳数更少,可能与甲苯氧化生成的RO₂自由基发生了快速的交叉反应,有利于甲苯RO自由基的生成及裂解,最终导致甲苯RO₂途径裂解产物的增加.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

NOx和VOC自然源排放及其对中国地区对流层光化学特性影响的数值模拟研究

利用Williams等和Guenther等的模型估计中国地区NO_x和VOC的自然源排放.所得清单显示土壤NO_x排放总量（以N计）为225.75 Gg;植被VOC年排放总量（以C计）为13.23 Tg,其中异戊二烯、单萜烯、其它VOC分别为7.77、1.86、3.60 Tg;排放有明显季节变化和空间变化.运用中尺度气象模式MM5以及光化学模式Calgrid研究这些排放在不同季节对对流层化学的影响.结果表明,O₃、NO_x、HNO₃和PAN的全国平均浓度在土壤NO_x排放影响下分别增加15.3%、15.7%、25.5%和6.5%;在植被VOC排放影响下改变5.6%、-4.9%、-19.3％和142.3％;在两者综合影响下增加26.1%、8.8%、4.3%和177.9%;浓度变化在夏季明显强于其它季节.自然源对中国地区光化学污染物空间分布有不同程度的影响,这种影响同区域气象条件、源排放和NMHC/NO_x比值等因素有关.NO_x和VOC的自然源排放对光化学特性影响显著,在光化学模拟过程中不容忽视.     

Modelling the role of nitrogen oxides,hydrocarbons and carbon monoxide in the global formation of tropospheric oxidants

A new zonally averaged two-dimensional chemical and transport model of the lower atmosphere has been used to study the budgets of photochemical oxidants on a global scale in the troposphere. The sensitivities of these budgets to controls on the emissions of NO_x, CO and hydrocarbons from a variety of sources have also been considered. The species studied include O₃, PAN, H₂O₂ and organic peroxides, as well as the global budget of the hydroxyl radical. The results show the relative impacts of emissions from natural and from man-made sources. Overall, some 75% of the turnover of tropospheric ozone results from in situ chemical production, with only 25% having its origins in the stratosphere. The respective fractions for chemical loss and dry deposition are similar. Of the ozone formed in situ, approximately one-third is formed from natural emissions, and two-thirds from man-made emissions. Over half of this man-made contribution is due to industrial society, with much of the rest being caused by biomass burning and methane emitted from paddy fields. Although reducing emissions of NO_x is the most effective way of controlling tropospheric O₃, this also increases the inventories of peroxides and the rate of increase in the concentration of methane, due to a reduction in the inventory of the OH radical. It is, therefore, necessary to control the emissions of a wide range of species in order to reduce the budget of all photochemical oxidants without adversely perturbing the budget of CH₄.